[논문 리뷰] Field induced linear magneto-elastic coupling in multiferroic TbMnO3

N. Aliouane, D. N. Argyriou외 4명|DESY Publication Database (PUBDB) (Deutsches Elektronen-Synchrotron)|2005. 08. 26.

Multiferroics and related materials인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 다중철성체 TbMnO3에 자장을 적용할 경우, 전파 벡터 κ=(0,1/4,0)를 가진 정합성 상으로의 일阶 전이가 일어나고, 이로 인해 2차 자화-탄성 결합이 파괴되며 선형 자화-탄성 및 자화-전기 반응이 수립됨을 보여준다. 이 전이는 Mn-O-Mn 결합 각도의 필드 유도 정렬에 의해 유도되며, 전기 극성이 c축에서 a축으로 180° 전환되는데, 이는 a축 또는 b축에 따라 필드를 가한 경우에만 이 물질에서 유일하게 관측된 현상이다.

ABSTRACT

We have used in-field neutron and X-ray single crystal diffraction to measure the incommensurability δ of the crystal and magnetic structure of multiferroic TbMnO3 . We show that the flop in the electric polarization at the critical field HC, for field H along the a− and b−axis coincides with a 1st order transition to a commensurate phase with propagation vector κ = (0, 1/4, 0). In-field X-ray diffraction measurements show that the quadratic magneto-elastic coupling breaks down with applied field as shown by the observation of the 1st harmonic lattice reflections above and below HC . This indicates that magnetic field induces a linear magneto-elastic coupling. We argue that the commensurate phase can be described by an ordering of Mn-O-Mn bond angles.

연구 동기 및 목표

• 다중철성체 TbMnO3에서 필드 유도 극성 전환의 기원을 이해하는 것.
• 자장이 이 물질의 자화-탄성 결합에 미치는 영향을 규명하는 것.
• 철전기 극성 방향 변화를 유도하는 구조적 및 자성 전이를 조사하는 것.
• 고장력 영역에서 선형 자화-탄성 결합이 나타나는지 확인하고, 저장력 비정합성 상에서의 2차 결합과 대비하는 것.

제안 방법

• 2K에서 a축 및 b축에 따라 최대 14T까지의 자장을 가한 조건에서, 현장 내 중성자 회절을 이용해 Mn 및 Tb 스핀의 자성 정렬과 비정합성 δ를 탐측하였다.
• 9.5 keV 및 100.5 keV의 동기광선 X선 회절을 활용해 격자 조율을 측정하고, 고조파 반사 피크를 탐지하여 구조 전이를 확인하였다.
• TbMnO3의 단일 결정을 광학적 뜨개질 영역 기법으로 성장시키고, 자화 및 비열 측정을 통해 특성화하였다.
• BENSC, HMI에서 냉각된 삼축 분광계(FLEX) 및 2축 회절계(E4)를 사용해 bc-평면에서 측정를 수행하였으며, 적용된 자장은 최대 14.5T까지였다.
• 분석은 비정합성 δ의 필드 의존성과 제1차 고조파 격자 반사 피크 강도를 중심으로 하여 2차 결합의 붕괴를 탐지하는 데 집중되었다.
• 고장력 영역의 자성 정렬 기반으로 구조 모델을 수립하였으며, Mn-O-Mn 결합 각도 정렬이 a축 방향의 철전기 변형을 이끄는 것으로 제안되었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 적용된 자장 하에서 TbMnO3의 자화-탄성 결합의 성격은 무엇인가?
• RQ2 a축 또는 b축에 따라 자장을 가했을 때, 자성 및 격자 구조의 비정합성 δ는 어떻게 변화하는가?
• RQ3 임계 자장 H_C에서 발생하는 180° 극성 전환은 무엇에 의해 유도되는가?
• RQ4 고장력 영역에서 선형 자화-탄성 결합이 나타나는가? 만약 그렇다면, 저장력 비정합성 상에서의 2차 결합과는 어떻게 다를까?
• RQ5 Mn-O-Mn 결합 각도 정렬은 정합성 상의 안정화와 새로운 극성 방향과 어떻게 관련되어 있는가?

주요 결과

• H_C ≈ 4.5T (H‖b) 및 H_C ≈ 9T (H‖a)에서 극성 전환이 발생하며, 이는 전파 벡터 κ = (0, 1/4, 0)를 가진 정합성 상으로의 일계 전이와 일치한다.
• 현장 내 X선 회절 결과, 제1차 고조파 격자 반사 피크가 H_C 이상에서 나타나면서 2차 자화-탄성 결합의 붕괴가 확인되었으며, 이는 선형 자화-탄성 결합의 존재를 시사한다.
• 고장력 영역은 선형 자화-전기 반응를 나타내며, H‖b에서 극성이 자장에 대해 선형적으로 의존하는 것으로 나타났다. 이는 저장력 영역에서의 2차 의존성과 대비된다.
• 이 전이는 Mn-O-Mn 결합 각도의 필드 유도 정렬과 관련되어 있으며, 이는 a축 방향의 철전기 변형을 안정화시킨다.
• H‖b의 경우 전이가 Tb 스핀의 다이아마그네틱 전이와 결합되어 있으며, H‖a의 경우 H_C 이하에서 Tb 스핀이 정합성으로 정렬되어, 자장 방향에 따라 달라지는 스핀 결합을 나타낸다.
• 구조 모델은 반자성적으로 결합된 MnO6 옥타에드론의 가위처럼 휘어진 변형이 a축 방향의 순 철전기 극성을 유도하며, 이는 실험적 극성 측정 결과와 일치한다.