[논문 리뷰] Infinite-layer nickelates as Ni-eg Hund's metals

Byungkyun Kang, Corey Melnick외 5명|arXiv (Cornell University)|2020. 07. 29.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 17

한 줄 요약

이 논문은 강한 현장 내 헌드 스핀-오르빗 결합에 의해 무한층 구조 니켈레이트가 Ni-eg 오비탈에서 헌드 메탈 거동를 나타낸다고 제안하며, ab initio LQSGW+DMFT 계산을 통해 이를 입증한다. 이는 코프레이트와 철계 초전도체와는 다릅니다. 헌드 메탈리시티의 여러 특징—예를 들어 스핀-오르빗 분리, 강화된 가짜 갭 형성, 도핑에 따라 변화하는 효과 질량의 단조적 증가—를 보여주며, 이를 통해 이들의 독특한 전자 상관 효과를 규명한다.

ABSTRACT

The recent and exciting discovery of superconductivity in the hole-doped infinite-layer nickelate Nd 1-δ Sr δ NiO 2 draws strong attention to correlated quantum materials. From a theoretical view point, this new class of unconventional superconducting materials provides an opportunity to unveil new physics in correlated quantum materials. Here we study the temperature and doping dependence of the local spectrum as well as the charge, spin and orbital susceptibilities from first principles. By using ab initio LQSGW+DMFT methodology, we show that onsite Hund's coupling in Ni-d orbitals gives rise to multiple signatures of Hund's metallic phase in Ni-eg orbitals. The proposed picture of the nickelates as an eg (two orbital) Hund's metal differs from the picture of the Fe-based superconductors as a five orbital Hund's metal as well as the picture of the cuprates as doped charge transfer insulators. Our finding unveils a new class of the Hunds metals and has potential implications for the broad range of correlated two orbital systems away from half-filling.

연구 동기 및 목표

• 홀 도핑된 무한층 니켈레이트의 전자 구조 및 전자 상관 물리학을 연구하기 위해.
• 니켈레이트의 정상 상태가 코프레이트의 전하-이동 절연체 모형과 대조적으로 헌드 메탈 거동를 나타내는지 확인하기 위해.
• 반도체 상태에서 반만 채워진 상태에서의 Ni-d 오비탈에서의 현장 내 헌드 스핀-오르빗 결합이 상관 메탈릭 거동을 어떻게 이끌어내는지 명확히 하기 위해.
• 특히 도핑에 따른 효과 질량의 변화를 포함한, 이중 오비탈 체계에서 헌드 메탈리시티의 실험적으로 검증 가능한 특징을 규명하기 위해.

제안 방법

• 준거체계의 준입자 밴드와 자기에너지 보정을 계산하기 위해 ab initio 선형화된 준입자 자기일관 GW(LQSGW)를 사용하였다.
• 강한 국소 전자 상관 효과를 포함하기 위해 LQSGW를 동적 평균장 이론(DMFT)과 융합하여 LQSGW+DMFT 프레임워크를 구성하였다.
• 결정장 분리(Δ), 현장 상호작용(U), 이중 오비탈 상호작용(U′), 헌드 스핀-오르빗 결합(J)을 포함한 첫 번째 원리에서 유도된 파라미터를 사용하여 니켈-eg 오비탈에 대한 카나모리 해밀토니언을 사용하였다.
• 상관 효과를 탐색하기 위해 국소 스펙트럼 함수, 전하, 스핀, 오비탈 감수율을 계산하였다.
• 도핑 레벨 전반에 걸쳐 Ni-dx²−y² 오비탈의 사이클로트론 효과 질량을 계산하여, 헌드 메탈의 상징적인 특징인 단조적 증가 여부를 테스트하였다.
• 결정장 분리가 존재하는 조건에서의 에너지 갭(Ueff)을 분석하여, 오비탈 채움 수와 기저 상태(단일 상태 대 삼중 상태)에 따라 그 의존성을 보였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 무한층 니켈레이트의 정상 상태가 Ni-eg 오비탈에서 헌드 메탈리시티의 특징을 보여주는가?
• RQ2 현장 내 헌드 스핀-오르빗 결합이 다른 상관 물질과 비교해 Ni-eg 오비탈의 전자 구조 및 스펙트럼 성질에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 Ni-dx²−y² 오비탈의 효과 질량은 도핑에 따라 어떻게 변화하며, 전자 도핑에서 홀 도핑 영역으로 이르기까지 단조적으로 증가하는가?
• RQ4 결정장 분리는 Ni-eg 만성에서 단일 상태 기저 상태 형성과 가짜 갭 형성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 관측된 스펙트럼 및 감수율 특징은 전하-이동 절연체 모형이 아닌 이중 오비탈 헌드 메탈 모형으로 설명될 수 있는가?

주요 결과

• 무한층 니켈레이트의 Ni-eg 오비탈은 스핀-오르빗 분리 및 강화된 가짜 갭 형성 등 헌드 메탈리시티의 여러 특징을 나타낸다.
• Ni-dx²−y² 오비탈의 효과 질량은 전자 도핑에서 홀 도핑 쪽으로 이르기까지 단조적으로 증가하며, 이는 헌드 메탈 거동의 핵심적 특징이다.
• 결정장 분리(Δ)는 삼중 상태가 기저 상태일 경우 효과적 쿨롱 갭(Ueff)을 (2Ne_g - 5)Δ 만큼 증가시키며, 단일 상태 형성 시 추가 항이 더해진다.
• 홀 도핑 영역(2.5 < Ne_g < 3)에서 상하 허브 밴드 간의 분리가 증가함에 따라 가짜 갭이 강화된다.
• Ne_g = 2 부분에서 단일 상태 기저 상태는 Δ > √[(U - U′ + J)² - J²] 조건에서 안정화되며, 이는 결정장 분리와 헌드 스핀-오르빗 결합 간의 경쟁을 나타낸다.
• LQSGW+DMFT 결과는 Ni-eg 체계가 다섯 오비탈 철계 초전도체와 도핑된 전하-이동 절연체인 코프레이트와는 다릅니다. 이는 이중 오비탈 헌드 메탈로 가장 잘 기술될 수 있다.