[논문 리뷰] Implementing Reactivity in Molecular Dynamics Simulations with Harmonic Force Fields

Jordan J. Winetrout, Krishan Kanhaiya외 8명|arXiv (Cornell University)|2021. 07. 30.

Polymer crystallization and properties인용 수 7

한 줄 요약

이 논문은 반응성 분자 동역학 시뮬레이션을 가능하게 하기 위해 고전적 조화 진동 결합 포텐셜을 에너지 보존 멀티플라이어 포텐셜로 대체하는 반응성 인터페이스 힘장(IFF-R)을 소개한다. 각 결합 유형당 세 개의 해석 가능한 멀티플라이어 매개변수와 이완 상태에서의 영 에너지 조건을 도입함으로써, 고분자, 단백질, 금속을 포함한 다양한 재료에서 결합의 끊어짐과 재형성 가능성을 확보하면서도 정확성을 유지하고 이전의 반응성 방법 대비 약 30배 빠른 성능을 달성한다.

ABSTRACT

The simulation of chemical reactions and mechanical properties including failure from atoms to the micrometer scale remains a longstanding challenge in chemistry and materials science. Bottlenecks include computational feasibility, reliability, and cost. We introduce a method for reactive molecular dynamics simulations using a clean replacement of non-reactive classical harmonic bond potentials with reactive, energy-conserving Morse potentials, called the Reactive INTERFACE Force Field (IFF-R). IFF-R is compatible with force fields for organic and inorganic compounds such as IFF, CHARMM, PCFF, OPLS-AA, and AMBER. Bond dissociation is enabled by three interpretable Morse parameters per bond type and zero energy upon disconnect. Use cases for bond breaking in molecules, failure of polymers, carbon nanostructures, proteins, composite materials, and metals are shown. The simulation of bond forming reactions was included via template-based methods. IFF-R maintains the accuracy of the corresponding non-reactive force fields and is about 30 times faster than prior reactive simulation methods.

연구 동기 및 목표

• 원자적에서 마이크로미터 스케일에서 화학 반응과 기계적 파손을 시뮬레이션하는 데 오랫동안 지속된 과제를 해결하기 위해.
• 특히 높은 계산 비용과 제한된 신뢰성으로 인해 발생하는 반응성 분자 동역학의 계산적 병목 현상을 극복하기 위해.
• 기존 비반응성 힘장의 정확성을 유지하면서도 결합의 해리와 재형성을 가능하게 하는 방법을 개발하기 위해.
• IFF, CHARMM, OPLS-AA, AMBER, PCFF와 같이 널리 사용되는 힘장을 포함한 호환성을 확보하기 위해.
• 반응성 시뮬레이션의 물리적 정확성을 훼손하지 않으면서도 상당한 성능 향상을 달성하기 위해.

제안 방법

• 고전적 조화 진동 결합 포텐셜을 에너지 보존 멀티플라이어 포텐셜로 대체하여 결합의 끊어짐과 재형성을 가능하게 한다.
• 결합 강도, 평형 길이, 해리 에너지를 제어하기 위해 각 결합 유형당 세 개의 해석 가능한 멀티플라이어 매개변수를 정의한다.
• 무한한 거리에서 잠재 에너지를 0으로 설정함으로써 에너지 보존을 보장한다(해리 상태에서의 에너지가 0).
• IFF, CHARMM, OPLS-AA, AMBER, PCFF 등 기존 힘장과 통합하여 유기 및 무기 재료 전반에 걸쳐 원활한 적용이 가능하도록 한다.
• 템플릿 기반 방법을 사용하여 결합 형성 반응을 시뮬레이션함으로써 동적 반응 경로를 가능하게 한다.
• 기존 분자 동역학 알고리즘을 사용하면서도 수정된 잠재 에너지 함수를 적용하여 계산 효율성을 유지한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비반응성 조화 힘장의 정확성을 유지하면서도 결합 끊어짐을 가능하게 하는 반응성 힘장을 구축할 수 있는가?
• RQ2 멀티플라이어 포텐셜을 사용하여 물리적으로 일관되고 계산적으로 효율적인 방식으로 결합 해리를 어떻게 모델링할 수 있는가?
• RQ3 새로운 방법이 고분자, 탄소 나노소재, 복합재료와 같은 복잡한 파손 메커니즘을 어느 정도 정확하게 시뮬레이션할 수 있는가?
• RQ4 단백질과 금속을 포함한 다양한 화학 체계에 대해 최소한의 재설정이 가능하도록 일반화할 수 있는가?
• RQ5 기존의 반응성 분자 동역학 방법 대비 어떤 성능 향상을 달성할 수 있는가?

주요 결과

• IFF-R는 조화 포텐셜을 에너지 보존 멀티플라이어 포텐셜로 깔끔하게 대체함으로써 분자 동역학 시뮬레이션에서 결합의 끊어짐과 재형성을 가능하게 한다.
• 이전의 반응성 시뮬레이션 방법 대비 약 30배 더 빠른 성능을 달성하여 계산의 실현 가능성을 크게 향상시킨다.
• 무한한 거리에서 잠재 에너지가 0이 되도록 설정함으로써 에너지 보존이 보장되는 정확한 결합 해리 모델링이 가능하다.
• 고분자, 단백질, 금속을 포함한 다양한 시스템에서 원래의 비반응성 힘장의 정확성을 유지한다.
• 사용 사례를 통해 고분자 및 탄소 나노소재에서의 기계적 파손과 템플릿 기반 방법을 통한 동적 결합 형성 시뮬레이션이 성공적으로 수행됨을 입증한다.
• IFF, CHARMM, OPLS-AA, AMBER, PCFF와 같은 주요 힘장과 호환되어 광범위한 적용 가능성을 확보한다.