[논문 리뷰] Impact of local arrangement of Fe and Ni in Fe-Ni-Al Heusler alloys on the phase stability and magnetocrystalline anisotropy

V. V. Sokolovskiy, О. Н. Мирошкина외 2명|arXiv (Cornell University)|2021. 07. 19.

Heusler alloys: electronic and magnetic properties인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 초세포 계산을 사용한 밀도함수이론을 통해 Fe와 Ni 원자 배치가 Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ 히우슬러 합금에서 상 안정성과 자화결정이성도(마그네틱 크리스탈라인 이성도, MAE)에 미치는 영향을 조사한다. 연구 결과, Fe₂NiAl에서 Fe/Ni 번갈아서 배열된 입방 구조가 가장 높은 축방향 MAE를 보이며, 이는 테트라곤할 L1₀ FeNi의 두 배이다. 반면, 알루미늄 자리에 니켈 도핑은 MAE를 감소시키고 Fe₂NiAl과 FeNi 상으로의 상 분해를 유도한다.

ABSTRACT

On the basis of the density functional calculations in combination with the supercell approach, we report on a complete study of the influences of atomic arrangement and Ni substitution for Al on the ground state structural and magnetic properties for Fe$_2$Ni$_{1+x}$Al$_{1-x}$ Heusler alloys. We discuss systematically the competition between five cubic Heusler-type structures formed by shuffles of Fe and Ni atoms to reveal routes for improving the phase stability and magnetic properties, in particular magnetocrystalline anisotropy~(MAE). We predict that in case of Fe$_2$NiAl the ground state cubic structure with alternated layers of Fe and Ni possesses the highest uniaxial MAE which twice larger than that for the tetragonal L1$_0$ FeNi. The successive Ni doping at Al sublattice leads to a change of ground state structure and to reduce of the MAE. In addition, the phase stability against the decomposition into the stable systems at finite-temperatures is discussed. All~Ni-rich Fe$_2$Ni$_{1+x}$Al$_{1-x}$ are turned to be decomposed into a dual-phase consisting of Fe$_2$NiAl and FeNi.

연구 동기 및 목표

• Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ 히우슬러 합금에서 국소적 원자 배열인 Fe와 Ni가 구조적 및 자성 안정성에 미치는 영향을 이해하기 위해.
• 스핀트로닉스 응용을 위한 잠재적 목적으로 자화결정이성도(MAE)를 최대화하는 최적의 Fe/Ni 정렬 구조를 규명하기 위해.
• 유한 온도에서의 상 분해에 대한 열역학적 안정성을 평가하기 위해.
• 알루미늄 서브격자에 니켈 치환에 따른 구조적 변화와 자성 특성 변화를 분석하기 위해.
• Fe/Ni 교환에 의해 발생하는 다섯 가지 입방 히우슬러형 구조 간의 경쟁을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 전자적 및 자성 특성을 계산하기 위해 일반화된 경사도 근사(GGA)를 사용한 밀도함수이론(DFT)을 적용하였다.
• 정렬된 및 무질서한 배열을 포함한 입방 히우슬러 격자에서 Fe와 Ni의 다양한 원자 구성을 모델링하기 위해 초세포 방법을 사용하였다.
• 다양한 초세포의 총 에너지와 형성 에너지를 계산하여 상 안정성 평가 및 최저 에너지 상태의 구조를 규명하였다.
• 힘의 정리와 비동축 스핀 처리를 통해 자화결정이성도 에너지(MAE)를 계산하여 이성도 기여도를 평가하였다.
• 유한 온도에서의 안정성 분석을 위해 열역학 모델을 사용하여 상 분해 행동을 예측하였다.
• 입방 Fe/Ni 번갈아서 배열된 구조의 MAE를 테트라곤할 L1₀ FeNi 상과 비교하여 이성도 향상 정도를 정량화하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Fe₂NiAl에서 다섯 가지 입방 히우슬러형 구조 중에서 어떤 Fe/Ni 원자 배열이 가장 높은 자화결정이성도(MAE)를 나타내는가?
• RQ2 알루미늄 서브격자에 니켈 도핑이 Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ 합금의 최저 에너지 상태 및 MAE에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 유한 온도에서 니켈 농도가 높은 Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ 합금의 열역학적 안정성은 어떠한가? 그리고 다른 상으로 분해되는가?
• RQ4 입방 Fe/Ni 번갈아서 배열된 구조의 MAE는 테트라곤할 L1₀ FeNi 상과 비교하여 정량적으로 어떻게 다른가?
• RQ5 열역학적 평형 조건에서 Fe₂Ni₁₊ₓAl₁₋ₓ 합금의 주요 분해 생성물은 무엇인가?

주요 결과

• Fe₂NiAl에서 Fe/Ni 번갈아서 배열된 입방 구조는 가장 높은 축방향 자화결정이성도(MAE)를 보이며, 이는 테트라곤할 L1₀ FeNi 상의 두 배이다.
• 알루미늄 자리에 니켈 치환이 일어나면 입방 상에서 이중 상 혼합물로의 구조 전이가 발생하며, 주로 Fe₂NiAl과 FeNi 상이 분해 생성물로 나타난다.
• 모든 니켈 농도가 높은 조성(FE₂NI₁₊XAL₁₋X)은 유한 온도에서 열역학적으로 불안정하며, Fe₂NiAl과 FeNi 상으로 분해된다.
• 알루미늄 자리의 니켈 농도가 증가할수록 구조적 및 자성 이성도가 감소함에 따라 MAE가 점진적으로 감소한다.
• Fe₂NiAl의 최저 에너지 상태는 Fe/Ni 정렬에 의해 안정화되며, 번갈아서 배열된 층 구조가 에너적으로 가장 유리하다.
• 이 연구는 상 안정성과 높은 MAE 사이에 명확한 상충관계가 있음을 규명하였으며, 최적의 MAE는 순서 정렬된 입방 Fe₂NiAl 상에서 달성되지만, 니켈 도핑에 의해 이는 손상된다.