[논문 리뷰] Gate Voltage Control of Transition Metal Dichalcogenide Monolayers Quantum Yield

М. В. Стріха, Anatolii I. Kurchak외 1명|arXiv (Cornell University)|2019. 09. 22.

2D Materials and Applications참고 문헌 25인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 이차원 전이 금속 디 chalcogenide (2D-TMD) 단일층에서 게이트 전압에 의한 광발광 양자수율(QY) 제어를 설명하는 반현상학적 이론을 제시한다. 저자들은 시스템을 평행판 컨デン서로 모델링하여 QY가 게이트 전압과 적층 전자 생성률의 함수로 표현되는 해석적 식을 유도하였으며, 재료가 전기적 도핑을 통해 본질 상태에 도달할 때 QY가 정점에 도달하여 단위 근처에 도달함을 보여주었고, 이는 MoS₂ 및 WSe₂의 실험 데이터와 강한 정량적 일치를 보였다.

ABSTRACT

Two-dimensional transition metal dichalcogenide (2D-TMD) monolayers, which reveal remarkable semiconductor properties, are the subject of active experimental research.Recently it has been shown experimentally that quantum yield in MoS2 and WSe2 monoatomic layers can reach values close to unity when electrostatic doping makes them intrinsic semiconductors. However, the available theoretical description does not give an understanding of the physical mechanisms underlying in the gate voltage control of quantum yield.This work is an attempt to propose a consistent semi-phenomenological theory of photo-induced charge carriers relaxation in 2D-TMDs, which allows obtaining an analytical dependence of the quantum yield on the voltage applied to the FET gate. We consider a standard experimental situation, when the 2D-TMD monolayer and the metal gate are plates of a flat capacitor, and the capacitor charge is proportional to the gate voltage. The dependences of the TMD monolayers quantum yield on the gate voltage and the carrier generation rate have been calculated for the cases of the prevailing recombination of free electrons and holes (radiative and non-radiative Auger recombination) and recombination of excitons (radiative and Auger recombination). In both cases analytical expressions were derived for the dependence of quantum yield on the gate voltage and photo-induced carriers generation rate at a fixed gate voltage. Quantitative agreement with experiment allows concluding about the relevance of the proposed theoretical model for the description of carriers photo-generation and recombination in 2D-TMD monolayers. Obtained results demonstrate the possibilities of 2D-TMD quantum yield control by the gate voltage and indicate that 2D-TMDs are promising candidates for modern optoelectronics devices.

연구 동기 및 목표

• 2D-TMD 단일층에서 관측된 실험적 게이트 전압 의존성에 대한 일관된 이론적 프레임워크를 개발하기 위해.
• MoS₂ 및 WSe₂에서 본질 반도체 조건 근처에서 관측된 QY 향상의 물리적 메커니즘을 규명하기 위해.
• 자유 전자 및 흡수체 재결합 영역에서 게이트 전압과 광전자 생성률의 함수로 QY에 대한 해석적 식을 유도하기 위해.
• MoS₂ 및 WSe₂에서 다양한 게이트 전압 조건에서의 실험적 QY 데이터와의 정량적 비교를 통해 모델을 검증하기 위해.

제안 방법

• 2D-TMD 단일층과 금속 게이트를 평행판 컨덴서로 모델링하며, 게이트 전압이 Q = Cox(Vg - VT) 관계를 통해 캐리어 농도를 제어함을 고려한다.
• 광전자 릴랙세이션을 기술하기 위해 반현상학적 접근을 사용하며, 복사 재결합 및 비복사 재결합 과정을 고려한다.
• 자유 전자 및 정공의 재결합과 흡수체 재결합의 두 경우에 대해 캐리어 농도 및 QY에 대한 해석적 식을 유도한다.
• Auger 재결합, 복사 재결합 및 흡수체 결합 효과를 통합하며, 비율 방정식에서 유도된 효과적인 재결합 시간을 사용한다.
• 모델 매개변수(예: Cox, VT, ni, Nex, τeff)를 Ref. [17]의 실험적 QY 데이터에 맞추어 모델 예측의 정당성을 검증한다.
• 실온에서 단일층 TMD에서 높은 흡수체 결합 에너지(~0.5 eV)로 인해 흡수체 재결합이 지배적임을 고려한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 게이트 전압은 2D-TMD 단일층에서 양자수율을 어떻게 제어하는가?
• RQ2 본질 반도체 조건 근처에서 관측된 QY 피크의 배경이 되는 물리적 메커니즘은 무엇인가?
• RQ3 왜 본질 상태의 2D-TMD에서는 도핑 상태에 비해 양자수율이 현저히 높은가?
• RQ4 재결합 경로(복사, Auger, 흡수체)는 QY의 게이트 전압 의존성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 이론 모델은 다양한 게이트 전압에서 실험적 QY 데이터를 어느 정도 정량적으로 재현할 수 있는가?

주요 결과

• 2D-TMD 단일층이 전기적 도핑을 통해 본질 반도체 상태에 도달할 때 QY가 최대값인 단위 근처에 도달하며, 이는 전자 및 정공 농도가 동일한 조건에 해당한다.
• 이론 모델은 MoS₂ 및 WSe₂의 실험적 QY 데이터와 -20 V, 0 V, +20 V의 게이트 전압 범위에서 뛰어난 정량적 일치를 보인다.
• 흡수체 재결합의 경우 비복사 Auger 과정이 억제될 때 복사 재결합이 유일한 지배적 경로가 되어 QY가 최대가 된다.
• 모델은 QY가 게이트 전압과 광생성률 G에 모두 의존함을 예측하며, 고 G 조건에서는 캐리어 농도 증가로 인해 QY가 감소함을 보여준다.
• 효과적인 재결합 시간 τeff가 QY를 결정하는 핵심 매개변수임을 발견하였으며, 본질 조건 근처에서 τeff가 증가함을 확인하였다.
• 모델 매개변수(예: Cox ≈ 15–20 nF/m², VT ≈ 19–20 V, Nex ≈ 1×10⁹ m⁻²)의 피팅은 제안된 모델의 물리적 타당성을 확인한다.