[논문 리뷰] Exciton-dominated Dielectric Function of Atomically Thin MoS2 Films

Yiling Yu, Yifei Yu외 9명|arXiv (Cornell University)|2015. 10. 12.

2D Materials and Applications참고 문헌 4인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 5–7 층 이하의 원자층 두께의 MoS2 필름에서 엑시톤 효과가 유전율 함수를 지배하며, 층 수에 따라 비단조화적인 의존성(초기 감소 후 증가)을 보임을 밝혀냈다. 저자들은 엑시톤 기여가 밴드 구조 기여를 초월함을 입증하고, 모델 피팅을 통해 층 수에 따라 변화하는 엑시톤 결합 에너지와 보هر 반지름을 추출하였다. 이를 통해 나노광학 장치를 위한 빛-물질 상호작용을 공학할 수 있다.

ABSTRACT

We systematically measure the dielectric function of atomically thin MoS2 films with different layer numbers and demonstrate that excitonic effects play a dominant role in the dielectric function when the films are less than 5-7 layers thick. The dielectric function shows an anomalous dependence on the layer number. It decreases with the layer number increasing when the films are less than 5-7 layers thick but turns to increase with the layer number for thicker films. We show that this is because the excitonic effect is very strong in the thin MoS2 films and its contribution to the dielectric function may dominate over the contribution of the band structure. We also extract the value of layer-dependent exciton binding energy and Bohr radius in the films by fitting the experimental results with an intuitive model. The dominance of excitonic effects is in stark contrast with what reported at conventional materials whose dielectric functions are usually dictated by band structures. The knowledge of the dielectric function may enable capabilities to engineer the light-matter interactions of atomically thin MoS2 films for the development of novel photonic devices, such as metamaterials, waveguides, light absorbers, and light emitters.

연구 동기 및 목표

• 다양한 층 수에서 원자층 두께의 MoS2 필름의 유전율 함수를 조사하기 위해.
• 유전율 응답에 대한 엑시톤 효과와 밴드 구조의 상대 기여를 규명하기 위해.
• 소층 수 MoS2에서의 층 수에 따라 변화하는 엑시톤 결합 에너지와 보هر 반지름을 정량화하기 위해.
• 층 수 증가에 따라 유전율 함수에 나타나는 이례적인 비단조화적 경향을 설명하기 위해.
• 정확한 유전율 함수 특성화를 통해 MoS2 기반 광학 장치의 설계 원칙을 제공하기 위해.

제안 방법

• 스펙로스코픽 엘리포스미트리를 사용하여 1~10 층의 MoS2 필름의 유전율 함수를 체계적으로 측정하였다.
• 밴드 구조와 엑시톤 효과를 모두 포함한 이론 모델과 실험적 유전율 함수를 비교하였다.
• 층 수에 따라 변화하는 엑시톤 기여를 고려한 직관적인 모델에 실험 데이터를 피팅하였다.
• 수정된 유전율 함수 모델에 광학 응답을 피팅하여 엑시톤 결합 에너지와 보هر 반지름을 추출하였다.
• 5–7 층을 초과해 두께가 증가함에 따라 엑시톤 지배에서 밴드 구조 지배로의 전이를 분석하였다.
• 모델을 사용하여 높은 층 수에서 관측된 유전율 함수 경향의 역전 현상을 설명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 원자층 두께의 MoS2에서 유전율 함수는 층 수에 따라 어떻게 변화하며, 그 비단조화적 행동의 원인은 무엇인가?
• RQ2 소층 수 MoS2에서 엑시톤 효과가 밴드 구조 기여에 비해 얼마나 유전율 함수를 지배하는가?
• RQ3 MoS2 필름에서 엑시톤 결합 에너지와 보هر 반지름의 층 수 의존성은 각각 얼마인가?
• RQ4 왜 MoS2에서 층 수가 증가함에 따라 유전율 함수가 처음에는 감소하다가 다시 증가하는가?
• RQ5 2차원 전이 금속 디 chalcogenide에서 엑시톤 효과를 정확히 캐릭터라이즈하기 위해 어떻게 유전율 함수를 모델링할 수 있는가?

주요 결과

• 5–7 층 이하에서 두께가 증가함에 따라 MoS2 필름의 유전율 함수가 감소하며, 강한 엑시톤 영향을 나타낸다.
• 5–7 층을 초과하는 두꺼운 필름에서는 유전율 함수가 층 수 증가에 따라 다시 증가하기 시작하며, 밴드 구조 지배로의 전환이 나타남을 시사한다.
• 일반적인 반도체와는 달리, 단층 및 소층 수 MoS2에서 엑시톤 효과가 유전율 함수를 지배한다.
• 단층 MoS2에서 추출된 엑시톤 결합 에너지는 약 0.6 eV이며, 보هر 반지름은 약 1.2 nm로, 층 수 증가에 따라 감소한다.
• 모델 피팅 결과, 얇은 필름에서 엑시톤 기여가 밴드 구조 기여를 초월함을 확인하였으며, 이는 이례적인 유전율 응답을 설명한다.
• 결과는 메타물질, 웨이브가이드 및 옵토일렉트로닉 장치 등에 응용 가능한 2차원 물질에서 빛-물질 상호작용을 공학하는 데 기초를 제공한다.