[논문 리뷰] Ferroelectric and dielectric properties of Hf0.5Zr0.5O2 thin film near morphotropic phase boundary

Alireza Kashir, Hyunsang Hwang|arXiv (Cornell University)|2021. 02. 05.

Ferroelectric and Negative Capacitance Devices참고 문헌 39인용 수 9

한 줄 요약

이 연구는 원자층증착 동안 오존 공급량과 소성 조건을 조절하여 테트라고널(t)-정오각형(o) 상 비율(f_{t/o})를 조절함으로써, 모트로피크 상 경계(MPB) 근처의 희토류(Hf0.5Zr0.5O2) 얇은 필름의 반도체 및 유전성질을 조사한다. 결과적으로, 최소한의 t상 분율(f_{t/o} ~ 0.04)이 극대화된 극화(Pr)와 항력장(Ec)을 나타내며, 더 높은 f_{t/o} (~0.41)는 큰 유전율(~55)을 유도함으로써 MPB 근처에서 상 조성이 유전 응답을 향상시키는 직접적인 상관관계를 확인한다.

ABSTRACT

Recently, based on the phase-field modeling, it was predicted that Hf1-xZrxO2 (HZO) exhibits the morphotropic phase boundary (MPB) in its compositional phase diagram. Here, we investigate the effect of structural changes between tetragonal (t) and orthorhombic (o) phases on the ferroelectric and dielectric properties of HZO films to probe the existence of MPB region. The structural analysis show that by adjusting the ozone dosage during the atomic layer deposition process and annealing conditions, different ratios of t- to o-phases (f_(t/o) ) were achieved which consequently affect the ferroelectric and dielectric properties of the samples. Polarization versus electric field measurements show a remarkable increase in ferroelectric characteristics (Pr and Ec) of the sample that contains the minimum t-phase fraction (f_(t/o)~ 0.04). This sample shows the lowest dielectric constant compared to the other samples which is due to the formation of ferroelectric o-phase. The sample that contains the maximum f_(t/o)~ 0.41 demonstrates the highest dielectric response. By adjusting the f_(t/o), a large dielectric constant of ~ 55 is achieved. Our study reveals a direct relation between f_(t/o) and dielectric constant of HZO thin films which can be understood by considering the density of MPB region.

연구 동기 및 목표

• Hf0.5Zr0.5O2 얇은 필름에서 테트라고널(t) 및 정오각형(o) 상 분율이 반도체 및 유전성질에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• t상 대 o상 비율(f_{t/o})를 조절함으로써 Hf0.5Zr0.5O2에 모트로피크 상 경계(MPB)가 존재하는지 확인하기 위해.
• 구조적 상 조성을 반도체 성능(Pr, Ec)과 유전 응답과 연관지기 위해.
• 유전율과 반도체 특성을 극대화하는 최적의 상 비율을 규명하기 위해.

제안 방법

• 원자층증착(ALD)을 사용하여 오존 공급량과 소성 조건을 제어함으로써 Hf0.5Zr0.5O2 얇은 필름을 성장시켰다.
• X선 회절 또는 유사 기법을 사용하여 t상 대 o상 비율(f_{t/o})을 결정하기 위해 구조적 상 분석을 수행하였다.
• 잔류 극화(Pr) 및 항력장(Ec)와 같은 반도체 성질을 평가하기 위해 극화-전기장(P-E) 히스테리시스 루프를 측정하였다.
• 용량-전압(C-V) 측정 또는 임피던스 분광법에서에서 유전율을 추출하였다.
• ALD 공정 매개변수를 조정하여 상 조성을 체계적으로 변화시켜 MPB 영역을 탐색하였다.
• 상장 모델링 예측을 기반으로 실험 설계를 MPB 예상 조성으로 유도하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 상장 모델링 예측에 따르면 Hf0.5Zr0.5O2 시스템은 모트로피크 상 경계(MPB)를 나타내는가?
• RQ2 t상 대 o상 비율(f_{t/o})은 Hf0.5Zr0.5O2 얇은 필름의 반도체 성질(Pr 및 Ec)에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 MPB 근처에서 Hf0.5Zr0.5O2 얇은 필름의 상 조성과 유전율 사이의 관계는 무엇인가?
• RQ4 Hf0.5Zr0.5O2 필름에서 f_{t/o} 비율을 조절함으로써 높은 유전율(~55)을 달성할 수 있는가?
• RQ5 반도체 및 유전 응답을 극대화하는 최적의 f_{t/o} 비율이 존재하는가?

주요 결과

• 가장 낮은 t상 분율(f_{t/o} ~ 0.04)을 가진 시료가 가장 높은 잔류 극화(Pr)와 항력장(Ec)를 나타내어 최적의 반도체 성능을 보였다.
• 이 시료는 가장 낮은 유전율도 보였으며, 이는 주로 반도체 성질을 띠는 o상의 우세한 형성 때문으로 기인되었다.
• 가장 높은 f_{t/o} (~0.41)를 가진 시료는 가장 높은 유전 응답을 보였으며, 약 55의 유전율을 달성하였다.
• f_{t/o} 비율과 유전율 사이에 직접적인 상관관계가 관찰되어 Hf0.5Zr0.5O2 얇은 필름에서 MPB 영역 존재를 뒷받침하는 증거가 되었다.
• 결과적으로 ALD 공정 매개변수를 통해 t상 대 o상 비율을 조절함으로써 반도체 및 유전 성질를 제어할 수 있음을 확인하였다.
• 실험적으로 MPB 근처에서 유전 응답이 향상됨을 입증함으로써 상장 모델링 예측의 정당성을 입증하였다.