[논문 리뷰] Exciton Shift Currents: DC Conduction with Sub-bandgap Photo Excitations

Yang‐Hao Chan, Diana Y. Qiu외 2명|arXiv (Cornell University)|2019. 04. 29.

Semiconductor Quantum Structures and Devices참고 문헌 42인용 수 7

한 줄 요약

이 논문은 Keldysh 경로 위에서 첫 번째 원리 Green의 함수 접근법을 사용하여, 밴드 갭 이하의 빛에 의해 자극되었을 때 단층 GeS에서 진동자 효과가 강한 DC 이송 전류를 가능하게 한다고 제안한다. 이는 밴드 갭을 초과하는 곳에서 이송 전류 계수의 거대한 증폭을 드러내며, 강하게 결합된 진동자가 2차원 물질에서 Shockley-Queisser 한계를 초월하는 효율적인 DC 도핑을 이끌 수 있음을 보여준다.

ABSTRACT

Shift current is a DC current generated from nonlinear light-matter interaction in a non-centrosymmetric crystal and is considered a promising candidate for next generation photovoltaic devices. The mechanism for shift currents in real materials is, however, still not well understood, especially if electron-hole interactions are taken into account. Here, we employ a first-principles interacting Green's-function approach on the Keldysh contour to study photocurrents generated by nonlinear optical processes in real materials and discover a strong DC shift current at subbandgap excitation frequencies in monolayer GeS due to strongly bound excitons, as well as giant enhancement in the shift current coefficients at above bandgap photon frequencies. Our results suggest that atomically thin two-dimensional materials may be promising building blocks for next generation shift current devices with efficiencies beyond the Shockley-Queisser limit.

연구 동기 및 목표

• 전자-홀 상호작용을 포함할 때 비중심 대칭 물질에서 이송 전류 생성 메커니즘을 이해하기 위해.
• 강하게 결합된 진동자가 밴드 갭 이하의 조명 조건에서 DC 광전류를 유도할 수 있는지 조사하기 위해.
• 원자 두께의 2차원 물질이 향후 세대 광전지 장치에서 Shockley-Queisser 한계를 초월하는 효율성을 가질 잠재력을 탐색하기 위해.
• 정확히 비선형 광전류 반응을 모델링하기 위해 Keldysh 경로 위에서 첫 번째 원리 상호작용 Green의 함수 방법을 개발하고 적용하기 위해.

제안 방법

• 비평형 조건에서 시간 비국소 전자 동역학을 기술하기 위해 Keldysh 경로 위에서 첫 번째 원리 상호작용 Green의 함수 접근법을 사용하기 위해.
• 전자-전자 상호작용을 고려하기 위해 GW 근사를 사용하여 정확한 준입자 에너지와 파동함수를 확보하기 위해.
• Keldysh 체계를 사용하여 비선형 광학 감도에서 이송 전류 반응 함수를 계산하기 위해.
• 단층 GeS에서 밴드 갭 이하 및 이 이상의 조명 주파수 조건에서 광전류를 시뮬레이션하기 위해.
• 전자-홀 상호작용이 없는 경우와의 비교를 통해 진동자 효과의 역할을 분석하기 위해.
• 기존 물리적 한계와의 수렴성과 일관성을 입증함으로써 접근법을 검증하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 밴드 갭 이하의 조명 조건에서 진동자 효과가 2차원 물질에서 이송 전류 생성을 크게 향상시킬 수 있는가?
• RQ2 전자-홀 상호작용은 비중심 대칭 반도체인 단층 GeS에서 이송 전류 반응을 어떻게 수정하는가?
• RQ3 강하게 결합된 진동자가 존재할 경우 이송 전류 계수의 크기와 주파수 의존성은 어떠한가?
• RQ4 다체 효과를 포함함으로써 광전류 생성에서 독립 입자 모형에서의 상당한 이탈이 발생하는가?
• RQ5 강한 진동자 효과를 가지는 2차원 물질이 이송 전류 광전지에서 Shockley-Queisser 효율 한계를 초월할 수 있는가?

주요 결과

• 강하게 결합된 진동자가 존재함으로써, 밴드 갭 이하의 조명 조건에서 단층 GeS에서 강한 DC 이송 전류가 생성된다.
• 밴드 갭을 초과하는 광자 에너지에서 이송 전류 계수가 진동자 공명에 의해 거대하게 증폭된다.
• GW-BSE 접근법을 통해 전자-홀 상호작용을 포함함으로써, 진동자 효과가 이송 전류의 크기와 주파수 의존성 이해에 필수적임이 드러났다.
• 독립 입자 모형에서 예측된 것보다 계산된 이송 전류 반응이 더 크며, 이는 다체 효과의 중요한 역할을 시사한다.
• 단층 GeS는 Shockley-Queisser 한계를 초월하는 광전류 효율 잠재력을 보이며, 향후 세대 광전지 장치에 대한 희망을 제시한다.
• 첫 번째 원리 Keldysh-Green의 함수 접근법은 비선형 광학 반응을 성공적으로 캡처하였으며, 물리적 기대와 정량적 일치를 보였다.