[논문 리뷰] From absorption spectra to charge transfer in PEDOT nanoaggregates with machine learning

Loı̈c M. Roch, Semion K. Saikin외 5명|arXiv (Cornell University)|2019. 09. 24.

Conducting polymers and applications참고 문헌 54인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 다단계 계산 워크플로우를 사용하여 PEDOT 나노중합체의 UV-Vis-NIR 흡수 스펙트럼에서 직접적으로 분자 간 전자 결합을 예측하기 위한 기계학습 모델을 개발한다. 최고의 성능을 보인 베이지안 컨volution 신경망은 결합 강도를 분류하는 데 88%의 정확도를 달성하였으며, 스펙트럼 해상도에 걸쳐 이식 가능하고, 결합 계산 형식의 변화에 대해서도 강건함을 보이며, 우연한 통계적 상관관계가 아닌 물리적 상관관계를 파악하고 있음을 시사한다.

ABSTRACT

Fast and inexpensive characterization of materials properties is a key element to discover novel functional materials. In this work, we suggest an approach employing three classes of Bayesian machine learning (ML) models to correlate electronic absorption spectra of nanoaggregates with the strength of intermolecular electronic couplings in organic conducting and semiconducting materials. As a specific model system, we consider PEDOT:PSS, a cornerstone material for organic electronic applications, and so analyze the couplings between charged dimers of closely packed PEDOT oligomers that are at the heart of the material's unrivaled conductivity. We demonstrate that ML algorithms can identify correlations between the coupling strengths and the electronic absorption spectra. We also show that ML models can be trained to be transferable across a broad range of spectral resolutions, and that the electronic couplings can be predicted from the simulated spectra with an 88 % accuracy when ML models are used as classifiers. Although the ML models employed in this study were trained on data generated by a multi-scale computational workflow, they were able to leverage leverage experimental data.

연구 동기 및 목표

• 실험 유사 흡수 스펙트럼으로부터 유기 반도체의 분자 간 전자 결합을 데이터 기반으로 예측하는 방법을 수립하기 위해.
• 복잡한 다스케일 시뮬레이션을 대체하기 위해 기존 물리 모델링의 한계를 극복하고, 훈련된 기계학습 모델을 도입하기 위해.
• 기계학습 모델이 물리적 상관관계를 학습하는지 아니면 단지 계산 방법에 기인한 통계적 오자료에 의존하는지 평가하기 위해, 다양한 결합 계산 형식에 대해 테스트를 수행하기 위해.
• 광학 데이터만으로 PEDOT:PSS와 같은 도전성 고분자의 전하 이동 특성을 신속하고 저비용으로 특성화할 수 있도록 하기 위해.

제안 방법

• 다단계 계산 워크플로우를 통해 훈련 데이터를 생성: 힘장 시뮬레이션, 분자 동역학, 그리고 PEDOT 이량체에 대한 양자역학 계산(밀착결합 및 코른-샴 형식).
• 다양한 기하학적 구조와 패킹 구성이 있는 1,420개의 PEDOT:PEDOT 복합체에 대해 전자 흡수 스펙트럼을 시뮬레이션.
• 세 가지 유형의 베이지안 기계학습 모델—가우시안 프로세스, 베이지안 신경망, 베이지안 컨volution 신경망—을 훈련하여 스펙트럼에서 결합 강도로의 맵핑을 수행.
• 다른 스펙트럼 해상도에 걸쳐 이식 가능성을 평가하고, 밀착결합 및 코른-샴 형식의 두 가지 방식에서 유도된 결합 강도를 조합한 하이브리드 데이터셋을 사용해 테스트.
• 하이브리드 훈련 동안 분포의 차이를 고려하기 위해 각 데이터셋 별로 결합 강도 값의 표준화를 적용.
• 최고의 성능을 보이는 베이지안 컨볼루션 신경망 모델을 도출하기 위해 랜덤 그리드 서치를 활용한 하이퍼파rameter 최적화 수행.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기계학습 모델은 흡수 스펙트럼으로부터 PEDOT 나노중합체의 분자 간 전자 결합을 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 모델들은 계산 방법에 기인한 통계적 오자료가 아닌 물리적으로 의미 있는 상관관계를 학습하는가?
• RQ3 모델들은 다양한 스펙트럼 해상도와 결합 계산 형식에 걸쳐 얼마나 이식 가능한가?
• RQ4 다른 형식에서 유도된 결합 강도를 포함한 하이브리드 데이터셋으로 훈련된 단일 모델이 높은 예측 정확도를 유지할 수 있는가?

주요 결과

• 베이지안 컨볼루션 신경망은 시뮬레이션된 흡수 스펙트럼에서 전자 결합 강도를 분류하는 데 88%의 정확도를 달성하였다.
• 모델 성능은 약 850개의 훈련 예제에서 안정화되었으며, 이 이상의 데이터량에서는 더 이상 향상되지 않았다.
• 밀착결합 결과와 다른 분포와 범위를 가진 코른-샴 궤도 형식으로 계산된 결합 강도로 훈련된 모델도 높은 예측 정확도를 유지하였다.
• 두 형식의 결과를 조합한 하이브리드 데이터셋에서도 일관된 성능을 보인 것은 모델이 특정 계산 방법에 기반한 우연한 통계적 연결을 이용하는 것이 아니라 물리적 상관관계를 파악하고 있음을 시사한다.
• 모델는 광범위한 스펙트럼 해상도에 걸쳐 이식 가능성을 보이며, 입력 데이터의 변동성에 강건함을 입증하였다.