[논문 리뷰] Interplay between coherence and decoherence in LHCII photosynthetic complex

Paolo Giorda, Silvano Garnerone외 2명|arXiv (Cornell University)|2011. 06. 10.

Methane Hydrates and Related Phenomena참고 문헌 2인용 수 9

한 줄 요약

이 논문은 순수 탈코herence 모델인 Haken-Strobl 모델을 사용하여 LHCII 광합성 복합체에서의 엑시톤 운반을 연구한다. 이는 양자 혼합 동역학과 환경적 탈코herence 간의 상호작용을 분석하기 위한 것이다. 연구 결과, 두 단계의 운반 과정이 드러났다: 처음 약 0.5 ps 동안의 비가역적 확산과 그 후 10–20 ps 동안의 반가역적 확산으로, 최대 효율은 생리학적 탈코herence 수준에서 관찰되었다. 삼량체 구조는 안테나 기능과 와이어 기능 모두에서 최적의 성능을 보이며, 이는 안정적이고 환경에 의해 보조되는 양자 운반(ENAQT)을 가능하게 한다. 이는 느슨한 회복 메커니즘이 없더라도 성립한다.

ABSTRACT

This paper investigates the dynamics of excitonic transport in photocomplex LHCII, the primary component of the photosynthetic apparatus in green plants. The dynamics exhibits a strong interplay between coherent processes mediated by the excitonic Hamiltonian, and incoherent processes due to interactions with the environment. The spreading of the exciton over a single monomer is well described by a proper measure of delocalization that allows one to identify two relevant time scales. An exciton initially localized in one chromophore first spreads coherently to neighboring chromophores. During this initial coherent spreading, quantum effects such as entanglement play a role. As the effects of a decohering environment come into play, coherence and decoherence interact to give rise to efficient and robust excitonic transport, reaching a maximum efficiency at the levels of decoherence found in physiological conditions. We analyze the efficiency for different possible topologies (monomer, dimer, trimer, tetramer) and show how the trimer has a particular role both in the antenna and the wire configuration.

연구 동기 및 목표

• LHCII 복합체에서 양자 혼합성과 환경적 탈코herence가 함께 작용하여 효율적인 엑시톤 에너지 이동이 어떻게 가능해지는지 이해하는 것.
• 다양한 LHCII 구조형태(단량체, 이량체, 삼량체, 사량체)가 엑시톤 운반 효율성에 미치는 역할을 규명하는 것.
• LHCII의 삼량체 형태가 안테나 및 와이어 구조 모두에서 최적의 에너지 이동을 위해 기능적으로 선택된 이유를 조사하는 것.
• 양자 정보 측도를 사용하여 혼합성, 엔트로피, 상관관계 확산의 시간스케일과 동역학을 특성화하는 것.

제안 방법

• LHCII의 엑시톤 동역학을 모델링하기 위해 Haken-Strobl 순수 탈코herence 마스터 방정식을 사용하여 시스템-환경 상호작용을 비파erturbative 방식으로 처리한다.
• 상관관계 확산, 엔트로피, 국소화 정도를 추적하기 위해 양자 정보 이론적 측도인 양자 상호정보량, 부정성, 콘카르던스를 사용한다.
• 단량체에서 사량체에 이르는 모든 구조에 대해 안테나(한 지점에서 에너지 흡수) 및 와이어(체인을 따라 에너지 이동) 구조를 분석한다.
• 두 가지 다른 에너지 펌프 경로(스트로마 측과 루멘 측)를 비교하여 방향성 운반 효율을 평가한다.
• 탈코herence 속도를 다양하게 조절하여 생리학적 조건을 모의함으로써 최대 운반 효율을 달성하는 최적의 탈코herence 수준을 규명한다.
• 다양한 구조형태와 수거 구조를 비교하여 삼량체의 기능적 우수성을 규명한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 LHCII에서 어떻게 혼합성과 탈코herence 과정이 함께 작용하여 효율적인 엑시톤 운반을 가능하게 하는가?
• RQ2 LHCII 복합체에서 혼합성 확산과 탈코herence에 의한 확산의 특징적인 시간스케일은 무엇인가?
• RQ3 왜 LHCII의 삼량체 형태는 안테나 및 와이어 구조 모두에서 에너지 이동에 특히 효율적인가?
• RQ4 혼합성과 탈코herence 간의 상호작용은 LHCII에서 어떻게 강건하고 환경에 의해 보조되는 양자 운반(ENAQT)을 가능하게 하는가?
• RQ5 두 자연적 에너지 펌프 경로 중 어느 쪽이 더 효율적인 엑시톤 운반을 지원하는가? (스트로마 측 또는 루멘 측)

주요 결과

• 엑시톤은 처음 약 0.5 피코초 동안 비가역적으로 확산되며, 이 과정에서 양자 상호정보량과 부정성의 급격한 진동이 관찰되어 상당한 엔트로피와 혼합성이 존재함을 시사한다.
• 10–20 피코초 동안 탈코herence가 비가역 진동을 억제하고, 부정성을 감소시키며, 더 먼 색소에 대한 반가역적 확산을 가능하게 한다.
• 운반 효율은 생리학적 탈코herence 수준에서 최고에 도달하며, 이는 느슨한 회복 메커니즘이 없더라도 환경에 의해 보조되는 양자 운반(ENAQT)이 성립함을 보여준다.
• 모든 구조형태 중에서 삼량체 구조가 최대 운반 효율을 달성하며, 안테나 및 와이어 방식 모두에서 단량체, 이량체, 사량체를 능가한다.
• 초기 흥분이 루멘 측에서 발생함에도 불구하고, 스트로마 측에서 더 강한 상관관계가 형성되기 때문에 에너지 이동에 있어 스트로마 경로가 루멘 경로보다 더 효율적이다.
• 단일 수거가 활성화되어 있고 탈코herence가 최대 효율 지점으로 조정된 경우에만 이량체가 삼량체를 略히 뛰어넘지만, 전반적으로 삼량체가 최적의 성능을 보인다.