[논문 리뷰] Highly tunable magnetic phases in transition metal dichalcogenide Fe$_{1/3+δ}$NbS$_2$

Shan Wu, Zhijun Xu외 9명|arXiv (Cornell University)|2021. 06. 02.

Paleontology and Stratigraphy of Fossils인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 Fe₁/₃₊δNbS₂에서의 자기 결함—특히 Fe 비스테임과 이물질—이 고도로 조절 가능한 반자성 기저 상태를 유도함을 보여주며, 저중량 및 과중량 시료에서 각각 스트라이프 (k₁ = (0.5, 0, 0)) 및 진주형 (k₂ = (0.25, 0.5, 0)) 배열이 관찰된다. 조절 가능성은 경쟁적인 이웃 두 번째 이웃 스핀 상호작용과 진동하는 RKKY 상호작용에 기인하며, 이는 반자성 스핀트로닉스 장치를 위한 밀도가 높은 결정에서 자기 상을 제어할 수 있게 한다.

ABSTRACT

Layered transition metal dichalcogenides (TMDCs) host a plethora of interesting physical phenomena ranging from charge order to superconductivity. By introducing magnetic ions into 2H-NbS$_2$, the material forms a family of magnetic intercalated TMDCs T$_x$NbS$_2$ (T = 3d transition metal). Recently, Fe$_{1/3+δ}$NbS$_2$ has been found to possess intriguing resistance switching and magnetic memory effects coupled to the Néel temperature of T$_N \sim 45$ K [1,2]. We present comprehensive single crystal neutron diffraction measurements on under-intercalated ($δ\sim -0.01$), stoichiometric, and over-intercalated ($δ\sim 0.01$) samples. Magnetic defects are usually considered to suppress magnetic correlations and, concomitantly, transition temperatures. Instead, we observe highly tunable magnetic long-ranged states as the Fe concentration is varied from under-intercalated to over-intercalated, that is from Fe vacancies to Fe interstitials. The under- and over- intercalated samples reveal distinct antiferromagnetic stripe and zig-zag orders, associated with wave vectors $k_1$ = (0.5, 0, 0) and $k_2$ = (0.25, 0.5, 0), respectively. The stoichiometric sample shows two successive magnetic phase transitions for these two wave vectors with an unusual rise-and-fall feature in the intensities connected to $k_1$. We ascribe this sensitive tunability to the competing next nearest neighbor exchange interactions and the oscillatory nature of the Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) mechanism. We discuss experimental observations that relate to the observed intriguing switching resistance behaviors. Our discovery of a magnetic defect tuning of the magnetic structure in bulk crystals Fe$_{1/3+δ}$NbS$_2$ provides a possible new avenue to implement controllable antiferromagnetic spintronic devices.

연구 동기 및 목표

• 자기 결함(Fe 비스테임 및 이물질)이 부피 Fe₁/₃₊δNbS₂의 자기 기저 상태에 미치는 영향을 조사하는 것.
• 저중량, 스토이키오메트릭, 과중량 단일 결정에서의 자기 배열 매개변수 및 파장 벡터를 규명하는 것.
• 관측된 자기 상 조절 가능성의 기원을 경쟁적 스핀 상호작용 및 RKKY 메커니즘의 관점에서 이해하는 것.
• 이전에 보고된 저항 스위칭 및 자기 메모리 효과와 T_N ~ 45 K 근처에서의 자기 구조를 연관짓는 것.
• 스핀트로닉스 응용을 위한 2차원 유사 반데르발스 물질에서 결함 공학을 통해 반자성 상태를 제어할 잠재력을 탐색하는 것.

제안 방법

• δ ≈ -0.01 (저중량), δ ≈ 0 (스토이키오메트릭), δ ≈ 0.01 (과중량)인 Fe₁/₃₊δNbS₂ 시료에서 단일 결정 중성자 회절을 수행하였다.
• 파장 벡터 k₁ = (0.5, 0, 0) 및 k₂ = (0.25, 0.5, 0)에 대해 비가역 표현과 기저 벡터를 사용하여 자기 구조 인자 계산을 수행하였으며, 도메인 평균화 및 핵 꼬리 피크 기준 정규화를 실시하였다.
• 대칭성 및 파장 벡터 이동에 기반하여 자기 피크 강도를 결정하기 위해 선택 규칙 δ₂ₕδₖ 및 δ₂ₕδₕ₊₂ₖ를 적용하였다.
• 단위 세포 부피 및 피크 면적을 통한 정규화를 통해 계산된 중성자 회절 강도와 측정된 강도를 비교하여 자기 모멘트 크기를 추출하였다.
• 자기화 측정(ZFC/FC)을 통해 상전이 및 자기 이방성을 확인하였으며, 일반화된 파라자성 영역에 대해 쿠리-바우스 분석을 적용하였다.
• 이론적 분석을 통해 조절 가능한 자기 상이 경쟁적 이웃 두 번째 이웃 스핀 상호작용과 진동하는 RKKY 메커니즘에 기인함을 연결지었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Fe₁/₃₊δNbS₂에서의 Fe 비스테임과 이물질은 장거리 자기 배열과 파장 벡터 선택에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 스토이키오메트릭 시료에서 관측된 두 번의 연속된 자기 전이의 기원은 무엇이며, 왜 k₁ = (0.5, 0, 0) 피크 강도가 상승-하강 특성을 보이는가?
• RQ3 경쟁적 스핀 상호작용과 RKKY 메커니즘이 이 시스템에서 자기 상의 조절 가능성을 어떻게 매개하는가?
• RQ4 이 2차원 유사 반데르발스 시스템에서 자기 결함이 자기 상관관계를 억제하는 대신 강화시키는 정도는 어느 정도인가?
• RQ5 관측된 자기 상 전이를 이전에 보고된 저항 스위칭 및 자기 메모리 효과와 연관지울 수 있는가?

주요 결과

• 저중량 Fe₁/₃₋₀.₀₁NbS₂는 중성자 회절 및 강도 분석을 통해 확인된 장거리 반자성 스트라이프 배열을 보이며, 파장 벡터 k₁ = (0.5, 0, 0)이다.
• 과중량 Fe₁/₃₊₀.₀₁NbS₂는 파장 벡터 k₂ = (0.25, 0.5, 0)를 가지며, 스트라이프 상과는 다릅니다.
• 스토이키오메트릭 시료(δ ≈ 0)는 T_N1 ≈ 32 K 및 T_N2 ≈ 45 K에서 두 번의 연속된 자기 전이를 보이며, k₁ = (0.5, 0, 0) 피크의 강도 변화는 비단조화적이다.
• 저중량 시료에서 순서가 정렬된 자기 모멘트 크기는 1.5(2) μB/Fe 원자이며, 과중량 시료에서는 1.3(2) μB/Fe 원자로 결정되었다.
• 자기화 측정에서 강한 축방향 이방성이 확인되었으며, x > 1/3 영역에서는 c축 방향으로 θ_cw = -50(2) K 및 μ_eff = 5.0(3) μB, x < 1/3 영역에서는 θ_cw = -24(1) K 및 μ_eff = 5.0(3) μB로 측정되었다.
• k₁ 피크의 상승-하강 강도 특성은 경쟁적 스핀 상호작용과 진동하는 RKKY 메커니즘의 상호작용으로 인해 효과적인 스핀 상호작용 상수가 조절됨에 기인한다.