[논문 리뷰] High-$T_c$ ternary metal hydrides, YKH$_{12}$ and LaKH$_{12}$, discovered by machine learning

Peng Song, Zhufeng Hou외 6명|arXiv (Cornell University)|2021. 02. 27.

Machine Learning in Materials Science인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 기계학습, 특히 XGBoost 회귀를 활용하여 삼원 금속 수소화물에서 고임계전도도를 예측하며, 처음으로 원자적 계산을 통해 안정적이고 고임계전도도를 가지는 후보로 YKH12 (240 GPa에서 Tc = 143.2 K)와 LaKH12 (140 GPa에서 Tc = 99.2 K)를 규명하였다. 이 방법은 250종의 Y/M/Hx 및 La/M/Hx 조합에 대한 데이터 기반 걸러내기를 통해 광범위한 화학적 공간에서 발견을 가속화한다.

ABSTRACT

The search for hydride compounds that exhibit high $T_c$ superconductivity has been extensively studied. Within the range of binary hydride compounds, the studies have been developed well including data-driven searches as a topic of interest. Toward the search for the ternary systems, the number of possible combinations grows rapidly, and hence the power of data-driven search gets more prominent. In this study, we constructed various regression models to predict $T_c$ for ternary hydride compounds and found the extreme gradient boosting (XGBoost) regression giving the best performance. The best performed regression predicts new promising candidates realizing higher $T_c$, for which we further identified their possible crystal structures. Confirming their lattice and thermodynamical stabilities, we finally predicted new ternary hydride superconductors, YKH$_{12}$ [$C2/m$ (No.12), $T_c$=143.2 K at 240 GPa] and LaKH$_{12}$ [$R\bar{3}m$ (No.166), $T_c$=99.2 K at 140 GPa] from first principles.

연구 동기 및 목표

• 가능한 조합의 광범위한 화학적 공간에서 고임계전도도를 가지는 삼원 수소화물 초전도체의 발견을 가속화하기 위해.
• 전통적인 탐색 방법의 한계를 극복하기 위해 데이터 기반 기계학습을 적용하여 유망한 후보를 우선순위 정하기 위해.
• 실험적 검증이 가능한 잠재력을 지닌 안정적이고 고임계전도도를 가지는 수소화물 초전도체를 규명하기 위해.
• 예측된 후보의 격자 및 열역학적 안정성을 처음으로 원자적 계산을 통해 검증하기 위해.

제안 방법

• 삼원 수소화물의 Tc를 예측하기 위한 다수의 회귀 모델을 구축하였으며, XGBoost가 가장 우수한 성능을 보였다.
• 기존에 알려진 고 Tc를 가지는 이원 수소화물 데이터셋을 활용하여 목표로 하는 삼원 시스템(Y/M/Hx 및 La/M/Hx, M = Ca, K, Na)을 정의하였다.
• 상위 후보의 격자 및 열역학적 안정성을 확인하기 위해 고속도 백터리얼 계산을 적용하였다.
• 에리아샤베르 스펙트럼 함수 및 맥밀런 방정식 기반의 Tc 계산을 수행하여 초전도 전이 온도를 추정하였다.
• 결정 구조 예측 및 대칭성 분석을 통해 YKH12 및 LaKH12에 대한 타당한 결정 구조를 규명하였다.
• 음향 모드 및 응집 에너지 분석을 통해 고압 조건(240 GPa에서 YKH12, 140 GPa에서 LaKH12)에서의 안정성을 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고압 조건에서 어떤 삼원 금속 수소화물이 가장 높은 예측 Tc 값을 가지는가?
• RQ2 기계학습 모델은 이원 화합물 이상의 복잡한 수소화물 체계에서 Tc를 정확히 예측할 수 있는가?
• RQ3 예측된 화합물 중 어떤 것이 고압 조건에서 열역학적 및 동역학적으로 안정한가?
• RQ4 고임계전도도를 가지는 삼원 수소화물에 대해 가장 유망한 결정 구조는 무엇인가?
• RQ5 처음으로 원자적 계산을 통해 기계학습으로 예측된 상위 후보의 초전도 성질을 확인할 수 있는가?

주요 결과

• XGBoost 회귀 모델이 삼원 수소화물의 Tc 예측에서 다른 기계학습 모델보다 가장 뛰어난 성능을 보였다.
• YKH12는 C2/m (No. 12) 결정 구조에서 240 GPa 조건에서 Tc = 143.2 K로 예측되었다.
• LaKH12는 R̄3m (No. 166) 결정 구조에서 140 GPa 조건에서 Tc = 99.2 K로 예측되었다.
• YKH12와 LaKH12 모두 각각의 고압 조건에서 동역학적 및 열역학적으로 안정한 것으로 확인되었다.
• YKH12와 LaKH12의 예측된 Tc 값은 이전에 보고된 대부분의 삼원 수소화물보다 높아 실험적 실현 가능성에 높은 잠재력을 지닌다.
• 이 연구는 기계학습 걸러내기와 처음으로 원자적 계산 검증을 융합함으로써 복잡한 수소화물 체계에서 초전도체 발견을 가속화하는 데 효과적임을 입증한다.