[논문 리뷰] Hemolithin: a Meteoritic Protein containing Iron and Lithium

Malcolm W. McGeoch, Sergei Dikler외 1명|arXiv (Cornell University)|2020. 02. 22.

Mass Spectrometry Techniques and Applications참고 문헌 1인용 수 9

한 줄 요약

이 논문은 아세르 086 호수성우에서 발견된 펩티드 유사 분자인 헤모리틴을 규명하였으며, 이는 글리신과 하이드록시글리신 잔류기로 구성된 사슬에 끝부분에 철과 리튬 원자가 결합된 첫 번째 단백질 유사 분자이다. 고정밀 MALDI 질량 분석법을 통해 2320 Da의 분자 구조가 확인되었고, ²H(25,700 ppm)의 이소토프 농축이 관찰되어 외계 기원임을 확인하였으며, Fe-O-Fe 구조가 광분해 반응을 통해 물을 분해하는 데 기여할 가능성이 있다.

ABSTRACT

This paper characterizes the first protein to be discovered in a meteorite. Amino acid polymers previously observed in Acfer 086 and Allende meteorites [1,2] have been further characterized in Acfer 086 via high precision MALDI mass spectrometry to reveal a principal unified structure of molecular weight 2320 Daltons that involves chains of glycine and hydroxy-glycine residues terminated by iron atoms, with additional oxygen and lithium atoms. Signal-to-noise ratios up to 135 have allowed the quantification of iron and lithium in the various MALDI fragments via the isotope satellites due to their respective minority isotopic masses 54Fe and 6Li. Analysis of the complete spectrum of isotopes associated with each molecular fragment shows 2H enhancements above terrestrial averaging 25,700 parts per thousand (sigma = 3,500, n=15), confirming extra-terrestrial origin and hence the existence of this molecule within the asteroid parent body of the CV3 meteorite class. The molecule is tipped by an iron-oxygen-iron grouping that in other terrestrial contexts has been proposed to be capable of absorbing photons and splitting water into hydroxyl and hydrogen moieties.

연구 동기 및 목표

• 탄소를 포함한 페트로리티크 콘드라이트, 특히 아세르 086 및 올렌데 호수성우에 존재하는 유기 고분자 구조를 규명하고 특성화하는 것.
• 이전에 관찰된 호수성우 내 아미노산 폴리머의 분자 구조와 원소 조성을 규명하는 것.
• 특히 중수소 농축을 통해 이 분자의 외계 기원을 확인하는 것.
• Fe-O-Fe 구조 모티프가 광분해 반응을 통해 물을 분해하는 데 기여할 수 있는 잠재적 기능을 조사하는 것.

제안 방법

• 아세르 086 호수성우에서 추출한 아미노산 폴리머를 분석하기 위해 고정밀 MALDI 질량 분석법을 사용하였다.
• 분자의 조각에서 철과 리튬 농도를 정량화하기 위해 54Fe 및 6Li의 이소토프 스펙트럼을 분석하였다.
• 외계 기원을 평가하기 위해 여러 조각에서 중수소(²H) 농축을 측정하였다.
• 신호 대 잡음 비율이 135를 초과하여 정밀한 이소토프 패턴 분석과 정량 분석이 가능하였다.
• 각 분자의 이소토프 분포를 완전히 재구성하여 분자의 정체성과 원소 조성을 확인하였다.
• 기존의 지구 기반 유사체를 바탕으로, Fe-O-Fe 구조 모티프가 광자 흡수 및 물 분해에 기여할 수 있는 잠재적 역할을 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 아세르 086 호수성우에서 규명된 아미노산 폴리머의 분자 구조는 무엇인가?
• RQ2 이 분자의 원소 조성, 특히 철과 리튬의 비율은 어떻게 되는가?
• RQ3 이 분자에서 관찰된 중수소 농축은 그 기원이 외계임을 확인하는가?
• RQ4 이 분자에 존재하는 Fe-O-Fe 구조 모티프는 지구 시스템에서 관찰되는 것과 유사하게 광분해 반응을 통해 물을 분해할 수 있는가?
• RQ5 이 분자는 진정으로 단백질인가? 만약 그렇다면, 그 구조와 기능은 지구 단백질과 어떻게 비교되는가?

주요 결과

• 2320 Da의 주요 분자 구조가 규명되었으며, 이는 글리신과 하이드록시글리신 잔기로 구성되고 끝부분에 철 원자가 결합되어 있다.
• 분자 내에 결합된 리튬과 산소가 존재하며, 철과 리튬의 농도는 54Fe 및 6Li의 이소토프 스펙트럼을 통해 정량화되었다.
• 중수소 농축도 25,700 parts per thousand(σ = 3,500, n=15)이 측정되어 외계 기원임을 확인하였다.
• 분자의 끝부분에 존재하는 Fe-O-Fe 구조는 지구 단백질의 광분해 중심과 유사한 구조적 특성을 지닌다.
• 신호 대 잡음 비율 최대 135로 인해 정밀한 이소토프 패턴 분석이 가능하여 원소 정량의 신뢰성을 높였다.
• 각 조각의 완전한 이소토프 분포 재구성으로 인해 분자 내 철, 리튬, 산소의 존재가 확인되었다.