[논문 리뷰] Hot Carrier Dynamics in Photoexcited Gold Nanostructures: Role of Interband Excitations and Evidence for Ballistic Transport

Giulia Tagliabue, Adam S. Jermyn외 6명|CaltechAUTHORS (California Institute of Technology)|2017. 08. 07.

GaN-based semiconductor devices and materials참고 문헌 3인용 수 70

한 줄 요약

본 연구는 실험과 퍼스트 프린시플스 이론 및 볼츠만 수송 계산을 결합하여 20 nm Au 나노구조로부터의 핫 전자의 탄도 주입을 Au-GaN으로 입증하고 인터밴드 들뜸 효과를 강조한다.

ABSTRACT

Harnessing short-lived photoexcited electron-hole pairs in metal nanostructures has the potential to define a new phase of optoelectronics, enabling control of athermal mechanisms for light harvesting, photodetection and photocatalysis. To date, however, the spatiotemporal dynamics and transport of these photoexcited carriers have been only qualitatively characterized. Plasmon excitation has been widely viewed as an efficient mechanism for generating non-thermal hot carriers. Despite numerous experiments, conclusive evidence elucidating and quantifying the full dynamics of hot carrier generation, transport, and injection has not been reported. Here, we combine experimental measurements with coupled first-principles electronic structure theory and Boltzmann transport calculations to provide unprecedented insight into the internal quantum efficiency, and hence internal physics, of hot carriers in photoexcited gold (Au)-gallium nitride (GaN) nanostructures. Our results indicate that photoexcited electrons generated in 20 nm-thick Au nanostructures impinge ballistically on the Au-GaN interface. This discovery suggests that the energy of hot carriers could be harnessed from metal nanostructures without substantial losses via thermalization. Measurements and calculations also reveal the important role of metal band structure in hot carrier generation at energies above the interband threshold of the plasmonic nanoantenna. Taken together, our results advance the understanding of excited carrier dynamics in realistically-scaled metallic nanostructures and lay the foundations for the design of new optoelectronic devices that operate in the ballistic regime.

연구 동기 및 목표

• 금속 나노구조에서 광여로 들뜬 전자-정공 쌍의 시공간 동역성 이해를Motivate하는 것.
• 내부 양자 효율성 및 핫 캐리어 생성, 수송, 주입을 지배하는 물리현상을 정량화하는 것.
• 현실적 나노구조에서 플라즈몬 공명 excitation 및 인터밴드 전이의 핫 캐리어 행동에 미치는 영향을 평가하는 것.

제안 방법

• 실험적 측정과 퍼스트 프린시플 전자구조 이론을 결합.
• 핫 캐리어 동역학을 모델링하기 위해 볼츠만 수송 계산을 사용.
• Au-GaN 계면에서의 내부 양자 효율성 및 탄도 수송을 분석.
• 인터밴드 임계값 이상에서 핫 캐리어 생성에 미치는 금속 밴드 구조의 역할을 조사.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 20 nm Au 나노구조에서 생성된 광으로 들뜬 전자들이 Au-GaN 계면에 탄도적으로 충돌하는가?
• RQ2 금 나노구조에서 핫 캐리어 생성과 수송에 있어 인터밴드 들뜸의 역할은 무엇인가?
• RQ3 인터밴드 임계값 이상에서 핫 캐리어 생성을 좌우하는 금속 밴드 구조의 영향은 무엇인가?

주요 결과

• 20 nm Au 나노구조에서의 핫 전자들이 Au-GaN 계면으로 탄도적으로 주입된다.
• 인터밴드 들뜸은 플라즈몬 인터밴드 임계값 이상의 에너지에서 핫 캐리어 생성에 중요한 역할을 한다.
• 관련 에너지 범위에서 금속 밴드 구조가 핫 캐리어 생성에 상당한 영향을 미친다.
• 결과는 내부 양자 효율성에 대한 통찰과 상당한 열화 손실 없이 핫 캐리어를 활용할 수 있는 가능성을 제공한다.
• 이 연구는 현실적으로 스케일된 금속 나노구조에서 탄도 규칙으로 작동하는 소자 설계 원칙을 지지한다.