[논문 리뷰] Implications of the electron-phonon coupling in CuPb$_9$(PO$_4$)$_6$O for superconductivity: an extit{ab initio} study

Hari Paudyal, Michael E. Flatté외 1명|arXiv (Cornell University)|2023. 08. 28.

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한 줄 요약

이 ab initio 연구는 CuPb9(PO4)6O에서의 전자-격자 결합을 평가하여 고온 초전도성의 잠재성을 조사한다. 편평한 Cu 3d–O 2p 밴드와 피크 레벨 근처의 연약한 저에너지 격자 진동수에도 불구하고 전자-격자 결합 강도는 너무 약하다(λ ≈ 0.4), 전자 간 쿨롱 반발력을 극복할 수 없으며, 이는 초전도 전이 온도가 2 K 이하일 것으로 예측되어 전통적인 Migdal-Eliashberg 메커니즘을 통한 고온 초전도성은 배제된다.

ABSTRACT

We report $ab~initio$ calculations of the electronic and vibrational properties in CuPb$_9$(PO$_4$)$_6$O, including the electron-phonon coupling strength via strong-coupling Migdal-Eliashberg theory. We verify the presence of appealing flat electronic bands near the Fermi level, a strong hybridization between the Cu $3d$ and O $2p$ states, and soft low-energy phonons, which can suggest high-temperature superconducting behavior. However, the electron-phonon coupling strength appears insufficient to overcome the Coulomb repulsion between an electron pair and thus does does not support high-temperature superconductivity in CuPb$_9$(PO$_4$)$_6$O via the conventional electron-phonon Migdal-Eliashberg mechanism. Even neglecting Coulomb repulsion of the electron pair we find this electron-phonon coupling suggests a superconducting transition temperature less than 2~K.

연구 동기 및 목표

• CuPb9(PO4)6O에서의 전자-격자 결합이 강결합 Migdal-Eliashberg 메커니즘을 통해 고온 초전도성을 지지할 수 있는지 평가하기.
• 편평한 전자 밴드, 강한 Cu 3d–O 2p 혼성화 및 저에너지 격자 진동수가 초전도성 유도에 미치는 역할 평가하기.
• 이 시스템에서 전자-격자 결합 강도가 전자-전자 쿨롱 반발력을 극복하는 데 충분한지 확인하기.
• 스핀-극성화 계산을 통해 전자 상호작용 효과가 초전도 가능성에 미치는 영향을 Hubbard U를 사용하여 평가하기.
• ab initio 전자-격자 결합 및 Eliashberg 이론에 기반하여 초전도 전이 온도(Tc)의 정량적 추정 제공하기.

제안 방법

• 노름-보존 허위전자함수와 PBE-GGA 교환-상관 기능을 사용한 Quantum ESPRESSO를 이용한 ab initio 계산.
• 밀도-상태 및 패스트리 표면 계산를 위해 고밀도 k-메시(16×16×16 및 32×32×32)를 사용하여 밀도-상태 및 밴드 분산의 정확한 계산 수행.
• 4×4×4 q-메시를 사용한 밀도함수 양성화 이론을 통한 격자 역학 및 전자-격자 결합 계산.
• 온도 의존 비선형 Eliashberg 방정식을 해결하기 위해 Migdal-Eliashberg 이론를 적용하고, 효과적 쿨롱 반발력(μ*)을 포함하여 Tc 추정.
• 자기적 불안정성과 초전도성에 미치는 영향 평가를 위해 Ueff = 3.0 eV를 사용한 스핀-극성화 계산.
• 결과의 탄력성 테스트를 위해 편평한 밴드 에너지 이격(−50에서 +20 meV)에 따른 전자-격자 결합 민감도 분석 수행.

Figure 1: Crystal structure of Pb 10 (PO 4 ) 6 O in a (a) single unit cell and (b) supercell. The O with 25% occupancy lies outside of the PO 4 tetrahedra. There are two distinct non-equivalent Pb( $6h$ ) and Pb( $4f$ ) sites. The Pb( $6h$ ) atoms form two triangular layers (with 3.71 Å vertical sep

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CuPb9(PO4)6O에서의 전자-격자 결합이 강결합 Migdal-Eliashberg 메커니즘을 통해 고온 초전도성을 지지할 수 있는가?
• RQ2 Fermi 수준 근처의 편평한 밴드와 강한 Cu 3d–O 2p 혼성화가 전자-격자 결합을 충분히 강화하여 초전도성을 유도하는가?
• RQ3 이 시스템에서 전자-격자 결합 강도가 코oper 쌍 간 전자-전자 쿨롱 반발력을 극복하는 데 충분한가?
• RQ4 초전도 전이 온도는 효과적 쿨롱 반발력 매개변수 μ*에 따라 어떻게 달라지는가?
• RQ5 전자 상호작용과 자성 정렬은 CuPb9(PO4)6O에서 초전도성을 억제하거나 가능하게 하는가?

주요 결과

• 계산된 전자-격자 결합 강도(λ)는 약 0.4로 약하며, 전자-전자 쿨롱 반발력을 극복하는 데에는 부족하다.
• 쿨롱 반발력이 없더라도 예측된 초전도 전이 온도는 2 K 이하이므로 고온 초전도성 잠재성이 없다.
• 실제 μ* 값(0.1, 0.15, 0.2)에 대해 예측된 Tc 값은 각각 250 mK, 26 mK, 약 0 mK이다.
• 다양한 저주파수 격자 모드(5 meV 이하)가 존재하여 동적 안정성을 보이며, 주로 Pb 원자가 기여한다.
• 편평한 밴드와 강한 Cu 3d–O 2p 혼성화로 인해 Fermi 수준 근처의 밀도-상태가 증가하지만, 이는 강한 전자-격자 결합으로 이어지지 않는다.
• 스핀-극성화 계산 결과 미세한 자기 모멘트(~1 μB/f.u.)가 관찰되나, 전자 상호작용 효과는 초전도 가능성에 크게 영향을 주지 않는다.

Figure 2: Electronic properties of CuPb 9 (PO 4 ) 6 O: band structure in wide (a) and narrow (b) energy windows, density of states (c), and Fermi surface (inset) Kawamura ( 2019 ) .