[논문 리뷰] Full ab initio band structure analysis of interband and intraband contributions for third harmonic generation coefficient of bulk silicon: implementation and application of the sum-over-states

You‐Zhao Lan|arXiv (Cornell University)|2016. 01. 06.

Semiconductor materials and interfaces참고 문헌 42인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 Aversa와 Sipe 프레임워크 내의 상태 합성식을 사용하여 부스터 실리콘에서 제3차 고조파 발생(THG)에 대한 전자적 원리 분석을 수행한다. 이는 비균형 및 내부 전이 기여를 분해하여, 내부 전이 항이 비균형 수용성도를 강하게 조절하고 있음을 밝혀내며, 수렴된 결과가 실험 및 실시간 전자적 원리 데이터와 잘 일치함을 보여준다.

ABSTRACT

We fully implement the Aversa and Sipe sum-over-states formulism and make a full ab initio band structure analysis of interband and intraband contributions for the third-order nonlinear optical susceptibilities of bulk silicon. The band structure and momentum matrix elements were calculated by using the highly accurate all-electron full potential linearized augmented plane wave method within the local density approximation. The convergence tests including the scissor correction with different k-points meshes and empty states were performed. Both real and imaginary parts of susceptibility were directly calculated and checked by the Kramers-Kronig relation. The converged results are compared with other theoretical and experimental ones and in agreement with the recent ab initio real-time-based calculation. The nonlinear optical coefficient comes from three parts: the pure interband contribution (Pinter), the modulation of interband terms by intraband terms (Pmod), and the intraband contribution (Jintra). For each part, the origin of enhanced peaks is explored by tracing the sum-over-states process. The interband contribution is found to be dramatically modulated by the intraband contribution.

연구 동기 및 목표

• 버진 실리콘에서 제3차 고조파 발생(THG)에 대한 완전한 전자적 원리 밴드 구조 분석을 제공하는 것.
• THG 계수를 순수 비균형, 비균형의 조절, 내부 전이 기여로 분해하는 것.
• 정확한 전자 구조 계산을 통해 상태 합성식의 타당성을 검증하는 것.
• 세부적인 상태별 추적을 통해 비선형 수용도에서 관찰되는 피크의 증폭 원인을 분석하는 것.
• Kramers-Kronig 관계와 수렴 테스트를 통해 결과의 일관성을 확보하는 것.

제안 방법

• 전자기 전자 전위 선형화된 증강 평면파(FP-LAPW) 방법을 국부 밀도 근사(LDA)에 기반하여 밴드 구조 및 운동량 행렬 원소를 계산하는 데 사용함.
• Aversa와 Sipe의 상태 합성식을 구현하여 제3차 비선형 광학 수용도를 계산함.
• 다양한 k-포인트 메쉬와 빈 상태 수를 사용하여 수렴 테스트를 실시함.
• 수용도의 실수부 및 허수부를 계산하고 Kramers-Kronig 관계를 통해 일관성을 검증함.
• 상태 합성 과정에서의 개별 기여를 분석하여 수용도에서 관찰되는 피크의 증폭 원인을 추적함.
• 결과를 실험 데이터 및 최근 실시간 전자적 원리 시뮬레이션과 비교하여 검증함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 버진 실리콘에서 제3차 고조파 발생 계수에 대한 비균형 전이와 내부 전이의 상대 기여는 무엇인가?
• RQ2 내부 전이 기여가 비선형 수용도에서 비균형 항을 어떻게 조절하는가?
• RQ3 관찰된 THG 스펙트럼에서 두드러진 피크의 기원은 무엇인가?
• RQ4 k-포인트 메쉬 및 빈 상태 수와 같은 수렴 매개변수는 계산된 수용도에 어느 정도 영향을 미치는가?
• RQ5 상태 합성식을 사용한 전자적 원리 결과가 실험 측정치 및 실시간 시뮬레이션과 얼마나 잘 일치하는가?

주요 결과

• 버진 실리콘의 제3차 비선형 광학 수용도는 순수 비균형(Pinter), 비균형의 내부 전이에 의한 조절(Pmod), 내부 전이(Jintra)의 세 가지 별개의 기여로 구성되어 있음.
• 내부 전이 기여가 비균형 항을 뚜렷이 조절하고 있으며, 이는 전체 수용도 프로파일에 중대한 영향을 미침.
• 수용도의 실수부 및 허수부에 대한 수렴된 결과는 Kramers-Kronig 관계를 만족하여 일관성을 확인함.
• 계산된 THG 계수는 최근 실시간 전자적 원리 시뮬레이션 및 가용한 실험 데이터와 양호한 일치를 보임.
• 수용도의 피크 증폭은 상태 합성 과정을 통해 추적된 특정 전자 전이에 기인하며, 주로 특정 밴드 쌍과 운동량 행렬 원소에서 기인함.
• 수렴 테스트를 통해 k-포인트 밀도 및 빈 상태 수의 변화에 대해 결과가 안정됨을 확인하여 수치적 접근의 타당성을 검증함.