[논문 리뷰] Epitaxial growth of complex oxides on silicon by enhanced surface diffusion in large area pulsed laser deposition

Rik Groenen, Zhaoliang Liao외 12명|arXiv (Cornell University)|2016. 07. 20.

Semiconductor materials and devices인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 대면적 펄스 레이저 에이징을 사용하여 4" 실리콘 웨이퍼 상에 La0.67Sr0.33MnO3 (LSMO)의 에pitaxial 성장을 실현하였으며, SrRuO3 버퍼층에 의해 향상된 표면 확산 덕분에 이루어졌다. 주요 결과는 기존에 버퍼가 없이 구현되지 못했던 250 °C에서 페로자성 LSMO 필름을 얻은 것으로, 저온에서의 운동적 제약과 웨이퍼 스케일 증착 중의 조성 농도 불균일성 보완을 위해 표면 확산이 향상된 덕분이었다.

ABSTRACT

Homogeneous highly epitaxial LaSrMnO3 (LSMO) thin films have been grown on Yttria-stabilized-Zirconia (YsZ) / CeO2 buffer layers on technological relevant 4" silicon wafers using a Twente Solid State Technology B.V. (TSST) developed large area Pulsed Laser Deposition (PLD) setup. We study and show the results of the effect of an additional SrRuO3 buffer layer on the growth temperature dependent structural and magnetic properties of LSMO films. With the introduction of a thin SrRuO3 layer on top of the buffer stack, LSMO films show ferromagnetic behaviour for growth temperatures as low as 250C. We suggest that occurrence of epitaxial crystal growth of LSMO at these low growth temperatures can be understood by an improved surface diffusion, which ensures sufficient intermixing of surface species for formation of the correct phase. This intermixing is necessary because the full plume is collected on the 4" wafer resulting in a compositional varying flux of species on the wafer, in contrast to small scale experiments.

연구 동기 및 목표

• 펄스 레이저 에이징을 통해 산업용 4" 실리콘 웨이퍼 상에서 복잡한 산화물의 고품질 에pitaxial 성장을 가능하게 하기 위해.
• 실리콘 상에서 저온에서의 에pitaxial 산화물 성장을 극복하기 위해, 기존에는 상온에서의 표면 확산이 너무 낮아 순수한 결정성 필름을 형성하기 어려운 문제를 해결하기 위해.
• 저온에서 대면적 기판 상에서 순수한 상과 페로자성 LSMO 필름 형성을 가능하게 하는 표면 확산 동역학의 역할을 조사하기 위해.
• SrRuO3 버퍼층이 표면 확산을 향상시켜 650 °C가 넘는 온도가 필요로 하는 기존 조건보다 훨씬 낮은 250 °C에서도 결정성 및 자성 LSMO 필름을 형성할 수 있음을 입증하기 위해.
• 4" 웨이퍼에서 스캐닝 PLD 동안 발생하는 조성 농도 불균일성 문제를 해결하기 위해, 향상된 표면 확산에 의한 혼합을 촉진하기 위해.

제안 방법

• 4" 실리콘 웨이퍼 전역에 균일하게 필름을 증착하기 위해 레이저 빔 스캐닝을 적용한 대면적 펄스 레이저 에이징(PLD) 시스템을 사용하였다.
• 실리콘의 자연산화막 제거 및 격자 불일치 감소를 위해 YSZ/CeO2/SrRuO3 버퍼 스택을 Si 기반에 적용하여 에pitaxial 산화물 성장을 가능하게 하였다.
• 표면 확산 계수(DS ∼ exp(−EA / kB T))를 성장 온도와 활성화 에너지(EA)와 연관시키기 위해 운동학 모델을 적용하였다.
• 성장 중 표면 구조 및 상 형성을 모니터링하기 위해 실시간 RHEED 및 외부 XRD를 활용하였다.
• 성장 온도 및 버퍼층 존재 여부에 따른 자화 모멘트와 흡착 전이 온도(TC)를 정량화하기 위해 100 K에서 SQUID 측정을 수행하였다.
• 정확한 자화 정규화를 위해 횡단면 SEM을 사용하여 필름 두께를 추정하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 대면적 PLD를 사용할 때 550 °C 이하의 온도에서 4" Si 웨이퍼 상에 페로자성 질서를 갖는 에pitaxial LSMO 필름을 성장시킬 수 있는가?
• RQ2 SrRuO3 버퍼층의 존재가 저온 PLD 중 LSMO의 표면 확산 동역학과 상 형성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 대면적 웨이퍼 상에서의 PLD에서 조성 농도 불균일성을 보완하기 위해 표면 확산은 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 SrRuO3 버퍼 기반 기판 상에서 성장된 LSMO가 비정질에서 결정성 및 페로자성으로 전이되는 성장 온도는 어느 정도인가?
• RQ5 LSMO의 흡착 전이 온도(TC)는 성장 온도와 버퍼층 존재 여부에 따라 어떻게 달라지는가?

주요 결과

• SrRuO3 버퍼층 상에서 성장된 LSMO 필름은 250 °C에서 페로자성 특성을 나타내었으며, Mn 당 자화 모멘트는 0.1 μB/Mn였다.
• SrRuO3 버퍼층 상에서 성장된 LSMO 필름의 흡착 전이 온도(TC)는 250 °C에 도달했으나, 버퍼가 없는 필름은 TC 도래를 위해 650 °C 이상의 온도가 필요로 했다.
• SrRuO3 버퍼가 없는 경우, LSMO 필름은 550 °C까지도 비정질 상태이자 비자성 상태를 유지하였으며, 이는 버퍼층이 저온에서의 결정화를 가능하게 하는 데 핵심적인 역할을 한다는 것을 시사한다.
• SrRuO3 버퍼층은 표면 확산을 향상시켜, 웨이퍼 스케일 스캐닝 중 발생하는 공간적 농도 변화에도 불구하고 정확한 (001)-방향 퍼보스카이트 상 형성을 위한 표면 종류의 충분한 혼합을 가능하게 하였다.
• 향상된 표면 확산 동역학은 불안정한 (110) 정렬 및 기타 보조 상 형성을 억제하여 고품질의 (001)-방향 에pitaxial 필름을 확보하였다.
• 표면 확산 향상의 원인은 A-위치가 종결된 SrRuO3 표면에서의 확산 활성화 에너지가 낮아졌기 때문이며, 이는 SrRuO3 및 BiFeO3 성장에서 관찰된 메커니즘과 유사하다.