[논문 리뷰] Highly tunable room-temperature plexcitons in monolayer WSe2 /gap-plasmon nanocavities

Thomas P. Darlington, Mahfujur Rahaman외 17명|arXiv (Cornell University)|2023. 11. 04.

Mechanical and Optical Resonators인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 힘 또는 전압 제어를 통한 나노공진자와 변형 공학을 활용하여 단층 WSe2에서 실시간, 실온에서 조절 가능한 펄렉시톤을 구현한다. Rabi 분할이 100 meV 이상이며, 공진자 매개변수를 변경하지 않고도 결합 강도와 떨어짐을 안정적이고 가역적으로 조절할 수 있으며, 이를 통해 칩 내 극자온 장치 응용을 위한 펄렉시톤성 나노전기기계 시스템(NEMS)을 구축한다.

ABSTRACT

The advancement of quantum photonic technologies relies on the ability to precisely control the degrees of freedom of optically active states. Here, we realize real-time, room-temperature tunable strong plasmon-exciton coupling in 2D semiconductor monolayers enabled by a general approach that combines strain engineering plus force- and voltage-adjustable plasmonic nanocavities. We show that the exciton energy and nanocavity plasmon resonance can be controllably toggled in concert by applying pressure with a plasmonic nanoprobe, allowing in operando control of detuning and coupling strength, with observed Rabi splittings >100 meV. Leveraging correlated force spectroscopy, nano-photoluminescence (nano-PL) and nano-Raman measurements, augmented with electromagnetic simulations, we identify distinct polariton bands and dark polariton states, and map their evolution as a function of nanogap and strain tuning. Uniquely, the system allows for manipulation of coupling strength over a range of cavity parameters without dramatically altering the detuning. Further, we establish that the tunable strong coupling is robust under multiple pressing cycles and repeated experiments over multiple nanobubbles. Finally, we show that the nanogap size can be directly modulated via an applied DC voltage between the substrate and plasmonic tip, highlighting the inherent nature of the concept as a plexcitonic nano-electro-mechanical system (NEMS). Our work demonstrates the potential to precisely control and tailor plexciton states localized in monolayer (1L) transition metal dichalcogenides (TMDs), paving the way for on-chip polariton-based nanophotonic applications spanning quantum information processing to photochemistry.

연구 동기 및 목표

• 2차원 전이 금속 디 chalcogenide에서 실시간, 실온에서 강한 플라스몬-익시톤 결합을 조절하는 것.
• 결합 강도를 손상시키지 않고도 펄렉시톤 에너지 분할과 떨어짐을 실시간 제어할 수 있는 플랫폼을 개발하는 것.
• 기계적 및 전기적 구동을 통해 수차례 사이클에 걸쳐 뚜렷하고 가역적인 조절을 수행하는 것.
• 확장 가능하고 칩 내 극자온 장치를 위한 펄렉시톤성 나노전기기계 시스템(NEMS)을 구축하는 것.

제안 방법

• 플라스몬 나노프로브를 사용하여 국소적 압력을 가하여 간극 플라스몬 나노공진자의 나노간극을 조절한다.
• 기계적 변형을 통해 단층 WSe2에 응력을 가하여 익시톤 전이 에너지를 조절한다.
• 기판과 플라스몬 테두리 사이의 힘 분광법 및 전압 바이어스를 적용하여 나노공진자 간극을 동적으로 제어한다.
• 나노광발광(nano-PL), 나노라만 스펙트로스코피 및 전자기 시뮬레이션을 조합하여 펄렉시톤 상태를 특성화한다.
• 상관관계 기반의 힘 분광법을 사용하여 조절 조건에서 극자온 밴드와 어두운 상태의 진화를 매핑한다.
• 전압 제어를 통합하여 나노간극의 전기기계적 작동을 구현함으로써 NEMS 기능을 입증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 단층 WSe2에서 실온에서 실시간으로 강한 플라스몬-익시톤 결합을 동적으로 조절할 수 있는가?
• RQ2 응력과 나노간극 조절이 펄렉시톤 상태의 에너지 분할과 떨어짐에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 공진자 매개변수를 조절함으로써 결합 강도를 떨어짐과 독립적으로 조절할 수 있는가?
• RQ4 반복 사이클 동안 펄렉시톤 상태의 안정성과 가역성은 어느 정도인가?
• RQ5 전압에 의해 유도된 전기적 구동이 나노간극과 펄렉시톤 성질을 어느 정도 조절할 수 있는가?

주요 결과

• 실험적으로 100 meV 이상의 Rabi 분할이 관측되어 펄렉시톤 시스템에서 강한 결합을 확인하였다.
• 가해진 압력에 의해 익시톤 에너지와 플라스몬 공진이 동시에 제어 가능하게 조절되어 실시간 떨어짐 제어가 가능해졌다.
• 떨어짐을 크게 변화시키지 않고도 결합 강도를 넓은 범위로 조절할 수 있었으며, 주요 펄렉시톤 매개변수를 독립적으로 제어할 수 있었다.
• 다양한 나노버블에서 반복 측정과 수차례의 압력 가한 사이클 동안 뚜렷한 성능을 보여 안정성이 높음을 입증하였다.
• 기판과 플라스몬 테두리 사이에 전압를 가함으로써 나노간극을 직접 조절할 수 있었으며, 이는 시스템이 펄렉시톤성 NEMS로 작동함을 확인하였다.
• 나노간극과 응력의 함수로서 명확한 극자온 밴드와 어두운 상태를 식별하고 매핑하여 복잡한 펄렉시톤 에너지 구조를 드러내었다.