[논문 리뷰] Exploring Lead Free Mixed Halide Double Perovskites Solar Cell

Md Yekra Rahman, Sharif Mohammad Mominuzzaman|arXiv (Cornell University)|2024. 01. 17.

Perovskite Materials and Applications인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 SCAPS-1D 시뮬레이션을 활용하여 페로브스카이트 태양전지의 흡수층으로서 수은을 포함하지 않은 혼합 할라이드 이중 페로브스카이트, 특히 Cs₂TiI₆₋ₓBrₓ를 조사한다. 가장 높은 효율을 보인 구성은 FTO/Cu₂O/Cs₂TiI₅Br₁/WS₂이며, 이는 19.03%의 효율을 기록한다. 반면 Cs₂TiI₂Br₄는 13.31%의 효율과 뛰어난 구조적 안정성 간의 최적의 균형을 보이며, 개선된 내성 인자(τ)를 통해 검증된다.

ABSTRACT

The significant surge in energy use and escalating environmental concerns have sparked worldwide interest towards the study and implementation of solar cell technology. Perovskite solar cells (PSCs) have garnered remarkable attention as an emerging third-generation solar cell technology. This paper presents an in-depth analysis of lead-free mixed halide double perovskites in the context of their potential uses in solar cell technology. Through the previous studies of various mixed halide double perovskite materials as potential absorber layer materials, it has been observed that Cs$_2$TiI$_{6-x}$Br$_x$ possesses promising characteristics. In this study, simulations were conducted using SCAPS-1D software to explore all possible combinations for x= 0 to 6. The materials for the Hole Transport Layer (HTL) and Electron Transport Layer (ETL) and absorber layer, along with their optimal thicknesses, are selected to yield the most promising results in terms of open-circuit voltage (V$_{oc}$), short-circuit current density (J$_{sc}$), fill factor (FF), and power conversion efficiency. A novel tolerance factor is employed to assess structural stability of perovskites. FTO/Cu$_2$O/Cs$_2$TiI$_5$Br$_1$/WS$_2$ emerges as the best combination in terms of the efficiency with 19.03% but FTO/Cu$_2$O/Cs$_2$TiI$_2$Br$_4$/WS$_2$ shows good stability with 13.31% efficiency.

연구 동기 및 목표

• 세대 태양전지용 실용적인 흡수재료로 수은을 포함하지 않은 혼합 할라이드 이중 페로브스카이트를 평가하기 위해.
• 효율성과 안정성을 향상시키기 위해 최적의 전자 수송층(ETL), 정공 수송층(HTL), 그리고 흡수층 조합을 규명하기 위해.
• 기존 골드슈마르트 인자 외에 개선된 내성 인자(τ)를 활용하여 구조적 안정성을 평가하기 위해.
• 최대 전환 효율성과 안정성을 확보하기 위해 Cs₂TiI₆₋ₓBrₓ(x = 0에서 6까지)의 최적 조성을 규명하기 위해.
• 결함 농도와 층 두께의 영향을 분석함으로써 효율성과 결함 내성 간의 균형을 도출하기 위해.

제안 방법

• ETL, HTL, 그리고 흡수층의 다양한 조합을 가진 PSC 장치를 모델링하기 위해 SCAPS-1D를 사용하여 시뮬레이션을 수행하였다.
• Cs₂TiI₆₋ₓBrₓ의 구조적 안정성을 예측하기 위해 개선된 내성 인자 τ = (r_X / r_B) - n_A(n_A - (r_A / r_B) / ln(r_A / r_B))를 적용하였다.
• 밴드 갭, 전자 친화도, 유전율, 실리콘 이동도, 그리고 결함 농도(10¹⁵ cm⁻³)와 같은 재료 특성을 체계적으로 변조하였다.
• 성능 추세 평가를 위해 x = 0에서 6까지의 J-V 특성과 스펙트럼 응답성을 분석하였다.
• ETL 및 HTL의 최적 두께는 다양한 두께 값에 대해 효율성을 시뮬레이션하여 도출하였다.
• 개방 회로 전압(Voc), 단락 전류 밀도(Jsc), 전면 계수(FF), 그리고 효율성에 미치는 영향을 평가하기 위해 결함 농도와 실리콘 농도를 조절하였다.

Figure 1: Possible setups of cells

실험 결과

연구 질문

• RQ1 수은을 포함하지 않은 이중 페로브스카이트 태양전지에서 ETL, HTL, 그리고 흡수층의 조합 중 어느 것이 가장 높은 전환 효율을 달성하는가?
• RQ2 Cs₂TiI₆₋ₓBrₓ에서 브로민 농도(x)를 변화시킬 경우 개방 회로 전압과 전류 밀도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 개선된 내성 인자 τ는 혼합 할라이드 이중 페로브스카이트의 구조적 안정성을 어느 정도 정확하게 예측하는가?
• RQ4 효율성을 극대화하면서도 안정성을 유지하기 위해 최적의 흡수층 두께와 결함 농도는 무엇인가?
• RQ5 높은 효율성과 높은 구조적 안정성 간의 최적 균형을 이룬다기 위해 어떤 재료 조성이 가장 우수한가?

주요 결과

• FTO/Cu₂O/Cs₂TiI₅Br₁/WS₂는 테스트된 모든 구성 중에서 가장 높은 전환 효율 19.03%를 기록하였다.
• Cs₂TiI₂Br₄는 13.31%의 효율과 뛰어난 구조적 안정성 간의 최적 균형을 보였으며, τ 값은 4.167이고 안정성 확률 P(τ)는 0.540이었다.
• 개방 회로 전압(Voc)은 x = 1에서 5 사이에서는 비교적 안정했지만, x = 0과 x = 6에서 급격히 감소하여 조성에 민감한 것으로 나타났다.
• 단락 전류 밀도(Jsc)는 x가 1에서 5로 증가함에 따라 감소하여, 브로민 농도가 높아질수록 광자 흡수 효율이 떨어지는 것으로 나타났다.
• 전면 계수(FF)는 대부분의 조성에서 높은 수준(80–87%)을 유지했으며, 결함 농도에 대해 미미한 민감성을 보여 중간 정도의 결함에 대해 강건함을 보였다.
• Cu₂O는 MoO₂ 및 CuSbS₂와 같은 다른 HTL 재료보다 우수한 성능을 보였으며, 특히 최적 수용체 도핑 농도 8.5 × 10¹⁹ cm⁻³에서 두각한 성능을 보였다.

Figure 2: J-V characteristics for different HTLs