[논문 리뷰] Highly Tunable Ground and Excited State Excitonic Dipoles in Multilayer 2H-MoSe$_2$

Shun Feng, Aidan Campbell외 8명|arXiv (Cornell University)|2022. 12. 29.

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한 줄 요약

이 연구는 이중층 및 삼중층 2H-MoSe₂에서 전기장에 의해 조절 가능한 하이브리드 엑시톤을 입증하며, 이중층 엑시톤 상태와 내층 A-엑시톤 상태 사이의 강한 결합으로 스핀, 밸리, 에너지 및 전기 dipole 모멘트를 완전히 제어할 수 있다. 핵심 결과는 최대 0.73±0.01 e·nm 강도의 매우 조절 가능한 엑시톤 dipole 모멘트, 약 200 meV의 에너지 조절 가능성, 그리고 -4에서 +14에 이르는 g-팩터를 실현하여 강한 빛-물질 상호작용과 조절 가능한 스핀-밸리 물리학을 가능하게 한다.

ABSTRACT

The fundamental properties of an exciton are determined by the spin, valley, energy, and spatial wavefunctions of the Coulomb bound electron and hole. In van der Waals materials, these attributes can be widely engineered through layer stacking configuration to create highly tunable interlayer excitons with static out-of-plane electric dipoles, at the expense of the strength of the oscillating in-plane dipole responsible for light-matter coupling. Here we show that interlayer excitons in bi- and tri-layer 2H-MoSe$_2$ crystals exhibit electric-field-driven coupling with the ground ($1s$) and excited states ($2s$) of the intralayer A excitons. We demonstrate that the hybrid states of these distinct exciton species provide strong oscillator strength, large permanent dipoles (up to $0.73 \pm 0.01$ enm), high energy tunability (up to $\sim$ 200 meV), and full control of the spin and valley characteristics such that the exciton g-factor can be manipulated over a large range (from -4 to +14). Further, we observe the bi- and tri-layer excited state ($2s$) interlayer excitons and their coupling with the intralayer excitons states ($1s$ and $2s$). Our results, in good agreement with a coupled oscillator model with spin (layer)-selectivity and beyond standard density functional theory calculations, promote multilayer 2H-MoSe$_2$ as a highly tunable platform to explore exciton-exciton interactions with strong light-matter interactions.

연구 동기 및 목표

• 강한 빛-물질 상호작용과 큰 영구 전기 dipole 모멘트를 갖는 다층 2H-MoSe₂에서 매우 조절 가능한 엑시톤 상태를 설계하기.
• 전통적인 이중층 엑시톤에서 큰 이중층 dipole 모멘트와 약한 옵티컬 강도 사이의 상충 관계를 극복하기.
• 전이 금속 디chalcochalcogenide에서 처음으로 자극 상태 이중층 엑시톤(2s)을 관측하고 특성화하기.
• 외부 전기장에 의해 이중층 및 내층 엑시톤 간의 하이브리드화를 입증하여 스핀, 밸리 및 에너지 제어 가능성을 확보하기.
• 다층 2H-MoSe₂를 강한 엑시톤-엑시톤 상호작용과 조절 가능한 광학적 및 스핀-밸리 특성을 갖는 플랫폼으로 정립하기.

제안 방법

• 외부 자기장 및 광학 스펙트로스코피를 이용하여 기계적 분리된 이중층 및 삼중층 2H-MoSe₂에서 엑시톤 전이를 탐사하기.
• 스핀 및 층 선택적 결합을 포함한 현상학적 결합 진동자 모델을 사용하여 이중층(IX)과 내층 A-엑시톤 상태 간의 하이브리드화를 기술하기.
• 백게이트된 hBN 봉쇄 구조를 이용한 외부 전기장 적용을 통해 엑시톤 상태의 에너지 수준과 스타크 시프트를 조절하기.
• 다양한 전기장 조건에서 엑시톤 전이의 선형 에너지 시프트를 측정하여 g-팩터와 dipole 모멘트를 추출하기.
• 기본 상태 및 자극 상태에 동일한 스타크 시프트 및 결합 규칙을 적용한 결합 진동자 모델을 사용하여 에너지 분포를 시뮬레이션하기.
• 특히 스핀-밸리 결합 및 하이브리드화에 대해 표준 밀도함수이론을 초월한 아비시노 계산을 통해 실험 관측치를 검증하기.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다층 2H-MoSe₂에서 이중층 엑시톤을 내층 A-엑시톤과 하이브리드화시켜 큰 영구 전기 dipole 모멘트와 강한 옵티컬 강도를 동시에 달성할 수 있는가?
• RQ2 외부 전기장에 의해 하이브리드 엑시톤의 g-팩터는 어느 정도 조절 가능하며, 음수에서 양수 값으로 이동시킬 수 있는가?
• RQ3 전이 금속 디칼코히드라이드 이방성 구조에서 자극 상태 이중층 엑시톤(2s)은 관측 가능한가? 그 광학적 및 전기 dipole 특성은 무엇인가?
• RQ4 스핀 및 층 선택적 결합은 이중층 및 내층 엑시톤의 하이브리드화 및 에너지 분포에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 결합 진동자 모델은 다층 2H-MoSe₂에서 기저 및 자극 상태 이중층 엑시톤의 스타크 조절 하이브리드화를 정확하게 기술할 수 있는가?

주요 결과

• 이중층 및 삼중층 2H-MoSe₂에서 하이브리드화된 이중층 엑시톤은 최대 0.73±0.01 e·nm의 영구 전기 dipole 모멘트를 나타내며, 기존의 이중층 엑시톤보다 현저히 크다.
• 하이브리드 엑시톤의 g-팩터는 전기장에 의해 -4에서 +14로 조절 가능하여 제만 분리 및 스핀-밸리 균형을 완전히 제어할 수 있다.
• 적용된 전기장 하에서 하이브리드 엑시톤 상태의 에너지 조절 가능성이 약 200 meV에 도달하여 강력한 전기-광학 제어를 입증한다.
• TMD 시스템에서 처음으로 자극 상태 이중층 엑시톤(2s)이 관측되었으며, 기저 상태 전이와 평행한 선형 스타크 시프트를 나타낸다.
• 2s 자극 상태의 측정된 선형 에너지 시프트는 IX 3L 기저 상태보다 약 40 meV 높은 에너지에 해당하며, 이론적 예측과 일치한다.
• 스핀 및 층 선택적 결합을 포함한 결합 진동자 모델은 실험적으로 관측된 에너지 분포 및 하이브리드화 행동을 성공적으로 재현한다.