[논문 리뷰] Fluorescence-detected Fourier transform electronic spectroscopy by phase-tagged photon counting

Amr Tamimi, Tiemo Landes외 3명|arXiv (Cornell University)|2020. 06. 21.

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies참고 문헌 24인용 수 27

한 줄 요약

이 논문은 단일 광자 사건에 간섭계 위상을 할당하는 새로운 방법인 단계 태깅 광자 수세기(PTPC)를 소개한다. 이는 초저광량 조건에서의 저신호 형광 검출 푸리에 변환 분광법에 적용된다. PTPC는 초저광량 조건에서 기존의 락인 검출 방식보다 신호 대 잡음비(SNR)에서 약 2배 이상 뛰어나며, 측정 불확도는 기계적 불안정성보다 통계적 표본 추출 잡음에 의해 주로 결정된다. 이는 단일 분자 포함한 약한 형광성을 띤 분자 체계의 고정밀 분광 측정을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Fluorescence-detected Fourier transform (FT) spectroscopy is a technique in which the relative paths of an optical interferometer are controlled to excite a material sample, and the ensuing fluorescence is detected as a function of the interferometer path delay and relative phase. A common approach to enhance the signal-to-noise ratio in these experiments is to apply a continuous phase sweep to the relative optical path, and to detect the resulting modulated fluorescence using a phase-sensitive lock-in amplifier. In many important situations, the fluorescence signal is too weak to be measured using a lock-in amplifier, so that photon counting techniques are preferred. Here we introduce an approach to low-signal fluorescence-detected FT spectroscopy, in which individual photon counts are assigned to a modulated interferometer phase ('phase-tagged photon counting,' or PTPC), and the resulting data are processed to construct optical spectra. We studied the fluorescence signals of a molecular sample excited resonantly by a pulsed coherent laser over a range of photon flux and visibility levels. We compare the performance of PTPC to standard lock-in detection methods and establish the range of signal parameters over which meaningful measurements can be carried out. We find that PTPC generally outperforms the lock-in detection method, with the dominant source of measurement uncertainty being associated with the statistics of the finite number of samples of the photon detection rate.

연구 동기 및 목표

• 초저광량 조건에서 광자 수세기가 필수적인 상황에서 형광 검출 푸리에 변환 분광법을 개발하기 위해.
• 저신호 영역에서 락인 증폭기의 한계를 극복하기 위해 개별 광자 탐지와 단계 태깅을 사용하기 위해.
• 최소한의 통계적 불확도로 의미 있는 분광 측정이 가능한 신호 파arameter(광류 및 가시도)의 범위를 규명하기 위해.
• 조절 가능한 광류 및 가시도를 가진 모델 분자 체계를 사용하여 PTPC 성능을 표준 락인 검출 방식과 직접 비교하기 위해.
• 통계적 오차의 수치적 시뮬레이션과 실험 측정을 통해 방법을 검증하기 위해.

제안 방법

• 5 kHz에서 연속적인 단계 스weep을 적용하기 위해 음향광학 모듈레이터를 갖춘 마흐-젠더 간섭계를 사용한다.
• 광자 증폭관 또는 앤블로이트 광다이오드를 사용하여 형광 광자를 개별적으로 탐지하고, 고정밀 타이밍 전자기기로 도착 시간을 기록한다.
• 현장 프로그래머블 게이트 어레이(FPGA)가 기준 광선의 실시간 단계에 따라 각 탐지된 광자를 특정 간섭계 단계에 할당한다.
• 단계 태깅된 광자 데이터 스트림을 처리하여 2차원 신호 성분(X 및 Y 성분)과 절대 신호 크기(Z)를 재구성하고, 푸리에 변환 분석을 가능하게 한다.
• 신호 대 잡음비(SNR)와 비율 정규화 표준 오차(SE)를 단계 분해 광자 수에서 계산하여 성능 평가를 수행한다.
• 유한한 단계 의존 광자 수율의 표본 추출에서 발생하는 통계적 불확도를 모델링하는 수치적 시뮬레이션을 통해 이론적 예측을 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 초저광량 형광 검출 FT 분광법에서 단계 태깅 광자 수세기(PTPC)가 기존의 락인 검출 방식보다 더 높은 신호 대 잡음비를 달성할 수 있는가?
• RQ2 저광자 유량 조건에서 PTPC의 측정 불확도의 주요 원인은 무엇인가?
• RQ3 광류와 가시도가 PTPC 성능에 락인 검출 방식 대비 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 통계적 표본 추출 잡음이 기계적 잡음에 비해 PTPC 측정 정밀도를 얼마나 제한하는가?
• RQ5 PTPC 실험에서 목표 SNR 10을 달성하기 위해 필요한 최소 탐지 광자 수는 얼마인가?

주요 결과

• PTPC는 광류 및 가시도 수준이 다양한 범위에서 기존의 락인 검출 방식보다 약 2배 이상 높은 신호 대 잡음비를 달성한다.
• 가시도 𝑣 ≈ 1.0일 경우, 1초 통합 윈도우 내 약 200개의 탐지 광자가 X-2차 성분 신호의 SNR ≈ 10을 달성하기 위해 필요하다.
• 가시도 𝑣 ≈ 0.5일 경우, 동일한 SNR 10을 달성하기 위해 약 2,000개의 탐지 광자가 필요하며, 이는 가시도에 강한 의존성을 보임을 시사한다.
• X 및 Y 2차 성분 신호의 측정된 SNR는 포isson 통계 기반 이론 예측과 매우 밀접하게 일치하며, 이는 통계적 표본 추출 잡음이 주요 불확도 원인임을 확인한다.
• 기계적 진동이나 검출기 쇼트 노이즈와 같은 기기적 노이즈는 PTPC에서 무시할 수 있을 정도로 미미하며, 이는 실험과 이론 간의 뛰어난 일치로 뒷받침된다.
• 이 방법은 후처리 단계에서 단계 태깅된 광자 스트림으로부터 고조파 신호 성분(예: 이광자 흡수)을 분리할 수 있어 비선형 분광 측정 응용에 기여한다.