[논문 리뷰] Interplay between magnetism and band topology in Kagome magnets $R$Mn$_6$Sn$_6$

Y. Lee, R. Skomski외 10명|arXiv (Cornell University)|2022. 01. 27.

Topological Materials and Phenomena인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 $R$Mn$_6$Sn$_6$ 카고메 자석에서 자화이성도가 주로 고차원 결정장 매개변수와 희토류의 자성 이성도 상수에 기인하며, Mn과 R의 이성도 간 단순한 경쟁에 기인하지 않는다는 것을 밝혀낸다. 밀도함수이론(ab initio), 현상학적, 분석적 방법—특히 섭동 이론 기반 모델을 포함하여—실험적으로 관측된 희토류 계열 전역에서의 자화이성도 방향 변화를 정량적으로 설명하며, 2D 위상적 디랙 상태가 에너지 준위에서 패스 밀도와의 큰 에너지 간격과 관련된 3D 성격을 지닌 밴드로 인해 관측된 비정상적 홀 효과의 원인이 되지 않는다는 것을 입증한다.

ABSTRACT

Kagome-lattice magnets $R$Mn$_6$Sn$_6$ recently emerged as a new platform to exploit the interplay between magnetism and topological electronic states. Some of the most exciting features of this family are the dramatic dependence of the easy magnetization direction on the rare-earth specie and the kagome geometry of the Mn planes that in principle can generate flat bands and Dirac points; gapping of the Dirac points by spin-orbit coupling has been suggested recently to be responsible for the observed anomalous Hall response in the member TbMn$_6$Sn$_6$. In this paper, we address both issues with ab initio calculations. We have discovered the significant role played by higher-order crystal-field parameters and rare-earth magnetic anisotropy constants in these systems. We demonstrate that the microscopic origin of rare-earth anisotropy can also be quantified and understood at various levels: ab initio, phenomenological, and analytical. In particular, using a simple and physically transparent analytical model, we explain, with full quantitative agreement, the evolution of anisotropy across the series. We analyze the topological properties of Mn-dominated bands and demonstrate how they emerge from the multiorbital planar kagome model. We further show that the most pronounced quasi-2D dispersion are too far removed from the Fermi level, and therefore cannot explain the observed quasi-2D anomalous Hall effect. By employing ab initio many-body approaches, we demonstrate that the exchange-correlation effects for itinerant Mn-$d$ electrons do not significantly alter the obtained electronic and magnetic structure. Therefore, we conclude that, contrary to previous claims, the most pronounced 2D kagome-derived topological band features bear little relevance to transport in $R$Mn$_6$Sn$_6$, albeit they may possibly be brought to focus by electron or hole doping.

연구 동기 및 목표

• 희토류 계열 전반에서 유사한 자성 및 전자적 성질을 보이는 데도 불구하고 $R$Mn$_6$Sn$_6$에서의 강한 변화를 보이는 자화이성도 방향의 미시적 기원을 이해하는 것.
• 특히 디랙 교차점과 스핀오비트 갭을 포함한 2D 카고메 기반 위상적 밴드 특성이 관측된 비정상적 홀 효과에 기여하는지 여부를 규명하는 것.
• 이물질의 자성 이성도를 결정짓는 데 있어 고차원 결정장 매개변수와 희토류 자성 이성도 상수의 기여를 정량화하는 것.
• 밀도함수이론(DFT)을 초월한 전자 상호작용 효과가 $R$Mn$_6$Sn$_6$의 Mn- $d$ 전자 전자 및 자성 구조에 미치는 영향을 평가하는 것.
• 조정 가능한 매개변수 없이도 $R$ 계열 전역에서 자성 이성도의 변화를 정량적으로 설명할 수 있는 섭동 이론 기반 분석 모델을 개발하고 검증하는 것.

제안 방법

• 스핀오비트 결합을 고려한 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 전자 밴드 구조 및 자성 이성도 에너지를 산출하는 것.
• 자기적으로 일관된 다체 그린 함수 방법(GW 및 DFT+U 등)을 활용해 Mn- $d$ 전자에 대한 DFT를 초월한 전자 상호작용 효과를 평가하는 것.
• 카고메 격자에서의 오비탈 다섯 개인 타이트버드 모델을 구축하여 디랙 교차점과 평탄한 밴드의 발생을 정성적으로 설명하는 것.
• 위그너 행렬과 결정장 매개변수를 기반으로 한 섭동 이론을 적용하여 자성 이성도에 대한 분석 모델을 유도하는 것.
• 현상학적 방법으로 이성도 에너지 프로파일을 피팅하여 밀도함수이론 결과를 검증하고 자성 이성도 상수를 추출하는 것.
• 단일층 TbMn$_6$Sn$_6$의 표면 슬립 계산을 통해 표면에서의 위상 상태 및 스핀 분리의 진화를 탐색하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 희토류 계열 전반에서 거의 동일한 자성 및 전자적 성질을 보이는 데도 불구하고 $R$Mn$_6$Sn$_6$ 계열에서 자화이성도 방향이 극적으로 변화하는 미시적 기원은 무엇인가?
• RQ2 Fermi 수준 근처의 2D 위상적 디랙 상태가 이 물질들에서 관측된 비정상적 홀 효과에 어느 정도 기여하는가?
• RQ3 고차원 결정장 매개변수와 희토류 자성 이성도 상수는 $R$Mn$_6$Sn$_6$에서 자화이성도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 DFT를 초월한 전자 상호작용 효과가 $R$Mn$_6$Sn$_6$의 Mn- $d$ 밴드 근처의 전자 및 자성 구조에 상당한 영향을 미치는가?
• RQ5 조정 가능한 매개변수 없이도 섭동 이론 기반 분석 모델이 희토류 계열 전반에서 관측된 자성 이성도의 변화를 정량적으로 재현할 수 있는가?

주요 결과

• R$Mn$_6$Sn$_6$에서 자화이성도 방향의 변화는 주로 고차원 결정장 매개변수와 희토류 자성 이성도 상수에 의해 결정되며, Mn과 R의 이성도 간의 경쟁에 기인하지 않는다.
• 섭동 이론과 위그너 행렬을 기반으로 한 분석 모델은 조정 가능한 매개변수 없이도 $R$ 계열 전반에서 자성 이성도의 변화를 정량적으로 재현한다.
• 가장 두드러진 2D 유사 디랙 교차점은 Fermi 수준에서 약 0.7 eV 상단에 위치해 있어 Fermi 표면에서 멀리 떨어져 있어 비정상적 홀 효과에 기여할 수 없다.
• 비록 2D 카고메 기하학을 지니고 있지만, 브릴루아 존 모서리 K 점에서의 위상적 특성은 주로 3D 성격을 띠며, 이는 그들이 준 2D 비정상적 홀 반응에 영향을 주지 않는 이유를 설명한다.
• 자기적으로 일관된 다체 계산(GW 및 DFT+U)은 DFT를 초월한 전자 상호작용 효과가 Fermi 수준 근처의 전자 또는 자성 구조에 상당한 변화를 일으키지 않는다는 것을 보여준다.
• 표면 슬립 계산은 단일층 TbMn$_6$Sn$_6$에서 Mn의 국소 스핀 모멘트와 더 큰 스핀 분리가 크게 증가할 것으로 예측하며, K 점에서의 디랙 교차점은 Fermi 수준 근처에 위치하지만 여전히 부스러기 행동과는 다름을 보여준다.