[논문 리뷰] EuCd$_2$As$_2$: a magnetic semiconductor

David Santos‐Cottin, Ivan Mohelský외 19명|PubMed|2023. 01. 19.

Topological Materials and Phenomena참고 문헌 39인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 EuCd₂As₂를 기존에 널리 받아들여진 위르미오 물질로 보는 것과는 달리, 0.77 eV의 밴드 갭을 가진 자성 반도체로 재정의한다. 운반성질, 광학성질 및 초고속 광전자 방출 측정을 종합적으로 수행한 결과, 외부 자장이 국소적인 Eu 4f 스핀과 밴드 상태 간의 강한 교환 상호작용을 통해 밴드 갭을 125 meV 감소시키며, 이로 인해 모든 온도 및 자장 조건에서 반도체 성질이 유지됨을 입증한다.

ABSTRACT

EuCd_{2}As_{2} is now widely accepted as a topological semimetal in which a Weyl phase is induced by an external magnetic field. We challenge this view through firm experimental evidence using a combination of electronic transport, optical spectroscopy, and excited-state photoemission spectroscopy. We show that the EuCd_{2}As_{2} is in fact a semiconductor with a gap of 0.77 eV. We show that the externally applied magnetic field has a profound impact on the electronic band structure of this system. This is manifested by a huge decrease of the observed band gap, as large as 125 meV at 2 T, and, consequently, by a giant redshift of the interband absorption edge. However, the semiconductor nature of the material remains preserved. EuCd_{2}As_{2} is therefore a magnetic semiconductor rather than a Dirac or Weyl semimetal, as suggested by ab initio computations carried out within the local spin-density approximation.

연구 동기 및 목표

• EuCd₂As₂의 전자 구조를 재평가하여, 널리 받아들여진 자성 위르미오 반도체로의 분류에 도전한다.
• 외부 자장 하에서 관측된 전자적 반응이 위상적 밴드 교차에 기인하는지, 아니면 진정한 밴드 갭에 기인하는지 규명한다.
• 국소적인 Eu 4f 스핀이 EuCd₂As₂에서 큰, 자장 조절 가능한 밴드 구조 변화를 매개하는 역할을 하는지 조사한다.
• 지역 스핀 밀도 근사법을 기반으로 한 밀도 함수 이론 계산의 타당성을 강한 상관계를 가지는 시스템의 전자적 성질 기술에 대해 평가한다.
• 자장에 의해 유도된 밴드 갭 감소가 본질적이고 파라자성 상태에서도 지속되는지 확인한다.

제안 방법

• 운반성질 측정을 통해 초순수 단일 결정을 이용해 실리콘 농도를 측정하고 절연체 행동을 확인한다.
• 적외선 반사도 및 투과도 측정을 포함한 광학 스펙트로스코피를 수행하여 실수부 광학 전도도를 추출하고 드루드 반응의 부재를 확인한다.
• 펌프-프로브 각도의존 광전자 방출 분석(ARPES)을 통해 피코초 시간 스케일에서 밴드 갭과 전자 운동을 직접 측정한다.
• 최대 16 T 및 140 K까지의 자성 광학 반사도 및 투과도 측정을 통해 밴드 가장자리와 갭의 자장 및 온도 의존성을 맵핑한다.
• 다층 광학 반응 모델링을 통해 반사도 및 투과도 데이터에서 실수부 전도도 σ₁을 추출한다.
• 효과적인 교환 상호작용 모델 ΔE_g = -½ J_eff S M(T,H)/M_S 를 사용하여 자장 의존성 밴드 갭 감소를 정량화하고, J_eff ≈ 80 meV 를 추정한다.

Figure 1: (a) Resistivity as a function of temperature for an insulating and a metallic sample. Inset shows the structure of EuCd 2 As 2 , with Eu atoms shown in green, Cd atoms in yellow, and As atoms in purple. Magnetic properties, (b) dc susceptibility, and (c) magnetization at 4 K, are shown for

실험 결과

연구 질문

• RQ1 EuCd₂As₂는 진정으로 위상적 반도체인가, 아니면 이전 연구에서 오해된 기본 밴드 갭을 가진 물질인가?
• RQ2 외부 자장이 EuCd₂As₂의 전자 밴드 구조에 얼마나 큰 영향을 미치며, 이 효과는 가역적인가 아니면 지속적인가?
• RQ3 자장에 의해 유도된 밴드 갭 감소의 기원은 위상적 전이인지, 아니면 국소적인 Eu 4f 스핀에 의존하는 교환 상호작용인가?
• RQ4 파라자성 상태에서도 관측된 밴드 갭 조절이 강건한가, 이는 장거리 자성 정렬 또는 강한 국소 교환 상호작용을 시사하는가?
• RQ5 관측된 자장 의존성 밴드 갭 변화는 Eu 4f 스핀과 밴드 상태 간의 효과적인 교환 상호작용 모델로 정량적으로 설명될 수 있는가?

주요 결과

• EuCd₂As₂는 펌프-프로브 ARPES 및 광학 전도도 측정을 통해 드루드 반응이 없음을 확인함으로써 0.77 eV의 기본 밴드 갭을 가진 반도체임을 입증한다.
• 2 T의 자장 하에서 밴드 갭이 최대 125 meV 감소하며, 이 감소는 Eu 4f 스핀의 자화도에 비례한다.
• 밴드 운반자와 Eu 4f 스핀 간의 효과적인 교환 상호작용 강도 J_eff 는 약 80 meV로 추정되며, 이는 강한 국소 교환 상호작용을 나타낸다.
• 밴드 갭 감소는 140 K까지 지속되며, 이는 파라자성 상태에서도 효과가 유지됨을 보여주며, 이는 반도체 성질이 자성 상태에 국한되지 않음을 시사한다.
• 자장 의존성 밴드 가장자리 이동은 자화 곡선과 밀도적으로 일치하며, 이는 밴드 구조가 교환 상호작용을 통해 Eu 자성 서브격자에 의해 제어됨을 확인한다.
• 드루드 성분의 부재와 강한 Reststrahlen 격자 진동 모드의 존재는 물질의 절연체 성질을 확인하며, 금속성 또는 반도체적 행동을 배제한다.

Figure 2: (a) Near infrared transmission showing the interband absorption edge at low fields, $B<1$ T. (b) Color plot of relative magneto-transmission, $T_{B}/T_{\text{AVR}}$ , in a broad energy range, and up to 2 T. (c) Magneto-transmission $T_{B}/T_{0}$ and (d) its first energy-derivative, $d/dE[T