[논문 리뷰] Interlayer Charge Transfer and Defect Creation in Type I van der Waals Heterostructures

Goutham Nayak, Simone Lisi외 14명|arXiv (Cornell University)|2019. 06. 03.

2D Materials and Applications참고 문헌 47인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 삼투형 반데르발스 이종구조에서 헥사곤형 질화붕소(h-BN)에서 단층 MoS2로의 계면 전하 이동이 나노스케일 공간 해상도를 갖는 카타드오루미네선스(CL)를 가능하게 함을 보여준다. 그러나 CL 동안 전자빔 조사로 인한 결함으로 신호가 억제되며, 특히 전통적인 PDMS 스탬핑 기법으로 제작된 이종구조에서 더욱 심각하다. 반면 PPC 취득 기법을 사용하면 더 깔끔하고 균일한 계면을 확보할 수 있으며, 결함 형성도 크게 감소한다.

ABSTRACT

Van der Waals heterostructures give access to a wide variety of new phenomena that emerge thanks to the combination of properties brought in by the constituent layered materials. We show here that owing to an enhanced interaction cross section with electrons in a type I van der Waals heterostructure, made of single layer molybdenum disulphide and thin boron nitride films, electrons and holes created in boron nitride can be transferred to the dichalcogenide where they form electron-hole pairs yielding luminescence. This cathodoluminescence can be mapped with a spatial resolution far exceeding what can be achieved in a typical photoluminescence experiment, and is highly valuable to understand the optoelectronic properties at the nanometer scale. We find that in heterostructures prepared following the mainstream dry transfer technique, cathodoluminescence is locally extinguished, and we show that this extinction is associated with the formation of defects, that are detected in Raman spectroscopy and photoluminescence. We establish that to avoid defect formation induced by low-energy electron beams and to ensure efficient transfer of electrons and holes at the interface between the layers, flat and uniform interlayer interfaces are needed, that are free of trapped species, airborne ones or contaminants associated with sample preparation. We show that heterostructure fabrication using a pick-up technique leads to superior, intimate interlayer contacts associated with significantly more homogeneous cathodoluminescence.

연구 동기 및 목표

• 단층 MoS2와 얇은 h-BN으로 구성된 타입 I 반데르발스 이종구조에서의 계면 간 전하 이동 및 결함 형성 원리를 조사하기 위해.
• 전자빔 조사 하에서 옵티오일렉트로닉 성능 저하에 기여하는 계면 오염물질과 갇힌 기포의 역할을 이해하기 위해.
• 특히 PDMS 스탬핑과 PPC 취득을 비교함으로써 이종구조 제작 기법의 차이가 계면 품질과 카타드오루미네선스 균일성에 미치는 영향을 평가하기 위해.
• 계면 청결도, 결함 농도, 그리고 MoS2 계층 내 전자-정공 쌍 복합 효율 간의 상관관계를 수립하기 위해.
• 나노스케일 카타드오루미네선스 매핑이 2D 이종구조에서 계면 품질과 국소 전자적 성질을 고해상도로 탐지하는 데 유용한 프로브가 될 수 있음을 입증하기 위해.

제안 방법

• PDMS 스탬핑과 PPC(폴리페닐퀴옥살린) 취득/드롭다운 전달 기법을 사용하여 타입 I 반데르발스 이종구조를 제작하였다.
• 5 K에서 스캐닝 전자현미경 내에서 카타드오루미네선스(CL) 측정을 수행하여 나노미터 해상도의 국소 발광을 매핑하였다.
• Raman 분광법과 광발광(PL) 측정을 통해 이종구조 내 결함과 계면 오염을 탐지하고 특성화하였다.
• 전자빔 노출 이전 및 이후의 CL 맵과 PL 변화를 비교하여 빔 유도 손상과 결함 형성 정도를 평가하였다.
• CL의 공간적 비균일성과 MoS2/h-BN 계면에서의 공기 기포 및 갇힌 오염물질 존재 간의 상관관계를 분석하였다.
• 광학 현미경 및 히퍼스펙트럼 영상 촬영을 통해 이종구조 계면의 품질과 균일성을 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 PDMS와 PPC 중 어떤 전달 기법을 선택하느냐에 따라 MoS2/h-BN 이종구조의 계면 청결도와 전하 이동 효율은 어떻게 영향을 받는가?
• RQ2 이종구조 계면에 갇힌 기포와 오염물질이 전자빔 조사 하에서 카타드오루미네선스를 얼마나 억제하고, 결함 형성에 기여하는가?
• RQ3 나노스케일에서의 카타드오루미네선스 매핑은 2D 반데르발스 이종구조에서 계면 품질과 국소 전자적 비균일성을 신뢰할 만한 프로브로 사용할 수 있는가?
• RQ4 단층 MoS2에서 전자빔 유도 결함 형성의 메커니즘은 무엇이며, 이는 계면 화학과 어떻게 연관되어 있는가?
• RQ5 카타드오루미네선스의 공간적 균일성은 계면 오염물질의 부재와 MoS2 계층의 구조적 안정성과 어떻게 관련되어 있는가?

주요 결과

• PDMS 스탬핑으로 제작된 샘플에서는 전자빔 조사로 인한 국소적 결함 형성으로 인해 MoS2/h-BN 이종구조에서의 카타드오루미네선스가 심하게 억제된다.
• 이 결함 형성 원인은 전자에 의해 촉진된 계면 화학 반응으로 보이며, 갇힌 오염물질이나 기포가 비방사 복합를 증가시켜 기여할 수 있다.
• PPC 취득 기법으로 제작된 이종구조는 훨씬 더 균일한 카타드오루미네선스를 보이며, 더 깔끔하고 밀착된 계면 접합을 의미한다.
• Raman 및 광발광 측정 결과, PDMS 스탬핑 샘플에는 결함과 계면 오염이 존재하며, MoS2의 화학적 변형을 나타내는 스펙트럼 서명이 확인되었다.
• CL 노출 이후 PPC 처리 샘플에서 신호 억제가 관찰되지 않아 빔 유도 손상이 최소화되었음을 시사하며, 이는 더 뛰어난 계면 품질과 낮은 갇힌 종류의 입자 농도를 의미한다.
• 나노미터 해상도의 카타드오루미네선스 매핑은 감소된 CL 신호를 보이는 미세한 영역이 제작 과정 중 갇힌 공기 기포로 인한 것이며, 본질적인 재료 결함이 아니라는 것을 드러냈다.