[논문 리뷰] Extraction of the propulsive speed of catalytic nano- and micro-motors under different motion dynamics

Rafael Mestre, Lucas S. Palacios외 4명|arXiv (Cornell University)|2020. 07. 30.

Micro and Nano Robotics인용 수 8

한 줄 요약

이 논문은 평균 제곱 변위(MSD) 데이터로부터 촉매성 마이크로 및 나노 모터의 추진 속도를 정확하게 추출하기 위한 개선된 분석 프레임워크를 제안한다. 기존 방법에서 발생하는 체계적 오차를 해결하기 위해 MSD 식에 고차항 테일러 전개를 적용함으로써, 추진 속도 및 확산 계수 오차를 감소시킨다. 특히 선형 확산 계수의 600% 과대평가 문제를 해결하며, 회전 확산 시간 추정 및 비에르고딕성 또는 이동 중심 동역학이 지배하는 조건에서의 개선된 특성 분석도 가능하게 한다.

ABSTRACT

Motion of active particles, such as catalytic micro- and nano-motors, is usually characterized via either dynamic light scattering or optical microscopy. In both cases, speed of particles is obtained from the calculus of the mean square displacement (MSD) and typically, the theoretical formula of the MSD is derived from the motion equations of an active Brownian particle. One of the most commonly reported parameters is the speed of the particle, usually attributed to its propulsion, and is widely used to compare the motion efficiency of catalytic motors. However, it is common to find different methods to compute this parameter, which are not equivalent approximations and do not possess the same physical meaning. Here, we review the standard methods of speed analysis and focus on the errors that arise when analyzing the MSD of self-propelled particles. We analyze the errors from the computation of the instantaneous speed, as well as the propulsive speed and diffusion coefficient through fittings to parabolic equations, and we propose a revised formula for the motion analysis of catalytic particles moving with constant speed that can improve the accuracy and the amount of information obtained from the MSD. Moreover, we emphasize the importance of spotting the presence of different motion dynamics, such as particles with active angular speed or that move under the presence of drift, and how the breaking of ergodicity can completely change the analysis by considering particles with an exponentially decaying speed. In all cases, real data from enzymatically propelled micro-motors and simulations are used to back up the theories. Finally, we propose several analytical approaches and analyze limiting cases that will help to deal with these scenarios while still obtaining accurate results.

연구 동기 및 목표

• 자기 추진성 마이크로 및 나노 모터에서 추진 속도 계산에 관해 문헌상의 일관성 없는 점을 해결하기 위해.
• 표준 MSD 기반 분석에서 발생하는 체계적 오차, 특히 선형 확산 계수의 600% 과대평가를 특정하고 정량화하기 위해.
• 고차항 테일러 전개를 활용한 개선된 분석 접근법을 개발하여 추정 오차를 최소화하고 파rameter 정확도를 향상시키기 위해.
• 예를 들어 속도가 지수적으로 감소하거나 활성 각운동을 보이는 모터와 같은 비에르고딕 시스템에 대해 맞춤형 분석 전략을 제공하기 위해.
• MSD 분석과 실험적 검증을 통해 촉매성 모터에서의 활성 브라운 운동과 이동 또는 전략적 행동을 구분하기 위해.

제안 방법

• 활성 브라운 입자의 MSD 식에 고차항 테일러 전개를 적용하여 파rameter 추출을 위한 더 정확한 근사식을 유도하기 위해.
• 효소로 추진되는 마이크로 모터의 시뮬레이션 및 실제 실험 궤적을 사용하여 개선된 분석 모델을 검증하기 위해.
• 회전 확산 시간을 고려한 수정된 피팅 절차를 도입하여 추진 속도 및 확산 계수 추정의 체계적 오차를 감소시키기 위해.
• 세 가지 다른 운동 동역학에 대해 별도의 분석 처리 방법을 제안하기 위해: (1) 일정 속도를 갖는 에르고딕 시스템, (2) 지수적으로 감소하는 속도를 갖는 비에르고딕 시스템, (3) 활성 각속도 또는 이동이 있는 시스템.
• 관측된 MSD 행동에 따라 적절한 분석 방법을 선택할 수 있도록 유도하는 플로우차트 기반 결정보조 프레임워크(Fig. 7)를 구현하기 위해.
• 통계적 변동성을 최소화하고, MSD 형태 분석을 통해 이동 또는 대류 효과를 탐지하기 위해 최소 10배의 회전 확산 시간 이상의 장시간 궤적을 사용하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 왜 전통적인 MSD 기반 방법은 R = 0.5–1 μm 범위의 입자에서 선형 확산 계수를 최대 600% 과대평가하는가?
• RQ2 유한 체적 효과 또는 비에르고딕성으로 인해 표준 근사가 무너질 경우, 추진 속도 및 확산 계수 추정의 정확도를 어떻게 향상시킬 수 있는가?
• RQ3 지수적으로 감소하는 속도를 갖는 모터를 특성화하기 위해 가장 적합한 분석 프레임워크는 무엇이며, 이러한 동역학을 표준 활성 브라운 운동과 어떻게 구별할 수 있는가?
• RQ4 활성 각속도와 회전 확산은 MSD의 형태에 어떤 영향을 미치며, 운동 파rameter를 정확히 추출하기 위해 어떤 수정된 식이 필요한가?
• RQ5 실험적 MSD 데이터에서 이동 유사 행동 또는 기질 기울기 유도 운동을 진정된 활성 브라운 운동과 구분하기 위한 기준은 무엇인가?

주요 결과

• 반지름이 0.5~1 μm인 촉매성 모터에서 기존의 MSD 피팅 방법은 고려하지 않은 회전 확산 영향으로 인해 선형 확산 계수를 최대 600% 과대평가할 수 있다.
• 제안된 고차항 테일러 전개 방법은 추진 속도 및 확산 계수의 추정 오차를 이론적 최소 수준(근사 0%)으로 감소시켜, 추적 및 기록 시스템 오차 이외의 오차는 제거한다.
• 개선된 방법은 한 궤적에서부터도 회전 확산 시간을 동시에 추정할 수 있어, 단일 궤적으로부터 추출 가능한 정보를 크게 증가시킨다.
• 속도가 지수적으로 감소하는 모터의 경우, 표준 방법이 기술하지 못하는 비에르고딕 동역학을 정확히 기술하는 여러 분석 근사식을 제안한다.
• 활성 각속도는 DR(회전 확산 계수)와 ω(각속도)의 비율에 따라 수정된 MSD 행동을 유도하며, 본 논문은 이 영역의 극한 경우에 대한 새로운 식을 유도한다.
• 이동 또는 기질 기울기 유도 운동은 장시간에 걸쳐 매끄럽고 높은 포물선형의 MSD를 보이며, 표준 활성 브라운 운동에서 관찰되는 비균일한 형태와 대비되어 명확한 진단 기준을 제공한다.