[논문 리뷰] Generalized first-principles method to study near-field heat transfer mediated by Coulomb interaction

Tao Zhu, Jian‐Sheng Wang|arXiv (Cornell University)|2021. 05. 05.

Thermal Radiation and Cooling Technologies참고 문헌 67인용 수 7

한 줄 요약

이 논문은 밀도함수이론(DFT)과 무작위상자근사(RPA)를 사용하여 분극율과 스크리닝된 쿠론 상호작용을 계산하고, 쿠론 상호작용에 의해 매개되는 근접장 열전달을 계산하기 위해 원리적인 비평형 그린 함수(NEGF) 방법을 제시한다. 이 방법은 극도로 초미세 격자(1nm 미만)에서 열역학적 스트레스가 포화되는 현상을 드러내며, 블랙바디 한계보다 최대 50,000배 높은 열역학적 스트레스를 유도한다. 이는 페르미 수준 근처의 전자 전이에 의해 발생하며, 더 큰 간격에서는 1/d² 의존성과 일치한다.

ABSTRACT

We present a general microscopic first-principles method to study the Coulomb-interaction-mediated heat transfer in the near field. Using the nonequilibrium Green's function formalism, we derive Caroli formulas for heat transfers between materials with translational invariance. The central physical quantities are the screened Coulomb potential and the spectrum function of polarizability. Within the random phase approximation, we calculate the polarizability using the linear response density functional theory and obtain the screened Coulomb potential from a retarded Dyson equation. We show that the heat transfer mediated by the Coulomb interaction is consistent with that of the $p$-polarized evanescent waves which dominate the heat transfer in the near field. We adopt single-layer graphene as an example to calculate heat transfers between two parallel sheets separated by a vacuum gap $d$. Our results show a saturation of heat flux at the extreme near field which is different from the reported $1/d$ dependence for local response functions. The calculated heat flux is up to $5 imes10^4$ times more than the black-body limit, and a $1/d^2$ dependence is shown at large separations. From the spectrum of energy current density, we infer that the near-field enhancement of heat transfer stems from electron transitions around the Fermi energy. With a uniform strain, the heat flux increases for most of the distances while a negative correlation is shown at the moderate field. Our method is valid for inhomogeneous materials in which the macroscopic response function used in conventional theory of fluctuational electrodynamics would fail at the subnanometer scale.

연구 동기 및 목표

• 비균일한 물질에서 쿠론 상호작용에 의해 매개되는 근접장 열전달을 모델링하기 위한 매개변수 없는 원리적인 방법을 개발하는 것.
• 국소장 효과(LFEs)가 支배하는 초미세 체계(1nm 이하)에서 매크로스코픽 변동 전기역학(FE)의 한계를 극복하는 것.
• 쿠론 상호작용에 의해 매개되는 열전달과 준정적 한계에서의 p-편극된 임계파 모드 사이의 미세구조적 연결 고리를 설정하는 것.
• 이 방법이 그래핀과 같이 실제 물질에 적용 가능함을 보여주며, 비국소성 및 비균일한 반응 효과를 포괄하는 것.

제안 방법

• 에너지 전류 밀도를 위한 랜더 타입 표현식을 사용한 비평형 그린 함수(NEGF) 체계를 통한 열전달 수식화.
• 열역학적 스트레스를 스펙트럼 함수로부터 계산할 수 있도록 전송 계수 T(ω) = Tr[DrΓ1DaΓ2] 를 유도한 Caroli 공식 도입.
• 선형 반응 시간에 의존하는 DFT를 RPA 내에서 사용하여 분극율 Πr 계산.
• 지연된 Dyson 방정식 Dr = v + vΠrDr 를 풀어 스크리닝된 쿠론 포텐셜 D 를 구함. 여기서 v 는 원래의 쿠론 상호작용을 의미함.
• 이론을 단일 그래핀 시트와 진공 간극 d 를 가진 시스템에 적용하며, 이동 대칭성을 이용해 수식을 단순화함.
• 준정적 한계에서 p-편극된 임계파 모드와의 등가성을 입증함으로써 NEGF 접근법의 타당성을 검증함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 매크로스코픽 반응 함수가 실패하는 초미세 간격(1nm 이하)에서 쿠론 상호작용에 의해 매개되는 열전달은 어떻게 행동하는가?
• RQ2 페르미 에너지 근처의 전자 전이가 근접장 열역학적 스트레스를 증가시키는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 극한 근접장에서 간격 거리 d 와의 열역학적 스트레스의 스케일링 관계는 어떻게 되며, 국소 반응 모델이 예측하는 1/d 의존성과 어떻게 다를까?
• RQ4 NEGF 체계가 그래핀과 같은 물질의 비국소성 및 비균일한 반응을 정확히 포착할 수 있는가?
• RQ5 기계적 스트레인이 다양한 간격 거리에서 그래핀의 열역학적 스트레스에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 두 그래핀 시트 사이의 열역학적 스트레스는 극도로 근접한 거리(d < 1 nm)에서 포화되며, 국소 반응 모델이 예측하는 전형적인 1/d 의존성과 정반대이다.
• 초미세 간격에서 최대 열역학적 스트레스는 블랙바디 한계보다 최대 50,000배 높아지며, 이는 쿠론 상호작용에 의해 매개되는 메커니즘에 기인한 강력한 증폭 효과를 시사한다.
• 더 큰 간격(d > 1 nm)에서는 열역학적 스트레스가 1/d² 의존성과 일치하며, 이는 p-편극된 임계파의 거동과 일치한다.
• 에너지 전류 밀도의 스펙트럼 분석 결과, 증폭 효과는 주로 페르미 에너지 근처의 전자 전이에 기인한다.
• 균일한 인장 스트레인은 대부분의 간격 거리에서 열역학적 스트레스를 증가시키지만, 중간 거리에서는 밴드 구조 재정렬로 인해 부정적 상관관계가 관찰된다.
• 이 방법은 국소장 효과(LFEs)와 비균일성을 정확히 포착하여, 복잡한 전자 구조를 가진 임의의 물질에 적용 가능하다.