[논문 리뷰] Exploration of all-3d Heusler alloys for permanent magnets: an ab initio based high-throughput study

Madhura Marathe, Heike C. Herper|arXiv (Cornell University)|2022. 12. 15.

Heusler alloys: electronic and magnetic properties인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론을 사용한 아비엔티오 고속 걸러내기 방법을 통해 모든 3d 히우슬러 합금 중에서 Fe₂NiZn, Fe₂NiTi, Ni₂CoFe를 희토류가 없는 영구자석 후보로 규명하였다. 이들 물질은 최대 1.23 MJ/m³까지의 큰 면외자화이성도를 보이며, 실온보다 200 K 이상 높은 흡열전도도를 가지며, 변형 공학을 통해 자화이성도를 조절 가능하다.

ABSTRACT

Heusler alloys have attracted interest in various fields of functional materials since their properties can quite easily be tuned by composition. Here, we have investigated the relatively new class of all-3d Heusler alloys in view of its potential as permanent magnets. To identify suitable candidates, we performed a high-throughput study using an electronic structure database to search for X$_2$YZ-type Heusler systems with tetragonal symmetry and high magnetization. For the alloys which passed our selection filters, we have used a combination of density functional theory calculations and spin dynamics modelling to investigate their magnetic properties including the magnetocrystalline anisotropy energy and exchange interactions. The candidates which fulfilled all the search criteria served as input for the investigation of the temperature dependence of the magnetization and determination of Curie temperature. Based on our results, we suggest that Fe$_2$NiZn, Fe$_2$NiTi and Ni$_2$CoFe are potential candidates for permanent magnets with large out-of-plane magnetic anisotropy (1.23, 0.97 and 0.82 MJ/m$^3$ respectively) and high Curie temperatures lying more than 200 K above the room temperature. We further show that the magnitude and direction of anisotropy is very sensitive to the strain by calculating the values of anisotropy energy for several tetragonal phases. Thus, application of strain can be used to tune the anisotropy in these compounds.

연구 동기 및 목표

• 모든 3d 히우슬러 합금 중에서 고자화도와 큰 자화이성도를 갖는 희토류가 없는 영구자석 후보를 규명하기.
• 고속 전 electr부 구조 데이터베이스 걸러내기를 통해 테트라곤형 히우슬러 화합물의 안정성과 자성 특성을 평가하기.
• 몬테카를로 시뮬레이션을 사용하여 자화도와 흡열전도도의 온도 의존성을 연구하기.
• 변형과 자리 불순물이 자화이성도에 미치는 영향을 분석하여 박막 응용 분야에서의 조절 가능성 평가하기.
• 이들 물질이 영구자석의 핵심 기준을 충족하는지 확인하기: 높은 흡열전도도, 큰 면외자화이성도, 구조적 안정성.

제안 방법

• AFLOW 전자 구조 데이터베이스를 사용하여 테트라곤형 대칭성과 높은 자성 모멘트를 갖는 X₂YZ형 모든 3d 히우슬러 합금을 고속으로 검색하였다.
• 선택된 후보에 대해 밀도함수이론(DFT)을 적용하여 자화이성도 에너지(MAE)와 교환 상호작용을 계산하였다.
• 스핀 동역학과 몬테카를로 시뮬레이션을 사용하여 온도 의존 자화도를 모델링하고 흡열전도도를 결정하였다.
• 다양한 테트라곤형 변형(c/a 비율)에 따른 변형 의존 MAE 계산을 수행하여 자화이성도의 조절 가능성을 평가하였다.
• 표준 및 역히우슬러 상을 사용하여 Fe/Ni 혼합에 의한 자리 불순물의 MAE에 미치는 영향을 평가하였다.
• 특정 테트라곤형 상을 안정화하기 위해 라티스가 일치하는 기반재(예: GaAs, Cu)를 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 모든 3d 히우슬러 합금 중에서 충분한 자화이성도와 흡열전도도를 갖는 영구자석 후보로 적합한 물질은 무엇인가?
• RQ2 적용된 변형이 이들 물질의 자화이성도 크기와 방향에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 Fe와 Ni 사이의 자리 불순물이 자화이성도 에너지(MAE)에 어느 정도의 영향을 미치는가?
• RQ4 이종성 박막에서의 에피택시얼 변형을 통해 이물질이 면외자화이성도를 유지할 수 있는가?
• RQ5 이들 합금을 라티스가 일치하는 기반재를 사용하여 에피택시얼 박막으로 증착할 수 있는 실현 가능한 경로가 존재하는가?

주요 결과

• Fe₂NiZn, Fe₂NiTi, Ni₂CoFe는 각각 1.23, 0.97, 0.82 MJ/m³의 면외자화이성도 에너지를 갖는 최상위 후보로 규명됨.
• 모든 세 후보는 실온보다 200 K 이상 높은 흡열전도도를 가지며, 작동 조건에서 열적 안정성을 확보함.
• 변형 공학이 자화이성도를 크게 조절함: Fe₂NiZn의 경우 c/a = 1.1–1.5 범위에서 MAE >1 MJ/m³를 달성하여 강력한 조절 가능성 확인.
• Fe와 Ni 사이의 자리 불순물이 MAE에 미치는 영향이 미미하여, 비스토이키오메트릭 성장 조건에서도 강건함을 보임.
• Fe₂NiZn와 Fe₂NiTi의 에너지 경로는 비교적 평탄하여, 변형을 통해 고자화이성도를 갖는 테트라곤형 상을 안정화할 수 있음.
• Fe₂CoV와 Fe₂CoTi는 높은 흡열전도도와 큰 MAE를 보이나, 면내자화이성도가 쉬운 축을 가지므로 도핑 또는 합금화를 통해 재배열 가능성이 있음.