[논문 리뷰] Formation of solitary microstructure and ablation into transparent dielectric by a subnanosecond laser pulse

V. A. Khokhlov, N. A. Inogamov외 2명|arXiv (Cornell University)|2018. 11. 29.

Laser-Ablation Synthesis of Nanoparticles참고 문헌 19인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 다중 스케일 시뮬레이션을 활용하여 투명한 유전체(물 및 실리카) 내 금의 프로브-나노초 레이저 에이브레이션을 조사하며, 초임계 유체 상태가 표면 장벽 제한 없이 직접 확산 기반 나노입자(NP) 형성 가능하게 한다는 것을 밝혀냈다. 주요 발견은 빠른 확산과 표면 장력 감소로 인해 레이저-레이놀즈-타일러 불안정성(Rayleigh-Taylor instability)이 억제되어 초단파 펄스 대비 약 10배 높은 에이브레이션 안정성을 확보하고, 나노입자 수율이 향상된다는 것이다.

ABSTRACT

Laser ablation in liquid (LAL) is important technique used for formation of nanoparticles (NP). The LAL processes cover logarithmically wide range of spatiotemporal scales and is not fully understood. The NP produced by LAL are rather expensive, thus optimization of involved processes is valuable. As the first step to such optimizations more deep understanding is necessary. We employ physical models and computer simulations by thermodynamic, hydrodynamic, and molecular dynamics codes in this direction. Absorbing light metal expanding into transparent solid or liquid dielectrics is considered. We analyze an interplay between diffusion, hydrodynamic instability, and decrease of surface tension down to zero value caused by strong heating and compression transferring matter into state of overcritical fluids. The primary NPs appear during expansion and cooling of diffusion zone when pressure in this zone drops below critical pressure for a metal. Long evolution from the overcritical states to states below a critical point for a metal and down to critical point of liquid and deeply down to surrounding pressure of 1 bar is followed. Conductive heating of liquid from hot metal is significant.

연구 동기 및 목표

• 투명한 유전체 내 레이저 에이브레이션의 초기 동역학, 특히 캐비테이션 기포 형성 이전의 초기 나노입자(NP) 형성 과정을 이해하기 위해.
• 초단파 펄스(100 fs) 대비 프로브-나노초 펄스(50 ps)가 나노입자 핵형성 및 성장에 미치는 영향을 열역학적 및 유체역학적 효과에 중점을 두고 조사하기 위해.
• 초임계 유체 상태, 표면 장력 감소, 향상된 확산이 효율적인 나노입자 형성에 기여하는 역할을 분석하기 위해.
• 레이놀즈-타일러 불안정성(RTI)에 대한 에이브레이션 안정성의 정량적 평가 및 그 나노입자 크기와 분포에 미치는 영향을 분석하기 위해.

제안 방법

• 프로브-나노초 펄스에 대해 일온도(1T) 유체역학(1T-HD) 및 분자 동역학(MD) 시뮬레이션을 사용하였으며, 열전도도 및 상전이를 포함하였다.
• 강도 프로파일로 $ I(t) = I_0 \exp(-t^2 / \tau_L^2) $ 를 사용하였으며, $ \tau_L = 50 $ ps 이고, 흡수된 레이저 에너지 밀도 $ F_{\text{abs}} $ 는 최대 1 J/cm²까지 변화시켰다.
• 금과 유전체(물/실리카)의 인터페이스를 시뮬레이션하여, 접촉 경계(CB)에서 온도, 밀도, 압력 및 원자 확산을 추적하였다.
• 금 내에서 임계 상태에서 초임계 유체 상태로의 전이를 모델링하였으며, 이 경우 표면 장력이 0으로 감소하여 응고상에서 직접 확산이 가능하도록 하였다.
• 레이놀즈-타일러 불안정성(RTI)과 확산에 의한 퍼짐 간의 경쟁을 분석하였으며, RTI 성장은 $ l \propto t^2 $ 으로 스케일링되고, 확산은 $ l \propto t^{1/2} $ 으로 스케일링된다.
• 접촉 경계(CB) 속도의 변화를 추적하였으며, 지수 감쇠 형태 $ v_{\text{CB}} \propto \exp(-t / t_{\text{dec}}) $ 를 보였고, $ t_{\text{dec}} \approx 0.5{-}1 $ ns 였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 프로브-나노초 레이저 에이브레이션(50 ps)은 초단파 펄스(100 fs)에 비해 투명한 유전체 내에서 초기 나노입자 형성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 초임계 유체 상태로의 전이가 직접 확산을 가능하게 하고, 표면 장력 장벽을 제거하여 나노입자 핵형성에 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 왜 프로브-나노초 펄스는 초단파 펄스보다 레이놀즈-타일러 불안정성(RTI)에 대해 훨씬 더 높은 안정성을 보이는가?
• RQ4 금과 물 간의 열확산도 차이가 열전달 및 인터페이스에서 가열된 층 두께에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 향상된 확산이 초기 에이브레이션 단계에서 RTI를 얼마나 억제하는가? 그리고 이는 나노입자 크기와 분포에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 프로브-나노초 레이저 펄스 후, 접촉 경계(CB)는 약 0.5{-}1 ns의 시간 상수로 지수 감쇠 형태로 감속되며, 이는 모든 시뮬레이션에서 일관되게 관찰되었다.
• 최대 CB 이동 거리는 약 1 μm로 제한되어 있어, 국소화된 에이브레이션 동역학을 의미한다.
• $ F_{\text{abs}} \sim 1 $ J/cm² 조건에서, CB에서 금의 온도는 최대 $ \sim 10^5 $ K 에 도달하고 밀도는 $ \sim 1 $ g/cm³ 로 감소하여 초임계 유체 상태에 진입한다.
• 초임계 조건에서는 표면 장력이 사라지며, 응고상에서 직접적으로 유전체로의 확산이 가능해져 증발/용해 장벽을 우회하게 된다.
• 초기 시점에서 확산이 RTI를 압도하며, $ l \propto t^{1/2} $ 스케일링에 따라 RTI 성장이 억제되며, 짧은 감속 단계 동안 안정성이 유지된다.
• 프로브-나노초 펄스를 사용한 에이브레이션은 초단파 펄스 대비 약 10배 높은 RTI에 대한 안정성을 보이며, 감속 지속 시간이 짧고 확산에 의한 안정화 효과가 높기 때문이다.