[논문 리뷰] Enhancing thermoelectric properties of isotope graphene nanoribbons via machine learning guided manipulation of disordered antidots and interfaces

Xiang Huang, Shengluo Ma외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 07. 12.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 기계학습을 활용해 고갈된 안티도트와 비정기적인 이소토프 슈퍼격자로 이소토프 그래핀 나노리본(AGNR)의 열전 성능을 향상시킨다. 그린 함수 시뮬레이션과 기계학습 기반 설계를 조합함으로써, 연속적인 이소토프 인터페이스가 이소토프 치환만으로는 달성할 수 없는 것보다 더 효과적으로 격자 진동을 억제함으로써 ZT 값 0.894를 달성하였으며, 이는 순수한 AGNR보다 5.69배 높은 성능이다.

ABSTRACT

Structural manipulation at the nanoscale breaks the intrinsic correlations among different energy carrier transport properties, achieving high thermoelectric performance. However, the coupled multifunctional (phonon and electron) transport in the design of nanomaterials makes the optimization of thermoelectric properties challenging. Machine learning brings convenience to the design of nanostructures with large degree of freedom. Herein, we conducted comprehensive thermoelectric optimization of isotopic armchair graphene nanoribbons (AGNRs) with antidots and interfaces by combining Green's function approach with machine learning algorithms. The optimal AGNR with ZT of 0.894 by manipulating antidots was obtained at the interfaces of the aperiodic isotope superlattices, which is 5.69 times larger than that of the pristine structure. The proposed optimal structure via machine learning provides physical insights that the carbon-13 atoms tend to form a continuous interface barrier perpendicular to the carrier transport direction to suppress the propagation of phonons through isotope AGNRs. The antidot effect is more effective than isotope substitution in improving the thermoelectric properties of AGNRs. The proposed approach coupling energy carrier transport property analysis with machine learning algorithms offers highly efficient guidance on enhancing the thermoelectric properties of low-dimensional nanomaterials, as well as to explore and gain non-intuitive physical insights.

연구 동기 및 목표

• 나노스케일 열전 재료에서 전자와 격자 진동의 상호작용을 극복하고자 한다.
• 구조적 불규칙성과 이소토프 공학이 그래핀 나노리본의 열전 성능에 미치는 영향을 탐색하고자 한다.
• 다양한 기능을 동시에 최적화할 수 있는 저차원 나노재료의 기계학습 기반 설계 프레임워크를 개발하고자 한다.
• 이소토프로 수정된 AGNR에서 열전 효율을 향상시키는 비직관적인 물리적 메커니즘을 규명하고자 한다.

제안 방법

• 비평형 그린 함수(NEGF) 수식과 원자 수준의 시뮬레이션을 조합하여 AGNR 내 전자 및 격자 진동의 운반 특성을 계산한다.
• 불규칙한 안티도트와 비정기적인 이소토프 슈퍼격자를 구조적 조절 매개변수로 도입한다.
• 기계학습 알고리즘을 활용해 안티도트 배치와 이소토프 분포의 고차원 설계 공간을 탐색한다.
• 열전 성능 평가를 위해 전기 전도도와 열 전도도를 기반으로 ZT(성능 지표)를 최적화 목표로 삼는다.
• 모의 데이터 기반으로 기계학습 모델을 훈련시어 고 ZT 값을 갖는 최적의 구성 구조를 예측한다.
• 물리적 분석을 통해 연속적인 이소토프 인터페이스가 운반 방향에 수직인 것이 격자 진동 산산이 가장 효과적으로 억제됨을 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 불규칙한 안티도트의 도입이 이소토프로 수정된 그래핀 나노리본의 열전 성능에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 비정기적인 이소토프 슈퍼격자는 격자 진동을 억제하고 ZT를 향상시키는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 기계학습은 복잡한 나노다공구조 AGNR의 설계 공간을 효과적으로 탐색하여 고성능 구성 구조를 식별할 수 있는가?
• RQ4 왜 안티도트 효과가 이소토프 치환보다 열전 성능 향상에 더 효과적인가?
• RQ5 최적의 기계학습 기반 설계된 구조에서 향상된 ZT를 이끌어내는 물리적 메커니즘은 무엇인가?

주요 결과

• 최적의 AGNR 구조에서 ZT는 0.894를 기록하였으며, 이는 순수한 그래핀 나노리본보다 5.69배 높은 성능이다.
• 최고의 ZT는 비정기적인 이소토프 슈퍼격자와 불규칙한 안티도트의 인터페이스에서 달성되었으며, 상호작용 효과가 확인되었다.
• 탄소-13 원자가 격자 진동의 전파를 억제하는 연속적이고 횡방향의 장벽을 형성하는 경향이 있어 열전도도가 크게 감소하였다.
• 안티도트 효과가 이소토프 치환보다 열전 성능 향상에 뛰어난 효율을 보이며, 더 뛰어난 산산이 효율성을 보여주었다.
• 기계학습은 기존 설계 원칙을 초월한 비직관적인 구조적 구성 구조를 식별하였으며, 물리적 통찰을 제공하였다.
• NEGF 시뮬레이션과 기계학습의 융합은 저차원 열전 재료에 대해 물리적으로 정보를 반영한 효율적인 최적화 경로를 제공하였다.