[논문 리뷰] Highly Tunable Layered Exciton in Bilayer WS<sub>2</sub>: Linear Quantum Confined Stark Effect versus Electrostatic Doping

Sarthak Das, Medha Dandu외 7명|arXiv (Cornell University)|2020. 11. 13.

Molecular Junctions and Nanostructures인용 수 2

한 줄 요약

이 연구는 이중층 WS2에서 외부 전압장에 의한 고도로 조절 가능한 엑시톤 흡수를 가능하게 하는 선형 양자 구속 스타크 효과(QCSE)를 입증한다. 층 자유도와 전장에 의해 유도된 내층 및 계면 엑시톤 간의 상호작용은 거대한 옹호 강도 조절 가능성을 제공하며, 그래핀과의 통합을 통해 초박공, 게이트 조절이 가능한 전기흡수 모듈레이터로서 이중층 WS2는 매우 유망한 플랫폼이 된다.

ABSTRACT

In 1H monolayer transition metal dichalcogenide, the inversion symmetry is broken, while the reflection symmetry is maintained. On the contrary, in the bilayer, the inversion symmetry is restored, but the reflection symmetry is broken. As a consequence of these contrasting symmetries, here we show that bilayer WS$_2$ exhibits a quantum confined Stark effect (QCSE) that is linear with the applied out-of-plane electric field, in contrary to a quadratic one for a monolayer. The interplay between the unique layer degree of freedom in the bilayer and the field driven partial inter-conversion between intra-layer and inter-layer excitons generates a giant tunability of the exciton oscillator strength. This makes bilayer WS$_2$ a promising candidate for an atomically thin, tunable electro-absorption modulator at the exciton resonance, particularly when stacked on top of a graphene layer that provides an ultra-fast non-radiative relaxation channel. By tweaking the biasing configuration, we further show that the excitonic response can be largely tuned through electrostatic doping, by efficiently transferring the oscillator strength from neutral to charged exciton. The findings are prospective towards highly tunable, atomically thin, compact and light, on chip, reconfigurable components for next generation optoelectronics.

연구 동기 및 목표

• 이중층 WS2에서 선형 양자 구속 스타크 효과(QCSE)를 실험적으로 입증함. 이는 단층에서 관찰되는 제곱형 QCSE와 대비됨.
• 층 자유도가 내층과 계면 엑시톤 간의 전장 유도 전환을 가능하게 하는 역할을 분석함.
• 전기장과 전하 밀도 조절을 통해 엑시톤 옹호 강도의 거대한 조절 가능성을 입증함.
• 이중층 WS2/그래핀 이종 구조가 초고속, 원자 두께의 전기흡수 모듈레이터로서의 잠재력을 평가함.

제안 방법

• 이중층 WS2가 전기적으로 떼어진 상태인 소수층 그래핀/hBN/2L-WS2/hBN/FLG 구조를 사용하여 QCSE 효과를 분리함.
• 복소 굴절률을 고려한 전이 매트릭스 방법을 사용하여 반사율을 계산하고, 차등 반사율 스펙트럼을 추출함.
• W d 오비탈 기반의 준입자 해밀토니안을 사용하여 베티-살파터 방정식을 해결하여 엑시톤 상태를 모델링함.
• 수직 전기장을 적용하여 스타크 시프트를 탐사하고, 4.2 K에서의 전압 의존 반사율을 측정함.
• 두 번째 장치 구성에서 접지된 금속 접촉을 사용하여 전하 밀도 조절을 실시하고 삼중자 형성 현상을 연구함.
• 실험 반사율 스펙트럼을 로렌츠 옹호 모델로 피팅하여 옹호 강도와 에너지 시프트를 추출함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이중층 WS2는 대칭성이 깨진 상태에서 기인하는 선형 QCSE를 나타내는가?
• RQ2 내층과 계면 엑시톤 간의 전기장에 의한 상호전환을 통해 엑시톤 옹호 강도는 어느 정도 조절 가능한가?
• RQ3 전하 밀도 조절을 통해 중성 엑시톤에서 이온화된 삼중자로 옹호 강도를 효율적으로 이동시킬 수 있는가?
• RQ4 그래핀 통합이 이중층 WS2의 전기흡수 모듈레이터 성능을 어떻게 향상시키는가?

주요 결과

• 이중층 WS2는 내층 A1s 엑시톤에서 선형 스타크 시프트를 나타내며, 대칭성의 붕괴로 인한 선형 QCSE를 확인함.
• 전기장에 의해 내층과 계면 엑시톤 간의 부분적 상호전환이 유도되면서 엑시톤 옹호 강도가 거대하게 조절 가능함—최대 50%의 조절 가능성이 확인됨.
• 접지된 접촉을 통한 전하 밀도 조절은 중성 엑시톤에서 이온화된 삼중자로의 옹호 강도 이행을 효율적으로 가능하게 하며, 고전압에서 반사율 변화가 측정됨.
• 차등 반사율 스펙트럼은 적용된 전기장에 따라 엑시톤 피크 에너지가 명확히 이동하며, 전기장 강도에 대해 선형 의존성을 보임(최대 ±2.2 MV/cm).
• 온도 의존 측정 결과, 엑시톤 특징은 4.2 K에서 유지되나 295 K에서 약화됨으로써 강한 many-body 효과가 있음을 확인함.
• 이중층 WS2와 그래핀의 통합은 초고속 비복사 릴랙세이션을 가능하게 하여 고속 전기흡수 모듈레이션 잠재력을 향상시킴.