[논문 리뷰] Fermi level tuning and double-dome superconductivity in the kagome metals CsV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_x$

Yuzki M. Oey, Brenden R. Ortiz외 8명|arXiv (Cornell University)|2021. 10. 21.

Topological Materials and Phenomena참고 문헌 19인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ에서 Sn 도핑을 통해 패피 수준을 조절하고 전하 밀도파(CDW) 질서와 초전도성 간의 상호작용을 조사한다. 정공 도핑은 삼차원 CDW 질서를 빠르게 억제하고, 정점 전이 온도가 각각 3.6 K와 4.1 K인 두 개의 초전도성 도메인을 유도하며, 이는 Sb pₚz 유래 전자적 성질의 밴드가 패피 수준 위로 올라가면서 발생한다. 이는 카그메 금속에서 전자적 불안정성 간의 복잡하고 비보편적인 결합을 드러낸다.

ABSTRACT

The recently reported extit{A}V$_3$Sb$_5$ ( extit{A} = K, Rb, Cs) family of kagome metals are candidates for unconventional superconductivity and chiral charge density wave (CDW) order; both potentially arise from nested saddle points in their band structures close to the Fermi energy. Here we use chemical substitution to introduce holes into CsV$_3$Sb$_{5}$ and unveil an unconventionalcoupling of the CDW and superconducting states. Specifically, we generate a phase diagram for CsV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_{x}$ that illustrates the impact of hole-doping the system and lifting the nearest vHs toward and above $E_F$. Superconductivity exhibits a non-monotonic evolution with the introduction of holes, resulting in two "domes" peaked at 3.6\,K and 4.1\,K and the rapid suppression of three-dimensional CDW order. The evolution of CDW and superconducting order is compared with the evolution of the electronic band structure of CsV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_x$, where the complete suppression of superconductivity seemingly coincides with an electron-like band comprised of Sb $p_z$ orbitals pushed above E$_F$.

연구 동기 및 목표

• CsV₃Sb₅에서 Sn 치환을 통한 정공 도핑이 패피 수준을 어떻게 조절하고, CDW 및 초전도 상태 간의 상호작용이 어떻게 변화하는지 조사하기 위해.
• Sb p_z 유래 밴드와 V d 오비탈의 반바퀴 특이점(van Hove singularities)이 CDW 및 초전도 질서를 안정화시키는 데 수행하는 역할을 규명하기 위해.
• 관측된 이중 도메인 초전도성의 기원이 반바퀴 특이점 근처의 경쟁적 불안정성 때문인지, 전자 구조 변화 때문인지 명확히 하기 위해.
• 카그메 평면 내 Sn의 위치 선호도와 그에 따른 밴드 구조 변화에 미치는 영향을 규명하기 위해.

제안 방법

• CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ에서 Sb에 대한 Sn 치환을 통해 정공 도핑을 도입하고, 최소한의 구조적 왜곡을 유도하기 위해.
• 고체 용액 형성과 Sn의 위치 점유도를 확인하기 위해 X선 회절 및 전자 현미경 분석을 수행하였다.
• NQR 측정을 통해 Sn이 카그메 평면의 Sb 위치에 선호적으로 자리잡고 있음을 확인하였다.
• 증가하는 Sn 농도에 따른 밴드 구조 변화를 모델링하기 위해 밀도 함수 이론(DFT) 계산을 수행하였다.
• 저항도, 비열 및 자화율 측정을 통해 상도표 전반에 걸쳐 초전도성 및 CDW 전이를 맵핑하였다.
• 특히 Γ 점에서의 Sb p_z 밴드가 패피 수준에 비해 어떻게 변화하는지 시뮬레이션하기 위해 초세포 DFT 계산을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Sn 치환을 통한 정공 도핑이 CsV₃Sb₅의 전하 밀도파(CDW) 질서 안정성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ의 상도표에서 관측된 두 개의 명백한 초전도성 도메인의 기원은 무엇인가?
• RQ3 높은 정공 도핑에서 초전도성 억제가 Sb p_z 유래 전자적 성질의 밴드가 패피 수준 위로 올라가는 것과 관련이 있는가?
• RQ4 정공 도핑에 따라 M점에서의 V d 오비탈 반바퀴 특이점과 Γ점에서의 Sb p_z 밴드 위치는 어떻게 변화하며, 이들의 상대적 역할은 CDW 및 SC 형성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 정공 도핑 하에서 관측된 CDW 및 초전도 상태 간 비보편적 결합은 수소압 조건에서 관측된 것과 유사한가?

주요 결과

• CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ에서 x ≈ 0.06 근처에서 삼차원 CDW 질서가 급격히 억제되며, x ≈ 0.06를 초과하면 장거리 CDW 질서가 관측되지 않는다.
• 초전도성은 두 개의 명백한 도메인을 보이며, 첫 번째 도메인은 x = 0.03에서 T_C = 3.6 K에 도달하고 CDW 상 내에 존재하며, 두 번째 도메인은 x = 0.35에서 T_C = 4.1 K에 도달한다. 이는 CDW 억제 이후에 발생한다.
• x > 0.5에서 전반적인 초전도성은 완전히 억제되며, 이는 Sb p_z 유래 전자적 성질의 밴드가 패피 수준에서 약 0.2 eV 상승함과 동시에 발생한다.
• NQR 및 DFT 계산은 Sn이 카그메 평면의 Sb1 위치에 선호적으로 자리잡고 있음을 확인하였으며, 이는 Γ 점 근처의 전자 구조가 크게 재구성됨을 의미한다.
• x = 0.5에서도 M점에서의 V d 오비탈 반바위 특이점의 에너지가 패피 수준 이하로 약간만 변화(−0.072 eV에서 −0.042 eV로)하여, CDW 억제가 E_F에 대한 반바위 특이점 이동에 의해 주로 유도되지 않는다는 것을 시사한다.
• 정공 도핑 하에서 두 개의 SC 도메인 관측 결과는 압력 연구와 대조되며, 정공 도핑과 압력이 전자 구조를 다르게 조절함을 시사한다. 정공 도핑은 Sb p_z 상태와 초전도성 쌍화 간의 더 복잡한 상호작용을 선호하는 것으로 나타났다.