[논문 리뷰] Heteroepitaxial growth of high optical quality, wafer-scale van der Waals heterostrucutres

Katarzyna Ludwiczak, Aleksandra K. Dąbrowska외 10명|arXiv (Cornell University)|2021. 09. 04.

2D Materials and Applications참고 문헌 67인용 수 31

한 줄 요약

이 연구는 2인치 사파이어 웨이퍼에 에피택셜 hBN 기반재 위에 직접적으로 웨이퍼 스케일의 고광학 품질을 가진 MoSe2 단일층을 생산하기 위한 하이브리드 MOVPE-MBE 에피택셜 성장 방법을 시현한다. 이 기법은 전체 웨이퍼에 걸쳐 좁고 잘 분리된 비산성 피크를 보이며, 에너지 편차가 ±0.14 meV 이내로 유지되어 대규모 반데르발스 헤테로구조에서 뛰어난 균일성과 광학 품질을 입증한다.

ABSTRACT

Transition metal dichalcogenides (TMDs) are materials that can exhibit intriguing optical properties like a change of the bandgap from indirect to direct when being thinned down to a monolayer. Well-resolved narrow excitonic resonances can be observed for such monolayers, however only for materials of sufficient crystalline quality, so far mostly available in the form of micrometer-sized flakes. A further significant improvement of optical and electrical properties can be achieved by transferring the TMD on hexagonal boron nitride (hBN). To exploit the full potential of TMDs in future applications, epitaxial techniques have to be developed that not only allow to growlarge-scale, high-quality TMD monolayers, but allow to perform the growth directly on large-scale epitaxial hBN. In this work we address this problem and demonstrate that MoSe2 of high optical quality can be directly grown on epitaxial hBN on an entire two-inch wafer. We developed a combined growth theme for which hBN is first synthesized at high temperature by Metal Organic Vapor Phase Epitaxy (MOVPE) and as a second step MoSe2 is deposited on top by Molecular Beam Epitaxy (MBE) at much lower temperatures. We show that this structure exhibits excellent optical properties, manifested by narrow excitonic lines in the photoluminescence spectra. Moreover, the material is homogeneous on the area of the whole two-inch wafer, with only +/-0.14 meV deviation of excitonic energy. Our mixed growth technique may guide the way for future large-scale production of high quality TMD/hBN heterostructures.

연구 동기 및 목표

• 대면적 기반재에 고품질 전이 금속 디칼코겐화합물(TMDs)을 스케일업 가능한 에피택셜 방법으로 성장시키는 것.
• 기계적 분리 및 후속 이송 공정의 한계를 극복하기 위해 에피택셜 헥사곤형 붕소질화물(hBN) 기반재 위에 TMDs를 직접적으로 웨이퍼 스케일로 성장시키는 것.
• MOVPE로 성장시킨 hBN과 MBE로 증착한 MoSe2를 조합하여 MoSe2 단일층의 고광학 품질을 달성하는 것.
• 스케일업 가능한 옵티오일렉트로닉 응용을 위해 전체 2인치 웨이퍼에 걸쳐 균일하고 고품질의 반데르발스 헤테로구조를 구현하는 것.

제안 방법

• 먼저, 금속유기화합물기상에피택시(MOVPE)를 사용하여 2인치 사파이어 웨이퍼에 고품질 hBN 박막(1–13.6 nm 두께)을 성장시켰으며, 연속유량성장(CFG) 및 이중단계 에피택시 두 가지 성장 방식을 사용하였다.
• 이중단계 에피택시 방식은 CFG 버퍼와 펄스형 암모니아 및 TEB 유량 스위칭을 조합하여 6 nm 이상 두꺼운 hBN 박막을 우수한 구조 품질로 성장시킬 수 있게 하였다.
• 이후, 저온에서 분자빔에피택시(MBE)를 사용하여 MOVPE-hBN 기반재 위에 MoSe2 단일층을 성장시켰으며, 최적화된 성장 및 안일링 사이클을 적용하였다.
• MBE 성장 변형 세 가지를 시험: 장시간 성장(MoSe2A), 단일 안일링을 통한 빠른 성장(MoSe2B), 단계적 가열을 통한 다중 사이클 성장(MoSe2C).
• 저온 광발광, 라만 스펙트로스코피, X선 회절(XRD), FTIR 반사도, SEM, AFM 및 FIB 절단을 통한 투과전자현미경(TEM)을 이용한 광학적 및 구조적 특성 분석을 수행하였다.
• 실온에서 2인치 웨이퍼 전역에 걸쳐 광발광 및 라만 맵핑을 수행하여 공간적 균일성과 광학 품질을 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 하이브리드 에피택셜 접근법을 통해 대면적 에피택셜 hBN 기반재 위에 고광학 품질의 MoSe2 단일층을 직접적으로 성장시킬 수 있는가?
• RQ2 hBN 두께와 성장 방식(CFG 대 이중단계)이 이어지는 MoSe2의 광학적 및 구조적 품질에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 이 방법을 통해 2인치 웨이퍼 전역에서 MoSe2/hBN 헤테로구조의 광학적 특성을 어느 정도 균일화할 수 있는가?
• RQ4 기계적 분리된 플레이크와 유사한 좁고 잘 분리된 비산성 선을 대규모 헤테로구조에서 달성할 수 있는가?

주요 결과

• 하이브리드 MOVPE-MBE 방법은 2인치 사파이어 웨이퍼에 고광학 품질의 웨이퍼 스케일 MoSe2/hBN 헤테로구조를 성공적으로 생산하였다.
• 저온 광발광 분석에서 잘 분리된 중성 A-비산성자 및 트리온 피크가 관측되어 고정결정성과 낮은 결함 밀도를 나타내었다.
• 전체 2인치 웨이퍼에 걸쳐 비산성 에너지의 표준편차가 오직 ±0.14 meV 이내로 유지되어 뛰어난 균일성을 확인하였다.
• 실온에서의 광발광 맵핑 결과 피크 너비는 67.9 ± 6.1 meV, 에너지는 1569.1 ± 2.1 meV로 나타나 표준편차가 낮아 균일한 광학 반응을 나타내었다.
• X0A 비산성자 피크 너비 분포의 표준편차는 24.04 ± 0.84 meV였고, XC 피크 너비는 21.5 ± 1.8 meV로, 일관된 광학적 특성을 추가로 확인하였다.
• TEM 및 AFM 분석을 통해 높은 구조 품질을 확인하였으며, 표면 결함이 최소화되고 두께가 균일하여 두꺼운 hBN 샘플에서도 동일하게 유지되었다.