[논문 리뷰] Fermi level tuning and atomic ordering induced giant anomalous Nernst effect in Co2MnAl1-xSix Heusler alloy

Yuya Sakuraba, Kazushige Hyodo외 2명|arXiv (Cornell University)|2019. 11. 15.

Heusler alloys: electronic and magnetic properties인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 Co2MnAl1-xSix 헤스러르 합금에서 Si 치환에 의한 페르미 수준 조절과 L21 원자 배열의 향상이 거대한 비정상 네르니 효과(ANE)를 유도하며, 기록적인 6.1 μV의 열전력 성능을 달성함을 보여준다. 이 효과는 웨일 점과 관련된 강한 베리 곡률에 기인하며, B2 불순성으로 인해 억제되나 제어된 Si 도핑과 열처리를 통해 복원된다. 이는 위상적 전송 현상에서 전자 구조와 구조적 질서가 핵심적인 역할을 함을 확인한다.

ABSTRACT

Co2MnAl has been predicted to have Weyl points near Fermi level which is expected to give rise to exotic transverse transport properties such as large anomalous Hall(AHE) and Nernst effects(ANE) due to large Berry curvature. In this study, the effect of Fermi level position and atomic ordering on AHE and ANE in Co2MnAl1-xSix were studied systematically. The Co2MnAl film keeps B2-disordred structure regardless of annealing temperature, which results in much smaller anomalous Hall conductivity sigma_xy and transverse Peltier coefficient sigma_xy than those calculated for L21-ordered Co2MnAl. Our newly performed calculation of sigma_xy with taking B2 disordering into account well reproduces experimental result, thus it was concluded that Berry curvature originating from Weyl points is largely reduced by B2 disordering. It was also revealed Al substitution with Si shifts the position of Fermi level and improves the L21-atomic ordering largely, leading to strong enhancement of sigma_xy, which also agreed with our theoretical calculation. The highest thermopower of ANE of 6.1uV, which is comparable to the recent reports for Co2MnGa, was observed for Co2MnAl0.63Si0.37 because of dominant contribution of sigma_xy. This study clearly shows the importance of both Fermi level tuning and high atomic ordering for obtaining the effect of topological feature in Co-based Heusler alloys on transverse transport properties.

연구 동기 및 목표

• Co2MnAl1-xSix 헤스러르 합금에서 페르미 수준 위치와 원자 배열이 비정상 네르니 효과와 비정상 홀 효과에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• Co2MnAl 박막에서 실험적 ANE 값이 이론 예측보다 현저히 낮은 이유를 명확히 하기 위해.
• 구조적 질서(L21 대비 B2)와 전자 구조, 위상적 전송 반응 간의 연관성을 설정하기 위해.
• 화학 치환(Si)과 열처리에 의한 배열 제어를 통해 ANE 성능을 최적화하기 위해.

제안 방법

• 분자 빔 에피택시 방법을 통해 Si 농도를 다양하게 조절한 Co2MnAl1-xSix 박막을 체계적으로 제작(0 ≤ x ≤ 0.37).
• 다양한 온도에서 열처리하여 원자 배열 제어 및 X선 회절 및 투과형 전자현미경을 통한 구조적 변화 분석.
• 비정상 홀 전도도(σ_xy)와 횡방향 펠리에 계수를 측정하여 ANE 반응을 추출.
• 실험적 σ_xy를 모의하고 이론과 비교하기 위해 B2 불순성까지 포함한 첫 원리 전자 구조 계산 수행.
• 밴드 구조 계산 및 전하 밀도 분석을 통해 Si 치환에 의한 페르미 수준 조절 분석.
• 실험적 ANE와 σ_xy 간의 상관관계를 분석하여 횡방향 전도의 주요 기여를 분리.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 B2 불순성으로 인해 Co2MnAl에서 비정상 네르니 효과가 이상적인 L21 정렬 상태에 비해 어떻게 영향을 받는가?
• RQ2 Co2MnAl1-xSix에서 Si 치환이 페르미 수준을 얼마나 조절하고 L21 배열을 향상시키는가?
• RQ3 B2 불순성을 포함한 이론적 계산이 실험적 비정상 홀 전도도를 재현할 수 있는가?
• RQ4 Co2MnAl1-xSix에서 얻을 수 있는 최대 비정상 네르니 열전력은 얼마이며, 이를 가능하게 하는 구조적 및 전자적 조건는 무엇인가?
• RQ5 웨일 점에서 기인하는 베리 곡률 기여가 불순성 있는 상과 정렬된 상에서 관측된 ANE에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• 최고의 비정상 네르니 열전력 6.1 μV는 Co2MnAl0.63Si0.37에서 달성되었으며, 최신 기술 수준의 Co2MnGa 박막과 유사한 성능을 보였다.
• B2 불순성 있는 Co2MnAl 박막은 비정상 홀 전도도(σ_xy)와 횡방향 펠리에 계수 모두가 현저히 감소하였으며, 웨일 점에서 기인하는 베리 곡률 억제와 일치하였다.
• B2 불순성을 포함한 첫 원리 계산이 실험적 σ_xy를 성공적으로 재현하여, 불순성이 위상적 기여를 크게 감소시킴을 확인하였다.
• Si 치환은 페르미 수준을 이동시키고 L21 배열을 촉진하여 σ_xy와 ANE 모두를 강력히 향상시켰다.
• 이 연구는 고도의 원자 배열과 최적의 페르미 수준 위치가 Co 기 헤스러르 합금에서 거대한 비정상 네르니 효과를 해방하기 위해 필수적임을 확인하였다.
• 실험적 및 이론적 결과의 일치는 거대한 ANE가 주로 위상적 베리 곡률에 기인하며, 이는 구조적 및 전자적 제어에 매우 민감하게 반응함을 검증하였다.