[논문 리뷰] Grain Boundaries in Graphene on SiC(000$\bar{1}$) Substrate

Yann Tison, Jérôme Lagoute외 8명|arXiv (Cornell University)|2014. 12. 10.

Graphene research and applications참고 문헌 40인용 수 60

한 줄 요약

이 연구는 SiC(000¯1) 기반 에pitaxial 그래핀의 결정립 경계(GBs)를 조사하기 위해 스캐닝 턨널링 현미경 및 스펙트로스코피를 제1원리 계산과 결합하였다. 이는 평탄한 형태에서 굽은 형태로의 전이에 대한 임계 오차각 θc = 19 ± 2°를 규명하였고, 교대로 배열된 오각형과 칠각형으로 구성된 매우 질서 잡힌 θ = 33 ± 2° GB가 강한 밸리 분극성을 나타내어, 모든 전기적 방식으로 밸리트로닉스 장치를 실현할 수 있음을 보여주었다.

ABSTRACT

Grain boundaries in epitaxial graphene on the SiC(000$\bar{1}$) substrate are studied using scanning tunneling microscopy and spectroscopy. All investigated small-angle grain boundaries show pronounced out-of-plane buckling induced by the strain fields of constituent dislocations. The ensemble of observations allows to determine the critical misorientation angle of buckling transition $ heta_c = 19 \pm~2^\circ$. Periodic structures are found among the flat large-angle grain boundaries. In particular, the observed $ heta = 33\pm2^\circ$ highly ordered grain boundary is assigned to the previously proposed lowest formation energy structural motif composed of a continuous chain of edge-sharing alternating pentagons and heptagons. This periodic grain boundary defect is predicted to exhibit strong valley filtering of charge carriers thus promising the practical realization of all-electric valleytronic devices.

연구 동기 및 목표

• SiC(000¯1) 기반에 에피택셜 그래핀에서 형성된 결정립 경계(GBs)의 원자 구조 및 전자적 성질을 이해하기 위해.
• 응력 완화에 의해 평탄한 형태에서 굽은 형태로의 GB 전이가 발생하는 임계 오차각(θc)을 규명하기 위해.
• 매우 질서 잡힌 대각도 GB를 식별하고 특성화하며, 밸리트로닉스 응용 가능성 평가하기 위해.
• 실험적으로 관측된 STM/STS 특징을 제1원리 시뮬레이션 및 비평형 그린 함수 계산과 연계하기 위해.
• 주기적인 GB가 그래핀 기반 나노전자소자에서 밸리 분극 전류 운반에 기여할 잠재력을 평가하기 위해.

제안 방법

• 1300 °C에서 에피택셜 그래핀을 성장시킨 SiC(000¯1) 기반에서 저온 고진공 스캐닝 터널링 현미경(STM) 및 스펙트로스코피(STS)를 수행하였다.
• 전기화학적으로 에칭된 W 피크를 사용하여 국소 전자 구조를 탐사하기 위해 원자 해상도 STM 영상 및 dI/dV 스펙트럼을 확보하였다.
• Tersoff-Hamann 근사법을 적용한 제1원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 STM 영상 및 전자 상태 밀도를 시뮬레이션하였다.
• 근접 원자 톱니바위 해밀토니안을 사용한 비평형 그린 함수(NEGF) 운반 계산을 적용하여 GB를 관통하는 비탄성 전자 전송을 모델링하였다.
• 운동량 k|| 및 입사 각도 ϑ에 따른 전송 확률 T(k||, E) 및 밸리 분극도 Pτ(ϑ, E)를 매핑하였다.
• 실험적 STM 표면형상 및 스펙트럼을 시뮬레이션된 영상 및 전자 상태와 연계하여 GB의 원자 구조를 할당하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 SiC(000¯1) 기반 에피택셜 그래핀에서 결정립 경계가 평탄한 형태에서 굽은 형태로 전이되는 임계 오차각 θc는 얼마인가?
• RQ2 θ ≈ 33°에서 관측된 매우 질서 잡힌 대각도 결정립 경계의 원자 구조는 무엇이며, 이는 이론 예측과 어떻게 관련이 있는가?
• RQ3 관측된 주기적인 결정립 경계는 국소 전자 상태를 지닌다거나, 밸리 분극 전류 운반을 나타내는가?
• RQ4 특히 밸리 분극 전류 운반을 나타내는 GB의 전자 구조, 특히 반도체의 바나 흡수 특성과 실험적 STS 측정 결과는 어떻게 관련이 있는가?
• RQ5 주기적인 GB 결함이 그래핀에서 밸리 필터로 功能할 수 있는가, 이를 통해 모든 전기적 제어 방식으로 밸리 분극도를 제어할 수 있는가?

주요 결과

• 굽힘 전이에 대한 임계 오차각은 θc = 19 ± 2°로 규명되었으며, 이는 이론 예측을 확인하는 바이다.
• 매우 질서 잡힌 결정립 경계(θ = 33 ± 2°)는 연속적인 엣지 공유 오각형과 칠각형의 교대로 배열된 구조로 확인되었으며, 이는 이론적으로 예측된 최저 에너지의 구조 모티프와 일치한다.
• 스캐닝 터널링 스펙트로스코피는 GB에서 국소 전자 상태를 보여주었으며, E = −0.55 eV(P1) 및 E = 0.25 eV(P2)에서 바나 흡수 특성이 관측되어 이론적 시뮬레이션과 일치한다.
• 제1원리 시뮬레이션은 주기적인 진동형 패tern과 밝은 모서리 특징을 포함한 실험적 STM 표면형상을 재현하였으며, 이들의 주기는 0.9 nm였다.
• 비평형 그린 함수 계산 결과, θ = 32.2° GB를 관통하는 전자 운반체는 강한 밸리 분극도를 나타내었으며, 기울인 입사 각도에서 완전한 밸리 필터링이 가능하다.
• 밸리 분극도 Pτ(ϑ, E)는 거의 선형적으로 입사 각도 ϑ에 따라 변화함을 보여, GB에서 밸리 자유도를 강력하게 모든 전기적 방식으로 제어할 수 있음을 시사한다.