[논문 리뷰] Graphene to Graphane: Novel Electrochemical Conversion

Kevin M. Daniels, B. K. Daas외 7명|arXiv (Cornell University)|2010. 10. 26.

Graphene research and applications참고 문헌 1인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 고품질 에pitaxial 그래핀(EG)을 전기화학적 방법으로 그래파인으로 전환시키는 새로운 방법을 제시한다. 수동으로 제작한 세포를 사용하여 Pt 선과 그래핀 전극을 사용하여 제어 가능한 수소화를 실현하였다. 주요 증거로는 라만 스펙트럼에서 급격한 D 피크 증가, D/G 비율 상승, 약 2930 cm⁻¹에 새로운 피크, 저항 증가, 그리고 1000 °C에서 열처리로 그래핀으로의 복원이 관찰되어, 격자 손상 없이 수소화가 이루어졌음을 확인하였다.

ABSTRACT

A novel electrochemical means to generate atomic hydrogen, simplifying the synthesis and controllability of graphane formation on graphene is presented. High quality, vacuum grown epitaxial graphene (EG) was used as starting material for graphane conversion. A home-built electrochemical cell with Pt wire and exposed graphene as the anode and cathode, respectively, was used to attract H+ ions to react with the exposed graphene. Cyclic voltammetry of the cell revealed the potential of the conversion reaction as well as oxidation and reduction peaks, suggesting the possibility of electrochemically reversible hydrogenation. A sharp increase in D peak in the Raman spectra of EG, increase of D/G ratio, introduction of a peak at ~2930 cm-1 and respective peak shifts as well as a sharp increase in resistance showed the successful hydrogenation of EG. This conversion was distinguished from lattice damage by thermal reversal back to graphene at 1000°C.

연구 동기 및 목표

• 그래핀을 그래파인으로 전환시키는 제어 가능한 전기화학적 방법을 개발하기 위해.
• 고압 또는 고온 조건을 피하여 그래파인의 합성을 단순화하기 위해.
• 전기화학적 전위를 이용한 수소화의 정밀한 제어를 가능하게 하기 위해.
• 수소화가 가역적이며 격자 손상 없이 이루어지는지 확인하기 위해.
• 라만 스펙트럼 및 전기 저항 측정을 통해 수소화 과정을 특성화하기 위해.

제안 방법

• Pt 선을 양극으로, 노출된 에pitaxial 그래핀(EG)을 음극으로 사용한 수동으로 제작한 전기화학적 세포를 사용하였다.
• 수소 이온(H⁺)이 그래핀 음극으로 유도되어 전기화학적 수소화가 가능해졌다.
• 수소화의 전기화학적 전위 창을 규명하고 가역성을 평가하기 위해 순환 voltammetry를 적용하였다.
• 라만 스펙트럼을 사용하여 D 피크 및 D/G 비율의 변화와 함께 약 2930 cm⁻¹에 새로운 피크를 감지하여 구조적 변화를 탐지하였다.
• 전기 저항 측정을 통해 수소화 중 전자적 성질의 변화를 추적하였다.
• 수소화를 역전시키고 영구적 손상의 부재를 확인하기 위해 1000 °C에서 열처리를 실시하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 전기화학적 수소화가 그래핀을 그래파인으로 전환시키는 제어 가능한 방법으로 사용될 수 있는가?
• RQ2 그래핀의 선택적이고 가역적인 수소화를 가능하게 하는 전기화학적 전위 창은 무엇인가?
• RQ3 라만 스펙트럼의 특성, 예를 들어 D 피크와 D/G 비율은 수소화 중에 어떻게 변화하는가?
• RQ4 수소화 과정은 가역적인가, 그리고 그래핀 격자의 연속성은 유지되는가?
• RQ5 성공적이고 손상 없는 그래파인 형성의 전기적 및 구조적 증거는 무엇인가?

주요 결과

• 라만 스펙트럼에서 D 피크 강도와 D/G 비율의 급격한 증가는 에pitaxial 그래핀의 성공적인 수소화를 확인하였다.
• 약 2930 cm⁻¹에 새로운 피크가 나타나, 그래파인에서의 C–H 진동 진폭에 특징적인 것으로, 수소화의 직접적 증거를 제공하였다.
• 그래핀의 전기 저항이 크게 증가하여 금속성에서 반도체 성질로의 전이가 일어났음을 나타내었다.
• 순환 voltammetry는 산화 및 환원 피크를 보여주어 수소화 과정의 전기화학적 가역성을 시사하였다.
• 1000 °C에서의 열처리로 수소화가 완전히 역전되어 원래의 그래핀 구조로 복원되었으며, 영구적 격자 손상의 부재를 확인하였다.
• 전기화학적 방법은 고압 또는 고온 조건 없이도 정밀하고 제어 가능한 수소화를 가능하게 하였다.