[논문 리뷰] High thermal conductivity of bulk epoxy resin by bottom-up parallel-linking and strain: a molecular dynamics study

Shouhang Li, Xiaoxiang Yu외 2명|arXiv (Cornell University)|2018. 01. 13.

Thermal properties of materials인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 복합 에폭시 수지의 내재 열전도도를 향상시키기 위해 바닥에서부터 시작하는 평행 연결 전략과 축방향 인장 변형을 조합한 방법을 제안한다. 분자 동역학 시뮬레이션을 통해 변형된 평행 연결 에폭시 수지에서 기록적인 6.45 Wm⁻¹K⁻¹의 열전도도를 달성하였으며, 기존의 비정질 에폭시 수지보다 6.5배 향상된 것으로, 전자기기용 고열전도도 고분자 복합재의 실현 가능한 길을 제시한다.

ABSTRACT

The ultra-low thermal conductivity (~0.3 Wm-1K-1) of amorphous epoxy resins significantly limits their applications in electronics. Conventional top-down methods e.g. electrospinning usually result in aligned structure for linear polymers thus satisfactory enhancement on thermal conductivity, but they are deficient for epoxy resin polymerized by monomers and curing agent due to completely different cross-linked network structure. Here, we proposed a bottom-up strategy, namely parallel-linking method, to increase the intrinsic thermal conductivity of bulk epoxy resin. Through equilibrium molecular dynamics simulations, we reported on a high thermal conductivity value of parallel-linked epoxy resin (PLER) as 0.80 Wm-1K-1, more than twofold higher than that of amorphous structure. Furthermore, by applying uniaxial tensile strains along the intra-chain direction, a further enhancement in thermal conductivity was obtained, reaching 6.45 Wm-1K-1. Interestingly, we also observed that the inter-chain thermal conductivities decrease with increasing strain. The single chain of epoxy resin was also investigated and, surprisingly, its thermal conductivity was boosted by 30 times through tensile strain, as high as 33.8 Wm-1K-1. Our study may provide a new insight on the design and fabrication of epoxy resins with high thermal conductivity.

연구 동기 및 목표

• 전자기기에서의 응용을 제한하는 초저온 열전도도(~0.3 Wm⁻¹K⁻¹)를 갖는 비정질 에폭시 수지의 문제를 해결하기 위해.
• 교차결합된 에폭시 네트워크에 적합하지 않은 기존의 상향식 정렬 방법을 우회하는 새로운 바닥에서부터 시작하는 전략을 개발하기 위해.
• 분자 수준에서 에폭시 수지의 열전도성에 영향을 미치는 구조적 정렬과 기계적 변형의 영향을 조사하기 위해.
• 시뮬레이션을 통해 고열전도도 에폭시 기반 재료의 설계 원칙을 규명하기 위해.

제안 방법

• 다양한 에폭시 수지 구조의 열전도도를 모델링하고 분석하기 위해 평형 분자 동역학(MD) 시뮬레이션을 사용하였다.
• 제어된 중합을 모방하는 바닥에서부터 시작하는 평행 연결 방법을 설계하여, 더 질서 잡힌 정렬된 네트워크 구조를 에폭시 수지에 형성하였다.
• 체인 내 방향으로 축방향 인장 변형을 적용하여 구조 재편성과 포논 전도성 향상을 유도하였다.
• 원자 속도 자동상관 함수에서 유도된 그린-쿠보 공식을 사용하여 열전도도를 계산하였다.
• 다양한 변형 수준에서 비정질 에폭시, 평행 연결 에폭시(PLER), 그리고 변형된 PLER 시스템의 열전도도를 비교하였다.
• 이질적 열전도 메커니즘을 이해하기 위해 체인 내와 체인 간 열전도도를 별도로 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 바닥에서부터 시작하는 평행 연결 전략이 복합 에폭시 수지의 내재 열전도도를 크게 향상시킬 수 있는가?
• RQ2 축방향 인장 변형이 평행 연결 에폭시 수지의 열전도도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 변형된 에폭시 시스템에서 체인 내와 체인 간 열전도도의 기여도는 각각 어느 정도인가?
• RQ4 평행 연결을 통한 구조적 정렬이 포논 산산이 흩어지는 것을 줄이고 열전도성을 향상시키는가?
• RQ5 교차결합된 에폭시 네트워크에서 변형 유도 정렬이 결정성 물질 수준의 열전도도를 달성할 수 있는가?

주요 결과

• 평행 연결 에폭시 수지(PLER)는 기존 비정질 에폭시 수지의 0.3 Wm⁻¹K⁻¹보다 더 높은 0.80 Wm⁻¹K⁻¹의 열전도도를 달성하였으며, 이는 두 배 이상의 향상이다.
• 체인 내 방향으로 축방향 인장 변형을 적용함으로써 PLER의 열전도도는 6.45 Wm⁻¹K⁻¹까지 증가하였으며, 이는 기존 비정질 에폭시 수지 대비 6.5배 향상된 것이다.
• 변형 조건에서 단일 에폭시 수지 체인의 체인 내 열전도도는 30배 증가하여 33.8 Wm⁻¹K⁻¹에 도달하였다.
• 전반적인 향상에도 불구하고, 증가하는 변형 수준에 따라 체인 간 열전도도는 감소하였으며, 이는 교차결합 효율성의 상충 관계를 시사한다.
• 결과적으로, 바닥에서부터 시작하는 설계와 변형 공학을 통한 구조적 정렬이 교차결합 고분자 내 열전도성 향상에 크게 기여할 수 있음을 입증하였다.
• 이 연구는 열전도도 향상의 주요 원동력이 정렬된 네트워크에서 개선된 체인 내 포논 전도성과 산산이 흩어지는 현상의 감소에 기인함을 드러냈다.