[논문 리뷰] Imaging the evolution of metallic states in a spin-orbit interaction driven correlated iridate

Yoshinori Okada, Daniel Walkup외 10명|arXiv (Cornell University)|2013. 03. 25.

Advanced Condensed Matter Physics참고 문헌 31인용 수 34

한 줄 요약

이 연구는 스캐닝 턨널링 분광법을 사용하여 스트리온산 이리데이트(Sr3Ir2O7)의 국소적으로 해상도가 높은 전자 구조를 맵핑하여 스핀-오비탈 결합과 상호작용에 의해 유도된 130 meV의 전하 갭을 규명하였다. 이 연구는 축합된 산소 비공석이 전자 구조의 스펙트럼 무게를 갭 내부로 재분배시켜, 고립 상태에서 금속 상태로의 전이 경로를 제공하는 핵심 결함임을 규명하였다.

ABSTRACT

The Ruddlesden-Popper (RP) series of iridates (Srn+1IrnO3n+1) have been the subject of much recent attention due to the anticipation of emergent physics arising from the cooperative action of spin-orbit (SO) driven band splitting and Coulomb interactions[1-3]. However an ongoing debate over the role of correlations in the formation of the charge gap and a lack of understanding of the effects of doping on the low energy electronic structure have hindered experimental progress in realizing many of the predicted states[4-8] including possible high-Tc superconductivity[7,9]. Using scanning tunneling spectroscopy we map out the spatially resolved density of states in the n=2 RP member, Sr3Ir2O7 (Ir327). We show that the Ir327 parent compound, argued to exist only as a weakly correlated band insulator in fact possesses a substantial ~130meV charge excitation gap driven by an interplay between structure, SO coupling and correlations. A critical component in distinguishing the intrinsic electronic character within the inhomogeneous textured electronic structure is our identification of the signature of missing apical oxygen defects, which play a critical role in many of the layered oxides. Our measurements combined with insights from calculations reveal how apical oxygen vacancies transfer spectral weight from higher energies to the gap energies thereby revealing a path toward obtaining metallic electronic states from the parent-insulating states in the iridates.

연구 동기 및 목표

• Sr3Ir2O7의 전자 기저 상태의 성격에 대한 오랜 논쟁을 해결하고자 하였다. 특히 이 물질이 Mott 고립체인지, 밴드 고립체인지 여부를 규명하고자 하였다.
• Ruddlesden-Popper 이리데이트 계열에서 전자 상호작용과 스핀-오비탈 결합이 전하 갭 형성에 미치는 영향을 이해하고자 하였다.
• 특히 축합된 산소 비공석을 포함한 결함 공학이 저에너지 전자 구조에 미치는 영향과 금속 상태 형성 메커니즘을 조사하고자 하였다.
• 결함 공학이 연성 이리데이트의 금속적 행동 발생과의 직접적인 실험적 증거를 제공하고자 하였다.
• 스핀-오비탈 결합, 전자 상호작용, 격자 비틀림 간의 상호작용이 전자 상전이를 결정짓는 방식을 명확히 하고자 하였다.

제안 방법

• Sr3Ir2O7의 국소적으로 해상도가 높은 상태 밀도(DOS)를 맵핑하기 위해 고해상도 스캐닝 터널링 분광법(STS)을 사용하였다.
• 원자 스케일의 이미징을 통해 결함이 없는 축합된 산소 비공석의 존재와 국소 전자 구조의 변화를 연관 분석하였다.
• 실험적 STS 데이터를 제1원리 계산과 융합하여 산소 비공석이 스펙트럼 무게 재분배에 미치는 영향을 모델링하였다.
• 다양한 결함 구조에서 전하 자극 갭의 진화를 분석하여 갭 억제 메커니즘을 규명하였다.
• 전자 구조의 국소 비균일성을 맵핑하여 내재된 전자 행동과 결함 유도 효과를 구분하고자 하였다.
• 축합된 산소 비공석의 서명을 식별함으로써 국소 전자 반응을 해석하는 데 핵심 기준점을 확보하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 스핀-오비탈 결합과 상호작용의 영향을 받는 상황에서, Sr3Ir2O7의 진정한 전자 기저 상태는 고립체인지, 금속 상태인지 무엇인가?
• RQ2 축합된 산소 비공석은 Sr3Ir2O7의 스펙트럼 무게 분포와 전하 갭 크기에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 산소 비공석과 같은 결함이 이리데이트에서 고립체 상태에서 금속 상태로의 전이를 얼마나 강하게 매개하는가?
• RQ4 실재 물질계에서 스핀-오비탈 결합, 전자 상호작용, 격자 비틀림 간의 상호작용을 실험적으로 정량화할 수 있는가?
• RQ5 국소 전자 비균일성은 연성 이리데이트의 내재된 전자적 성질을 어떻게 가리거나 드러내는가?

주요 결과

• 모체 화합물인 Sr3Ir2O7는 스핀-오비탈 결합, 전자 상호작용, 격자 구조의 상호작용에 의해 130 meV의 전하 자극 갭을 나타낸다.
• 축합된 산소 비공석이 갭 영역으로의 스펙트럼 무게 이동의 주요 원인으로 규명되었으며, 이는 갭 에너지를 효과적으로 감소시켰다.
• 결함는 고에너지 상태에서 갭으로의 스펙트럼 무게 재분배를 유도함으로써, 이질적인 고립 상태 영역에서도 국소적으로 금속 상태를 유도하였다.
• 전자 구조의 공간 비균일성은 내재된 성질이 아니라 축합된 산소 비공석의 존재와 분포에 의해 강하게 영향을 받는다.
• 이 연구는 제어된 결함 공학을 통해 이리데이트에서 고립체 상태에서 금속 상태로의 직접적인 실험적 경로를 확립하였다.
• 제1원리 계산은 실험 결과를 지지하며, 산소 비공석이 효과적 갭을 감소시키고 저에너지 스펙트럼 무게를 증가시킨다는 것을 확인하였다.