[논문 리뷰] Evidence of spin density waves in La$_3$Ni$_2$O$_{7-δ}$

K. W. Chen, Xiangqi Liu외 7명|arXiv (Cornell University)|2023. 11. 27.

Physics of Superconductivity and Magnetism인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 고체 압력에서 다결정성 La₃Ni₂O₇₋δ에서 정적 스핀 밀도파(SDW) 질서가 존재하는 직접적인 증거를 제로필드 및 약한 횡방향 자기장 마이온 스핀 회절($\mu^{+}$SR)을 통해 제시한다. 전이 온도는 $T_{\rm{N}} = 148$ K에서 발생하며, 이는 전통적인 자화 또는 NMR로는 탐지되지 않은 장거리 자기 질서를 드러내며, $\mu^{+}$SR이 복잡한 산화물에서 약한, 국소적인 자기 상관관계에 매우 민감함을 시사한다.

ABSTRACT

The recently discovered superconductivity with critical temperature $T_c$ up to 80 K in the double-layer Nickelate La$_3$Ni$_2$O$_{7-δ}$ under pressure has drawn great attention. Here we report the positive muon spin relaxation ($μ^+$SR) study of polycrystalline La$_3$Ni$_2$O$_{6.92}$ under ambient pressure. Zero-field $μ^+$SR experiments reveal the existence of magnetic order in La$_3$Ni$_2$O$_{6.92}$ with $T_{N}=154\ m{K}$. The weak transverse field $μ^+$SR measurements confirms the bulk nature of magnetism. In addition, a small quantity of oxygen deficiencies can greatly broaden the internal magnetic field distribution sensed by muons.

연구 동기 및 목표

• 고압에서 초전도성이 나타나는 조건이 아닌 대기압에서 La₃Ni₂O₇₋δ의 자기 기저 상태를 명확히 하기 위해.
• 이전에 전하 또는 스핀 밀도파로 기인된 것으로 추정된 저항도 및 자화도에서 관측된 153 K 이상의 모순을 해결하기 위해.
• 기존의 거시적 측정법(예: 일상 자화 및 NMR)으로는 탐지되지 못한 다결정성 La₃Ni₂O₇₋δ에서의 장거리 자기 질서를 탐지하고 특성화하기 위해.
• 관측된 전이가 스핀 밀도파(SDW)인지 또는 다른 형태의 자기 질서인지 현장 탐측 기법을 통해 규명하기 위해.

제안 방법

• 정적 내부 자기장의 존재를 탐지하기 위해 제로필드($\mu^{+}$SR) 측정을 수행하여, 장거리 자기 질서에 민감한 마이온 스핀 분극도를 분석함.
• 자기 전이의 거시적 성격을 확인하고 전이 온도 $T_{\rm{N}}$을 추출하기 위해 약한 횡방향 자기장($\mu^{+}$SR) 실험을 수행함.
• ZF 스펙트럼에서 진동하지 않는 성분의 기원이 동적인 자기 플럭츄에이션인지 여부를 배제하기 위해 縦방향 자기장($\mu^{+}$SR) 측정을 수행함.
• 내부 자기장 분포를 비공명적인 SDW 질서와 일치시키기 위해, 가우시안과 제0차 베셀 함수 $J_0(\omega t)$의 합으로 ZF-$\mu^{+}$SR 데이터를 피팅함.
• 온도에 따라 변화하는 분극도 감쇠률 $\lambda_{\rm{ZF}}$, $\lambda_{\rm{TF}}$, 및 $\lambda_{\rm{fast}}$를 분석하여 온도 감소에 따른 자기 질서의 발달을 추적함.
• XRD, 저항도 및 자화도 데이터와의 연계 분석을 통해 자기 전이의 타당성을 검증하고 외부 요인의 영향을 배제함.

Figure 1: (a) Rietveld refinement of powder-pattern X-ray diffraction data with $a=5.4015\ \rm{\r{A}},b=5.4558\ \rm{\r{A}},c=20.5371\ \rm{\r{A}}$ and $\chi^{2}$ = 4.67; (b) temperature dependence of the resistivity $\rho(T)$ of polycrystalline La 3 Ni 2 O 7-δ between 2 K and 300 K; (c) temperature d

실험 결과

연구 질문

• RQ1 La₃Ni₂O₇₋δ는 대기압에서 장거리 자기 질서를 나타내는가? 만약 그렇다면 그 성격은 무엇인가?
• RQ2 148 K에서 관측된 $\mu^{+}$SR 전이가 스핀 밀도파(SDW) 기저 상태와 일치하는가?
• RQ3 왜 명백한 $\mu^{+}$SR 신호가 존재하는 데도 일상 자화 측정에서는 자기 전이가 나타나지 않는가?
• RQ4 $\mu^{+}$SR은 NMR 및 중성자 회절과 같은 거시적 기법으로는 탐지되지 않는 약한, 국소적인 자기 질서를 감지할 수 있는가?
• RQ5 관측된 분극도 동역학에 영향을 미치는 마이온 정지 위치는 무엇이며, 이는 내부 자기장 분포 해석에 어떻게 기여하는가?

주요 결과

• 제로필드 $\mu^{+}$SR은 스핀 밀도파(SDW) 질서와 일치하는 잘 정의된 내부 자기장 분포를 보이며, La₃Ni₂O₇₋δ에서 정적 장거리 자기 질서가 존재함을 드러냄.
• 정규화된 비대칭도 및 분극도 감쇠률의 온도 의존성에서 전이 온도는 $T_{\rm{N}} = 148$ K로 결정됨.
• 148 K 이하에서 자기 질서 상의 체적 분율은 거의 100%에 도달하여, 약한 횡방향 자기장 $\mu^{+}$SR에 의해 드러난 거시적 전이임을 확인함.
• 분극도 감쇠률 $\lambda_{\rm{ZF}}$는 온도 감소에 따라 단조적으로 증가하며, 이는 SDW 질서와 관련된 정적 내부 자기장의 증가를 나타냄.
• ZF-$\mu^{+}$SR 스펙트럼에서 진동하지 않는 성분은 네트워크 자기장이 0인 마이온 위치에서 기인한 것으로 추정되며, 이는 반자성 격자에서 대칭적 상쇄에 기인함.
• 종방향 자기장 $\mu^{+}$SR 측정은 진동하지 않는 성분의 기원이 동적인 자기 플럭츄에이션이 아니며, 정적 자기 기저 상태를 지지함.

Figure 2: (a) Temperature dependence of long time zero field $\mu^{+}$ SR spectra of La 3 Ni 2 O 7-δ to 8 $\mu$ s; (b) early time spectra before 0.4 $\mu$ s, which show the zoomed-in area of the green shadow in (a). A fast oscillation develops below 148 K, and the frequency of the oscillation grows