[논문 리뷰] Graph Neural Network Predictions of Metal Organic Framework CO2 Adsorption Properties

Kamal Choudhary, Taner Yildirim외 4명|arXiv (Cornell University)|2021. 12. 19.

Metal-Organic Frameworks: Synthesis and Applications인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 고정밀도 및 고속도로 금속 유기 프레임워크(MOFs)의 CO2 흡착 이소스터모트리와 기타 핵심 성질을 예측할 수 있는 그래프 신경망(ALIGNN) 모델을 개발한다. 137,953개의 가상 MOF에 대해 광역 캐논리컬 몬테카를로(GCMC) 데이터를 기반으로 훈련된 모델은 MOF의 사전 스크리닝을 빠르게 가능하게 하며, ATEYUV와 WEHJUQ와 같은 상위 후보들을 식별한다. 이들 MOF는 2.5 bar에서 CO2 흡착 용량이 10 mol/kg 이상으로 예측되었으며, 이후 GCMC 시뮬레이션을 통해 검증되었다.

ABSTRACT

The increasing CO2 level is a critical concern and suitable materials are needed to capture such gases from the environment. While experimental and conventional computational methods are useful in finding such materials, they are usually slow and there is a need to expedite such processes. We use Atomistic Line Graph Neural Network (ALIGNN) method to predict CO2 adsorption in metal organic frameworks (MOF), which are known for their high functional tunability. We train ALIGNN models for hypothetical MOF (hMOF) database with 137953 MOFs with grand canonical Monte Carlo (GCMC) based CO2 adsorption isotherms. We develop high accuracy and fast models for pre-screening applications. We apply the trained model on CoREMOF database and computationally rank them for experimental synthesis. In addition to the CO2 adsorption isotherm, we also train models for electronic bandgaps, surface area, void fraction, lowest cavity diameter, and pore limiting diameter, and illustrate the strength and limitation of such graph neural network models. For a few candidate MOFs we carry out GCMC calculations to evaluate the deep-learning (DL) predictions.

연구 동기 및 목표

• 빠른 계산 스크리닝을 대체하기 위해 기계학습을 도입하여 CO2 포집을 위한 고성능 MOF의 발견을 가속화한다.
• 원자 구조에서부터 압력 의존적 CO2 흡착 이소스터모트리 등 다양한 MOF 성질을 예측할 수 있는 그래프 신경망 모델을 개발한다.
• 선택된 상위 후보들에 대해 고정밀도 GCMC 시뮬레이션과 비교하여 딥러닝 예측의 정확성을 검증한다.
• 새로운 MOF 재료의 신속하고 확장 가능한 스크리닝을 가능하게 하기 위해 공개적으로 사용 가능한 사전 훈련된 ALIGNN 모델을 제공한다.

제안 방법

• 137,953개의 가상 MOF(hMOF) 데이터셋을 기반으로 GCMC 유도 CO2 흡착 이소스터모트리에 대해 원자 구조 기반의 원자선형 그래프 신경망(ALIGNN)을 훈련시켰다.
• 전자 밴드 갭과 구조적 기술자들을 더 잘 일반화하기 위해 QMOF 데이터셋을 보조 훈련 세트로 사용하였다.
• 메시지 전달 신경망을 활용해 후속 GCMC 시뮬레이션에 사용할 부분 원자 전하를 유도하였다.
• 훈련된 ALIGNN 모델을 CoREMOF 데이터베이스에 적용하여 최대 CO2 흡착 용량 기준으로 MOF를 계산적으로 순위 매겼다.
• 확장된 截斷 거리(최대 18 Å)와 전하 포함 힘 장력 모델을 사용한 고정밀도 GCMC 시뮬레이션을 통해 예측 결과를 검증하였다.
• 상위 10개 후보에 대해 ALIGNN 예측값과 GCMC 결과를 비교하여 모델 신뢰도 및 오차 경향을 평가하였다.

Figure 1: Data visualization of QMOF electronic bandgaps and GNN predictions on the test set. a) Electronic bandgap data distribution in QMOF bandgap distribution database, b) ALIGNN based deep-learning (DL) predictions on 10 % test set.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 원자 구조만으로 그래프 신경망이 MOF 내에서 압력 의존적 CO2 흡착 이소스터모트리 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 CO2 흡착 및 표면적 예측에서 ALIGNN의 성능은 고정밀도 GCMC 시뮬레이션과 비교해 어떻게 되는가?
• RQ3 밴드 갭, 공석 분율, 미세공 치수와 같은 핵심 MOF 성질에 대해 ALIGNN의 예측 정확도는 어떠한가?
• RQ4 ALIGNN은 CoREMOF와 같은 대규모 실험 데이터베이스에서 고성능 후보를 효과적으로 사전 스크리닝할 수 있는가?
• RQ5 특히 제1원리 시뮬레이션과 비교했을 때, GNN 기반 MOF 성질 예측의 한계와 오차 원인은 무엇인가?

주요 결과

• ALIGNN 모델은 hMOF 데이터셋에서 2.5 bar에서 평균 절대 오차(MAE)가 0.46 mol/kg로 매우 높은 정확도로 CO2 흡착 이소스터모트리 예측을 수행하였다.
• CoREMOF에서 스크리닝된 상위 10개 MOF에 대해 모델은 2.5 bar에서 CO2 흡착 용량이 10 mol/kg 이상으로 예측하였으며, 이 중 9개가 이 기준을 초과하였다.
• GCMC 검증 결과, CO2 흡착 예측에서 GCMC와 ALIGNN 간 평균 절대 차이는 4.2 mol/kg로 나타나 강한 예측 경향 일치를 보였다.
• 표면적 예측에서는 더욱 뛰어난 일치를 보였으며, GCMC와 ALIGNN 간 평균 절대 오차(MAE)는 697.2 m²/g로, 모델가 보고한 표면적에 대한 평균 절대 오차보다 훨씬 낮았다.
• 모델은 ATEYUV, WEHJUQ, ATEYOP, HOJLID, MINCUJ를 상위 후보로 식별하였으며, 이들의 예측 CO2 흡착 용량은 각각 10.7, 10.2, 9.94, 9.86, 9.81 mol/kg이었다.
• CO2 흡착, 표면적, 밴드 갭, 구조적 파rameter에 대한 사전 훈련된 ALIGNN 모델은 ALIGNN GitHub 리포지토리에서 공개되어 있어 새로운 MOF에 대한 신속한 예측이 가능하다.

Figure 2: Workflow used in training and applying graph neural network models for several properties in hMOF database.