[논문 리뷰] High-Throughput Computational Screening of Two-Dimensional Semiconductors

Vei Wang, Gang Tang외 6명|arXiv (Cornell University)|2018. 06. 12.

Electronic and Structural Properties of Oxides인용 수 10

한 줄 요약

이 연구는 1,000개가 넘는 단층에 가까운 두께의 2차원(2D) 비자성 반도체 중에서 259개에 대해 고속 계산 스크리닝을 수행하였으며, 반데르발스 보정을 포함한 처음 원리 밀도함수이론(DFT)을 사용하였다. 이 연구는 하이브리드 DFT 수준의 정확도를 확보하면서도 계산 비용의 일부에 불과한 선형 피팅 모델을 제안하여, 나노스케일 장치 및 광촉매 분야에서의 효율적인 재료 발견을 가능하게 하였다.

ABSTRACT

By performing high-throughput first-principles calculations combined with a semiempirical van der Waals dispersion correction, we have screened 74 direct- and 185 indirect-gap two dimensional (2D) nonmagnetic semiconductors from near 1000 monolayers according to the criteria for energetic, thermodynamic, mechanical, dynamic and thermal stabilities, and conductivity type. We present the calculated lattice constants, simulated scanning tunnel microscopy, formation energy, Young's modulus, Poisson's ratio, shear modulus, anisotropic effective mass, band structure, band gap, ionization energy, and electron affinity for each candidate meeting our criteria. The resulting 2D semiconductor database (2DSdb) can be accessed via the website https://materialsdb.cn/2dsdb/index.html. The 2DSdb provides an ideal platform for computational modeling and design of new 2D semiconductors and heterostructures in photocatalysis, nanoscale devices, and other applications. Further, a linear fitting model was proposed to evaluate band gap, ionization energy and electron affinity of semiconductor from the density functional theory (DFT) calculated data as initial input. This model can be as precise as hybrid DFT but with much lower computational cost.

연구 동기 및 목표

• 엄격한 안정성 기준을 적용하여 대량의 후보 단층에서 안정적이고 비자성 2D 반도체를 식별하고자 한다.
• 표준 DFT 기능성(예: PBE)이 밴드 갭을 과소평가하는 문제를 해결하기 위해 계산 비용이 저렴한 대안을 개발하고자 한다.
• 2D 반도체의 기본 전자적, 기계적, 표면 성질에 대한 종합적인 데이터베이스를 구축하고자 한다.
• PBE 데이터를 기반으로 한 저비용 선형 피팅 모델을 통해 이온화 에너지와 친전자성의 정확한 예측을 가능하게 하고자 한다.
• 나노전자공학 및 광촉매 분야에서의 재료 설계를 가속화하기 위한 공개 플랫폼을 제공하고자 한다.

제안 방법

• 990개의 단층에 대해 PBE 기능성과 반경험적 반데르발스 보정을 포함한 고속 계산 스크리닝을 수행한 처음 원리 DFT 계산을 실시하였다.
• 에너지적, 열역학적, 기계적, 동적, 열적 안정성 기준을 적용하여 후보를 걸러내었다.
• 주요 성질을 계산하였으며, 이는 격자 상수, 형성 에너지, 양모듈러스, 푸아송 비율, 전단 모odulus, 밴드 구조, 밴드 갭, 이온화 에너지, 친전자성, 이sotropic 효과 질량을 포함한다.
• PBE로 계산된 데이터를 입력으로 사용하여 HSE06 수준의 정확도를 갖는 밴드 갭, 이온화 에너지, 친전자성을 예측하는 선형 피팅 모델(LFM)을 제안하였다.
• 40개 재료로 구성된 테스트 세트를 대상으로 LFM을 HSE06 및 실험 데이터와 비교하여 검증하였으며, sp 반도체의 경우 평균 절대 오차(MAE)가 0.10 eV로 매우 높은 일치도를 보였다.
• 결과로 도출된 2D 반도체 데이터베이스(2DSdb)를 https://materialsdb.cn/2dsdb/index.html 에 게시하여 공개 접근성을 확보하고, 향후 2D 이종구조 및 나노스케일 장치 설계에 활용할 수 있도록 하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 에너지적, 열역학적, 기계적, 동적, 열적 안정성 기준을 충족하는 2D 단층은 무엇인가?
• RQ2 PBE 데이터를 기반으로 한 선형 피팅 모델은 하이브리드 DFT에 비해 2D 반도체의 밴드 갭, 이온화 에너지, 친전자성을 얼마나 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ3 제안된 선형 피팅 모델의 계산 비용과 정확도 간의 상호 교환 관계는 어떻게 되는가? 기존 하이브리드 DFT 계산과 비교하여 어떻게 되는가?
• RQ4 LFM 모델은 유사한 예측 성능을 보이며 2D 및 복합체 반도체 전반에 일반화될 수 있는가?
• RQ5 가장 유망한 2D 반도체 후보들의 핵심 전자적 및 기계적 성질은 무엇인가?

주요 결과

• 약 1,000개의 후보 단층 중에서 총 259개의 안정된 2D 비자성 반도체를 식별하였으며, 이 중에서 74개는 직접 밴드 갭을 가지며 185개는 간접 밴드 갭을 가진다.
• 선형 피팅 모델(LFM)은 반도체에서 반도체 전자를 포함하지 않는 sp 반도체에 대해 HSE06 결과와 비교하여 평균 절대 오차(MAE)가 단지 0.10 eV로 매우 높은 정확도를 보였다.
• SC/40 테스트 세트에서 LFM은 HSE06 값과의 상관관계 분석에서 결정계수 R²가 0.971로 높은 상관관계와 낮은 편차를 보였다.
• LFM는 하이브리드 DFT 수준의 정확도를 유지하면서도 계산 비용을 크게 줄였으며, 선형 피팅 식 $ E_g^{ ext{fit}} = 1.17 imes E_g^{ ext{PBE}} + 0.68 $ 으로 표현할 수 있었다.
• 데이터베이스에는 모든 259개 후보에 대해 격자 상수, 형성 에너지, 양모듈러스, 푸아송 비율, 그리고 시뮬레이션된 STM 영상 등 상세한 성질이 포함되어 있다.
• 2DSdb 데이터베이스는 https://materialsdb.cn/2dsdb/index.html 에서 공개 접근이 가능하며, 향후 2D 이종구조 및 나노스케일 장치 설계에 기여할 수 있다.