[논문 리뷰] Formulation Graphs for Mapping Structure-Composition of Battery Electrolytes to Device Performance

Vidushi Sharma, Maxwell J. Giammona외 6명|arXiv (Cornell University)|2023. 07. 07.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 81인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 지식 전이를 통해 분자 그래프 임베딩과 물리적 성질(HOMO-LUMO, 전기 이양률)을 결합함으로써 배터리 전해질 조성의 구조-조성 관계를 기반으로 장치 성능으로 맵핑하는 딥러닝 모델인 Formulation Graph Convolution Network(F-GCN)을 소개한다. 이 모델은 Li/Cu 및 Li-I 전면 세포 시스템에서 쿨롱 효율성과 특정 용량 예측에 최신 기술 수준의 정확도를 달성하여, 최소한의 실험적 검증으로 새로운 전해질 조성을 예측할 수 있음을 보여준다.

ABSTRACT

Advanced computational methods are being actively sought for addressing the challenges associated with discovery and development of new combinatorial material such as formulations. A widely adopted approach involves domain informed high-throughput screening of individual components that can be combined into a formulation. This manages to accelerate the discovery of new compounds for a target application but still leave the process of identifying the right 'formulation' from the shortlisted chemical space largely a laboratory experiment-driven process. We report a deep learning model, Formulation Graph Convolution Network (F-GCN), that can map structure-composition relationship of the individual components to the property of liquid formulation as whole. Multiple GCNs are assembled in parallel that featurize formulation constituents domain-intuitively on the fly. The resulting molecular descriptors are scaled based on respective constituent's molar percentage in the formulation, followed by formalizing into a combined descriptor that represents a complete formulation to an external learning architecture. The use case of proposed formulation learning model is demonstrated for battery electrolytes by training and testing it on two exemplary datasets representing electrolyte formulations vs battery performance -- one dataset is sourced from literature about Li/Cu half-cells, while the other is obtained by lab-experiments related to lithium-iodide full-cell chemistry. The model is shown to predict the performance metrics like Coulombic Efficiency (CE) and specific capacity of new electrolyte formulations with lowest reported errors. The best performing F-GCN model uses molecular descriptors derived from molecular graphs that are informed with HOMO-LUMO and electric moment properties of the molecules using a knowledge transfer technique.

연구 동기 및 목표

• 개별 성분 선별을 초월하여 최적의 전해질 조성을 가속적으로 발견할 수 있는 데에 미치지 못하는 격차를 메우기 위해.
• 복잡한 액체 전해질 조성에서의 비선형적 구조-조성-성질 관계를 포괄하는 기계학습 프레임워크를 개발하기 위해.
• 분자 구성 성분에서 쿨롱 효율성과 특정 용량과 같은 배터리 성능 지표를 데이터 기반으로 예측할 수 있도록 하기 위해.
• 일반화성과 해석 가능성 향상을 위해 분자 표현에 도메인 특화 물리적 성질(HOMO-LUMO, 전기 이양률)을 통합하기 위해.
• 실제 응용에 부합하는 실세계의 관련성을 갖기 위해 문헌 기반 및 실험적으로 생성된 데이터셋 모두에서 모델를 검증하기 위해.

제안 방법

• F-GCN는 각 전해질 성분의 분자 그래프를 기반으로 특징을 추출하기 위해 다중 병렬 그래프 컬러지언트 네트워크(GCNs)를 사용한다.
• 지식 전이 기법을 사용하여 분자 기술자에 양자화학적 성질인 HOMO-LUMO 에너지 수준과 전기 이양률을 보완한다.
• 조성 내에서 성분의 몰 백분율에 따라 특징을 스케일링하여 최종 조성 표현에서의 기여도 가중치를 반영한다.
• 스케일링된 분자 특징을 집계하여 단일 벡터 표현으로 조합된 조성 수준의 기술자를 구성한다.
• 이 복합 기술자는 외부 학습 아키텍처에 입력되어 배터리 성능 지표의 회귀를 수행한다.
• 모델는 두 데이터셋에서 훈련 및 평가된다: 하나는 Li/Cu 반세포에 관한 문헌 데이터셋이며, 다른 하나는 Li-I 전면 세포 화학에 대한 실험실 실험에서 생성된 데이터셋이다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다성분 전해질 조성의 구조-조성 관계를 전기화학적 성능으로 효과적으로 맵핑할 수 있는 딥러닝 모델은 가능한가?
• RQ2 지식 전이를 통해 HOMO-LUMO 및 전기 이양률 등의 물리적 분자 성질을 통합할 경우, 표준 분자 기술자에 비해 예측 정확도는 얼마나 향상되는가?
• RQ3 F-GCN은 다양한 배터리 화학에서 새로운 전해질 조성에 대해 얼마나 일반화될 수 있는가?
• RQ4 몰 백분율 스케일링이 조성 수준 표현의 예측 성능에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 기존의 고속 스크리닝 방법에 비해 F-GCN은 높은 성능을 보이는 전해질 조성을 식별하는 데서 어떻게 비교되는가?

주요 결과

• F-GCN 모델은 Li/Cu 반세포 및 Li-I 전면 세포 데이터셋 양쪽에서 기존 방법들 중에서 보고된 바 가장 낮은 예측 오차를 기록하였다.
• 지식 전이를 통해 HOMO-LUMO 및 전기 이양률 정보를 통합함으로써 모델의 일반화 능력과 정확도가 크게 향상되었다.
• 모델는 새로운 조성에 대해 강력한 일반화 능력을 보이며, 전해질 성분의 화학적 다양성에 대해 견고함을 입증하였다.
• 몰 백분율 스케일링의 사용은 조성 수준 표현의 해석 가능성과 예측 능력을 향상시켰다.
• 단지 분자 그래프 특징을 사용하는 기준 모델에 비해 F-GCN이 더 뛰어난 성능을 보였으며, 이는 물리화학적 성질을 표현 학습 과정에 통합하는 것이 가치가 있음을 확인하였다.
• 이 프레임워크는 노동 집약적인 실험적 시험에 의존하는 것을 줄이고 전해질 조성의 빠른 가상 스크리닝을 가능하게 하였다.