[논문 리뷰] Flat band properties of twisted transition metal dichalcogenide homo- and heterobilayers of MoS$_2$, MoSe$_2$, WS$_2$ and WSe$_2$

Valerio Vitale, Kemal Atalar외 2명|arXiv (Cornell University)|2021. 02. 05.

2D Materials and Applications인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론(DFT)에서 얻은 파arameter화된 타이트버드 모델과 고전적 힘장 모델을 사용하여 MoS2, MoSe2, WS2, WSe2의 비틀어진 전이금속디chalcoogen화합물(TMD) 동종 및 이종 이중층에서 평탄한 밴드 성질을 조사한다. 그 결과, 작은 비틀기 각도(θ < 4°)에서 평탄한 불도금 밴드가 나타나며, 이는 주로 동종 이중층에서 Γ점 상태에서 기인하고, 이종 이중층에서는 조성과 비틀기 각도에 따라 복잡한 밴드 순서가 나타나며, 약 1.5° 근처에서 밴드폭이 몇 meV에 이르는 것으로 나타났다.

ABSTRACT

Twisted bilayers of two-dimensional materials, such as twisted bilayer graphene, often feature flat electronic bands that enable the observation of electron correlation effects. In this work, we study the electronic structure of twisted transition metal dichalcogenide (TMD) homo- and heterobilayers that are obtained by combining MoS$_2$, WS$_2$, MoSe$_2$ and WSe$_2$ monolayers, and show how flat band properties depend on the chemical composition of the bilayer as well as its twist angle. We determine the relaxed atomic structure of the twisted bilayers using classical force fields and calculate the electronic band structure using a tight-binding model parametrized from first-principles density-functional theory. We find that the highest valence bands in these systems can derive either from $\\Gamma$-point or $K$/$K'$-point states of the constituent monolayers. For homobilayers, the two highest valence bands are composed of monolayer $\\Gamma$-point states, exhibit a graphene-like dispersion and become flat as the twist angle is reduced. The situation is more complicated for heterobilayers where the ordering of $\\Gamma$-derived and $K$/$K'$-derived states depends both on the material composition and also the twist angle. In all systems, qualitatively different band structures are obtained when atomic relaxations are neglected.

연구 동기 및 목표

• 비틀어진 TMD 이중층에서 평탄한 밴드 성질이 화학 조성과 비틀기 각도에 어떻게 의존하는지 이해하는 것.
• 원자적 왜곡이 비틀어진 TMD 이종구조물의 전자 밴드 구조에 미치는 역할을 규명하는 것.
• 동종 이중층과 이종 이중층에서 평탄한 밴드가 Γ점 상태인지 K/K′-점 상태에서 기인하는지 명확히 하는 것.
• 첫 번째 원리에서 파arameter화된 타이트버드 모델을 활용하여 2D 반데르발스 이종구조물에서 평탄한 밴드 설계를 위한 예측 프레임워크를 제공하는 것.

제안 방법

• 비틀어진 TMD 이중층의 원자 구조를 평면 내 및 평면 외 변형을 고려하여 고전적 힘장 모델을 사용해 최적화하였다.
• 첫 번째 원리 DFT 계산에서 유도된 파arameter화된 타이트버드 모델을 사용하여 스핀-오르빗 결합을 포함한 전자 밴드 구조를 계산하였다.
• MoS2, MoSe2, WS2, WSe2 단층으로 구성된 3R-스택 동종 및 이종 이중층을 체계적으로 분석하였다.
• 비틀기 각도에 따른 밴드 분산과 밴드폭 변화를 분석하였으며, 특히 최상위 불도금 밴드에 집중하였다.
• 원자적 왜곡이 있는지 여부를 비교하여 구조적 요소가 밴드 평탄도에 미치는 영향을 분리하였다.
• 층 간 페어링 매개변수(pz-pz, pz-dz2, dz2-pz)를 층 간 거리와 비틀기 각도의 함수로 계산하여 정확한 타이트버드 모델 파arameter화를 가능하게 하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비틀어진 TMD 이중층의 전자 밴드 구조는 비틀기 각도와 재료 조성에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ2 동종 이중층에서 최상위 불도금 밴드의 기원은 Γ점 상태인지 K/K′-점 상태인지이며, 이는 이종 이중층에서 어떻게 변화하는가?
• RQ3 원자적 왜곡이 비틀어진 TMD 이종구조물에서 평탄한 밴드 형성에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ4 작은 비틀기 각도에서 이러한 시스템의 최상위 불도금 밴드의 밴드폭은 얼마이며, 이는 θ에 따라 어떻게 스케일링되는가?
• RQ5 TMD 이종이중층에서 meV 이하의 밴드폭을 갖는 평탄한 밴드를 달성할 수 있으며, 이는 어떤 조성과 기하학적 조건에서 가능한가?

주요 결과

• MoS2, MoSe2, WS2, WSe2의 동종 이중층에서 최상위 두 개의 불도금 밴드는 Γ점 상태로 구성되며, 작은 비틀기 각도에서 매우 평탄해지며, 약 1.5° 근처에서 밴드폭이 몇 meV에 이르는 것으로 나타났다.
• 이종 이중층에서는 재료 조성과 비틀기 각도에 따라 최상위 불도금 밴드가 Γ점 또는 K/K′-점 상태에서 기인할 수 있으며, 이는 본질적으로 다른 밴드 구조를 초래한다.
• 원자적 왜곡의 고려가 필수적이다. 이를 무시할 경우, 특히 이종 이중층에서 본질적으로 잘못된 밴드 구조가 도출된다.
• MoS2 동종 이중층의 경우, 비틀기 각도 1.5°에서 평탄한 불도금 밴드의 밴드폭이 약 3 meV에 이르며, 이는 강한 전자 상호작용 효과를 시사한다.
• WSe2를 포함한 이종 이중층에서는 K/K′-기반 불도금 상태를 보이며, 이는 동종 이중층에서 Γ 기반 밴드보다 덜 평탄하여 조성과 밴드 분산 간의 더 복잡한 상호작용을 나타낸다.
• WS2/MoS2 및 WSe2/WS2와 같은 특정 층 간 페어링 매개변수들이 밴드 구조 모델링에 핵심적이며, 이 값들은 층 간 거리와 비틀기 각도에 따라 체계적으로 변화한다.