[논문 리뷰] Exciton, trion and localized exciton in monolayer Tungsten Disulfide

A. Hichri, Imen Ben Amara외 2명|arXiv (Cornell University)|2016. 09. 19.

2D Materials and Applications참고 문헌 1인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론 계산으로 캘리브레이션된 효과적 질량 모델을 사용하여 단일층 킴산화 tungsten disulfide (WS2)에서 중성 엑시톤, 양성자 트리온, 국소화된 엑시톤을 조사한다. 강한 전자-정공 상호작용과 유전율 스크리닝이 트리온 형성에 기여하며, 자유 엑시톤은 불순물에 의한 잠김으로 인해 크게 억제되어 국소화된 엑시톤을 형성한다. 이로 인해 온도, 조도 조건, 전자 주입 조절을 통해 발광 특성을 조절할 수 있다.

ABSTRACT

The ultrathin transition metal dichalcogenides (TMDs) have emerged as promising materials for various applications using two dimensional (2D) semiconductors. They have attracted increasing attention due to their unique optical properties originate from neutral and charged excitons. Here, we report negatively charged exciton formation in monolayer TMDs, notably tungsten disulfide WS2. Our theory is based on an effective mass model of neutral and charged excitons, parameterized by ab-initio calculations. Taking into the account the strong correlation between the monolayer WS2 and the surrounding dielectric environment, our theoretical results are in good agreement with one-photon photoluminescence (PL) and reflectivity measurements. We also show that the exciton state with p-symmetry, experimentally observed by two-photon PL emission, is energetically below the 2s-state. We use the equilibrium mass action law, to quantify the relative weight of exciton and trion PL. We show that exciton and trion emission can be tuned and controlled by external parameters like temperature, pumping and injection electrons. Finally, in comparison with experimental measurements, we show that exciton emission in monolayer tungsten dichalcogenides is substantially reduced. This feature suggests that free exciton can be trapped in disordered potential wells to form a localized exciton and therefore offers a route toward novel optical properties.

연구 동기 및 목표

• 단일층 WS2에서 중성 엑시톤과 양성자 트리온의 형성과 광학적 성질을 이해하는 것.
• 실험적으로 관측된 자유 엑시톤 발광의 억제를 설명하는 것.
• 전자-정공 상호작용과 유전율 스크리닝이 엑시톤 상태를 결정하는 데 미치는 영향을 조사하는 것.
• 질량 작용 법칙을 적용하여 엑시톤과 트리온 광발광의 상대 기여도를 정량화하는 것.
• 온도와 캐리어 주입과 같은 외부 매개변수를 통해 엑시톤 발광을 조절할 수 있는 잠재력을 탐색하는 것.

제안 방법

• 단일층 WS2에서 중성 및 양성자 엑시톤에 대한 효과적 질량 모델을 개발한다.
• 전자-정공 상호작용과 유전율 스크리닝을 고려하여 밀도함수이론 계산에서 유도된 모델 파라미터를 추출한다.
• 엑시톤 상태에 영향을 미치는 주변 유전율 환경의 영향을 모델에 통합한다.
• 이론적 예측을 검증하기 위해 단광자 광발광 및 반사도 측정을 수행한다.
• 이광자 광발광 데이터를 분석하여 p 대칭과 2s 엑시톤 상태의 에너지 순서를 확인한다.
• 균형 상태에서의 질량 작용 법칙을 적용하여 다양한 조건에서 엑시톤과 트리온 발광의 상대 강도를 계산한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 왜 강한 엑시톤 효과가 존재하는 단일층 WS2에서 자유 엑시톤 발광이 크게 감소하는가?
• RQ2 전자-정공 상호작용과 유전율 스크리닝은 WS2에서 트리온 형성에 어떻게 기여하는가?
• RQ3 단일층 WS2에서 p 대칭 상태와 2s 상태 사이의 에너지 순서는 어떻게 되는가?
• RQ4 온도와 캐리어 주입과 같은 외부 매개변수로 엑시톤과 트리온 발광을 얼마나 조절할 수 있는가?
• RQ5 불순물의 영향이 자유 엑시톤이 국소화된 엑시톤으로 전환되는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• 이론적 모델은 단일층 WS2에서의 단광자 광발광 및 반사도 측정 결과와 뛰어난 일치를 보였다.
• p 대칭 엑시톤 상태는 2s 상태보다 에너지적으로 낮게 위치해 있으며, 이는 이광자 PL 관측 결과와 일치한다.
• 트리온 형성은 전자-정공 상호작용과 유전율 환경의 영향을 크게 받아, 양성자 엑시톤의 안정성이 향상된다.
• 자유 엑시톤 발광은 불순물에 의한 잠김으로 인해 크게 감소하여 국소화된 엑시톤이 형성된다.
• 엑시톤과 트리온 광발광의 상대 강도는 온도, 조도 조건, 전자 주입 조절을 통해 정량적으로 조절 가능하다.
• 결과적으로 국소화된 엑시톤은 2차원 반도체에서 새로운 광학적 성질을 설계하는 데 기여할 수 있음을 시사한다.