[논문 리뷰] Graph Convolutional Neural Networks for Polymers Property Prediction

Minggang Zeng, Jatin Kumar외 4명|arXiv (Cornell University)|2018. 11. 15.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 7인용 수 28

한 줄 요약

이 논문은 수작업으로 만든 기술적 기술자표를 사용하지 않고 원자 및 형태학적 데이터만을 이용하여 고분자 유전율 및 금역역을 예측하는 그래프 컬러션 신경망(GCNN)을 제안한다. GCNN는 DFT 기반 고분자 데이터셋에서 기존의 기계학습 방법보다 뛰어난 성능을 보이며, 유전율의 평균 절대 오차(MAE)가 0.24이고, 금역역의 평균 절대 오차(MAE)가 0.41 eV이다.

ABSTRACT

A fast and accurate predictive tool for polymer properties is demanding and will pave the way to iterative inverse design. In this work, we apply graph convolutional neural networks (GCNN) to predict the dielectric constant and energy bandgap of polymers. Using density functional theory (DFT) calculated properties as the ground truth, GCNN can achieve remarkable agreement with DFT results. Moreover, we show that GCNN outperforms other machine learning algorithms. Our work proves that GCNN relies only on morphological data of polymers and removes the requirement for complicated hand-crafted descriptors, while still offering accuracy in fast predictions.

연구 동기 및 목표

• 복잡한 수작업 기반 기술자표에 의존하지 않고도 고분자 성질을 신속하고 정확하게 예측할 수 있는 모델을 개발하는 것.
• 원자 결합 및 결합 구조에서 유도된 형태학적 자료만으로도 고정밀도 성질 예측이 가능한지 평가하는 것.
• 기존의 기계학습 알고리즘(예: 랜덤 포레스트, 기울기 부스팅, 신경망 등)과 비교하여 GCNN의 성능을 고분자 성질 예측 과제에서 평가하는 것.
• GCNN를 이용한 고분자의 정방향 설계 및 향후 역설계의 가능성에 대한 실현 가능성을 입증하는 것.

제안 방법

• 고분자 구조는 원자들을 노드로, 결합을 간선으로 하는 2차원 그래프로 표현되며, 이는 크리스탈로그래픽 정보 파일(CIF)에서 유도된다.
• 그래프 컬러션 신경망(GCNN)은 이 그래프 표현을 유전율 및 금역역 예측 값으로 매핑하도록 훈련된다.
• GCNN는 그래프 구조에서 국소적 원자 구조와 전반적인 공간 기하학적 구조를 자동으로 학습하여 풍부한 특징 벡터를 생성한다.
• 모델은 폴리머게놈 프로젝트에서 제공하는 DFT 계산된 고분자 성질의 대규모 데이터셋을 기반으로 훈련된다.
• 성능 평가는 4개의 교차 검증 폴드와 테스트 세트에서의 평균 절대 오차(MAE)를 사용하여 평가된다.
• 비교를 위해 기존의 기계학습 모델은 Matminer 패키지에서 제공하는 수작업 기반 기술자표를 사용하며, 이에는 전기음성도, 공유 결합 반지름, 이온화 에너지, 가용 전자 수 등이 포함된다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 수작업 기반 기술자표 없이 형태학적 자료만을 사용하여 GCNN 모델이 고분자의 유전율 및 금역역을 높은 정확도로 예측할 수 있는가?
• RQ2 동일한 고분자 성질 예측 과제에서 GCNN의 성능은 랜덤 포레스트, 기울기 부스팅, 커널 회귀와 같은 기존 기계학습 모델과 비교해 어떻게 다른가?
• RQ3 GCNN가 생성한 특징 벡터가 고분자 성질에 관련된 구조적 및 전자적 정보를 어느 정도 잘 포착하는가?
• RQ4 간단한 2차원 그래프 표현에도 불구하고 GCNN는 긴 고분자 사슬에 대해 잘 일반화되는가?

주요 결과

• GCNN는 유전율의 경우 평균 절대 오차(MAE)가 0.24로 가장 낮았고, 금역역의 경우 평균 절대 오차(MAE)가 0.41 eV로 다른 모든 테스트된 기계학습 모델보다 뛰어난 성능을 보였다.
• GCNN는 커널 회귀(MAE: 0.425), 랜덤 포레스트(MAE: 0.355), 기울기 부스팅(MAE: 0.359), 기존 신경망(MAE: 0.59)보다 뛰어난 성능을 달성했다.
• GCNN는 다양한 사슬 길이의 고분자 구조에서 일관된 성능을 보이며, 긴 고분자 사슬에 대해서도 잘 일반화됨을 보였다.
• GCNN 특징 벡터는 전기음성도, 공유 결합 반지름, 가용 전자 수와 같은 핵심 물리적 성질을 암묵적으로 코딩하고 있어 효과적인 표현 학습이 이루어졌음을 시사한다.
• 형태학적 자료만으로도 원자 종류, 결합 구조, 공간 배치가 고정밀도 성질 예측에 충분함을 입증하였다.
• 이 연구는 GCNN를 예측 엔진으로 사용하여 특정 목표 성질을 갖는 고분자를 설계할 수 있는 역설계의 기반을 마련하였다.