[논문 리뷰] First-principles study of phononic thermal transport in monolayer C3N: a comparison with graphene

Yan Gao, Haifeng Wang외 5명|arXiv (Cornell University)|2017. 09. 26.

Thermal properties of materials참고 문헌 1인용 수 8

한 줄 요약

이 첫 번째 원리 연구는 단층 C3N에서의 진동자 열전도를 밀도함수이론과 열역학적 보틀츠만 운동방정식을 사용하여 그래핀과 비교하여 조사한다. 실온에서 C3N의 고유 격자 열전도도는 380 W/mK로 계산되었으며, 이는 그래핀의 3550 W/mK보다 훨씬 낮다. 이는 더 강한 진동자 비조화성과 낮은 군속도 때문이지만, 다른 2차원 재료에 비해 높은 열전도도를 보이므로 의미가 있다.

ABSTRACT

Very recently, a new graphene-like crystalline, hole-free, 2D-single-layer carbon nitride C3N, has been fabricated by polymerization of 2,3-diaminophenazine and used to fabricate a field-effect transistor device with an on-off current ratio reaching (Adv. Mater. 2017, 1605625). Heat dissipation plays a vital role in its practical applications, and therefore the thermal transport properties need to be explored urgently. In this paper, we perform first-principles calculations combined with phonon Boltzmann transport equation to investigate the phononic thermal transport properties of monolayer C3N, and meanwhile, a comparison with graphene is given. Our calculated intrinsic lattice thermal conductivity of C3N is 380 W/mK at room temperature, which is one order of magnitude lower than that of graphene (3550 W/mK at 300 K), but is greatly higher than many other typical 2D materials. The underlying mechanisms governing the thermal transport were thoroughly discussed and compared to graphene, including group velocities, phonon relax time, the contribution from phonon branches, phonon anharmonicity and size effect. The fundamental physics understood from this study may shed light on further studies of the newly fabricated 2D crystalline C3N sheets.

연구 동기 및 목표

• 최근 합성된 2차원 탄소 질화물인 단층 C3N의 고유 격자 열전도도를 평가하여 나노전자기기의 실용적 열관리에 기여하고자 한다.
• 그래핀과 같은 뛰어난 열적 성질을 지닌 기준 2차원 재료와의 비교를 통해 C3N에서의 진동자 열전도를 지배하는 근본 원리를 이해하고자 한다.
• 진동자 군속도, 회귀 시간, 분지 기여도, 비조화성, 크기 효과가 열전도도를 결정하는 데 미치는 역할을 분석하고자 한다.
• 미래의 재료 설계와 장치 응용을 위한 새로운 2차원 결정성 C3N의 열전도 거동에 대한 기본 통찰을 제공하고자 한다.

제안 방법

• 단층 C3N와 그래핀의 조화 및 비조화 힘 상수를 계산하기 위해 밀도함수이론(DFT)을 사용하였다.
• 조화 힘 상수를 사용하여 진동자 분산 관계와 군속도를 계산하였다.
• 진동자 보틀츠만 운동방정식(BTE)과 회귀 시간 근사법을 적용하여 열전도도를 결정하였다.
• 반복적 해법을 통해 진동자-진동자 산란을 고려하고 회귀 시간을 추출하였다.
• 주파수 및 파수벡터에 대한 다양한 분지에서의 진동자 기여도를 비교 분석하였다.
• 경계 산란 영향을 이해하기 위해 유한한 크기의 시스템에서 열전도도를 시뮬레이션하여 크기 효과를 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 실온에서 단층 C3N의 고유 격자 열전도도는 얼마인가?
• RQ2 C3N의 진동자 열전도는 그래핀과 정량적·정성적으로 어떻게 비교되는가?
• RQ3 열전도도를 지배하는 주요 미시적 메커니즘은 무엇인가? (군속도, 진동자 수명, 비조화성, 분지 기여도 등)
• RQ4 크기 효과는 C3N의 열전도도에 그래핀과 비교하여 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 C3N가 높은 대칭성과 2차원 성질을 지니고 있음에도 불구하고, 그래핀과의 열전도도 차이가 크다는 것은 무엇에 기인하는가?

주요 결과

• 300 K에서 단층 C3N의 고유 격자 열전도도는 380 W/mK이며, 이는 그래핀의 3550 W/mK보다 한 계급 낮다.
• 더 무거운 질소 원자와 변화된 결합 환경로 인해 C3N의 진동자 군속도는 그래핀보다 현저히 감소하였다.
• C3N에서 더 강한 진동자 비조화성은 짧은 진동자 회귀 시간을 초래하였으며, 이는 열전도도 감소의 주요 원인이다.
• C3N과 그래핀 모두에서 음향 진동자 분지가 열전도에 가장 큰 기여를 하였지만, C3N에서는 군속도 감소로 인해 기여 효율이 떨어졌다.
• 크기 효과는 C3N에서 그래핀보다 더 두드러지며, 이는 더 작은 나노구조에서 경계 산란에 더 민감함을 시사한다.
• 낮은 열전도도에도 불구하고 C3N는 많은 전통적 2차원 재료보다 높은 열전도도를 보이며, 열관리 응용 가능성을 시사한다.