[논문 리뷰] Interplay between particle microstructure, network topology and sample shape in magnetic gels -- A molecular dynamics simulation study

Rudolf Weeber, Christian Holm|arXiv (Cornell University)|2017. 04. 21.

Characterization and Applications of Magnetic Nanoparticles참고 문헌 40인용 수 5

한 줄 요약

이 분자 동역학 연구는 자성 젤에서 입자 미세구조, 네트워크 구조 및 시료 형상 간의 상호작용을 조사한다. 조정 가능한 미세구조와 구조를 가진 군집화된 페로젤을 시뮬레이션함으로써, 사전에 정렬된(일축성) 입자 구성이 자기장에 의한 군집화를 저항하고 형상에 의한 변형을 초월할 수 있음을 보여주며, 네트워크 구조가 교차결합 중 미세구조 안정성에 크게 영향을 준다.

ABSTRACT

Ferrogels, i.e., hydrogels loaded with magnetic nanoparticles, have the ability to deform in external magnetic fields. The precise shape of deformation and the alignment of the gel in the field, however, depend on the interplay of several factors. In this paper, we introduce a coarse-grained simulation model, which takes into account the configuration of magnetic particles in the gel, the sample shape, and aspects of the polymer network topology. We use this model to show that in gels with an isotropic microstructure, an external magnetic field reduces clustering, while this is not the case for uniaxial gels, in which the particle configuration is anisotropic due to the presence of a magnetic field during cross-linking. For ellipsoidal gels, we find that a uniaxial microstructure additionally can override the deformation and alignment expected as indicated the demagnetization energy. Finally, we examine to what degree gels with different network topologies maintain the particle microstructure ``frozen in`` during the cross-linking process.

연구 동기 및 목표

• 페로젤의 자기적 및 기계적 반응이 입자 미세구조, 네트워크 구조 및 시료 기하학이 함께 어떻게 결정되는지 이해하기 위해.
• 단일 시뮬레이션 프레임워크 내에서 다수의 요소가 상호작용하는 것을 모델링하여 실험 관찰에서의 모순을 해결하기 위해.
• 교차결합 중 '고정된' 입자 구성이 외부 자기장 하에서도 유지되는지 조사하기 위해.
• 다른 고분자 네트워크 구조가 자성 미세구조의 안정성에 어떻게 영향을 주는지 조사하기 위해.
• 시료 형상이 외부 자기장 하에서 변형과 입자 정렬을 어떻게 유도하는지 결정하기 위해.

제안 방법

• 5% 부피분율의 자성 나노입자를 포함하고 델타 상수 λ = 4인 군집화된 분자 동역학 모델을 사용하여 페로젤을 시뮬레이션한다.
• 자기장 하에서 페로플루이드 시뮬레이션을 통해 등방성 또는 일축성 구성의 입자 미세구조를 생성한다.
• 거리에 따라 변하는 확률 함수를 사용한 조임결합을 통해 교차결합을 모델링하며, 세 가지 네트워크 구조를 고려한다: 좁은, 넓은, 끝에 부착된 고분자 사슬.
• 개방 경계 조건으로 인해 디폴드-디폴드 상호작용을 직접 합산하고, 샘플링을 향상시키기 위해 하이브리드 MD와 메트로폴리스 몬테카를로 이동을 사용한다.
• 시료 형상을 구형, 긴 타원체, 평평한 타원체로 모델링하며, 관성 텐서 고유값을 통해 반축과 정렬 방향을 추출하여 변형을 추적한다.
• 200만 번의 평형화 단계 후 1000단위 시간 간격으로 분리된 3000개의 샘플에 대해 측정값을 평균화한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 사전에 존재하는 일축성 입자 미세구조는 자성 젤에서 자기장 유도 군집화에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 외부 자기장 하에서 시료 형상이 자성 젤의 변형과 입자 정렬을 어느 정도 결정하는가?
• RQ3 교차결합 중 형성된 입자 미세구조가 외부 자기장 하에서도 안정성을 유지할 수 있으며, 네트워크 구조가 이에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 특히 입자가 최적 거리 0 또는 비영인 사슬을 통해 연결되는지 여부에 따라 네트워크 구조가 미세구조 안정성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 일축성 미세구조가 타원체 형상 젤에서 탈자화 에너지에 의해 유도되는 기대되는 변형을 초월할 수 있는가?

주요 결과

• 등방성 미세구조에서는 외부 자기장이 입자 군집화를 감소시키며, 자기장에 의한 산산이 흩어짐과 일치한다.
• 자기장 하에서 교차결합 중 형성된 일축성 미세구조에서는 군집화가 억제되며, 이는 미세구조 기억 효과를 시사한다.
• 일축성 미세구조를 가진 타원체 형상 젤에서는 사전에 정렬된 입자 구성이 탈자화 에너지에 의해 유도되는 기대되는 변형을 초월할 수 있다.
• 네트워크 구조는 미세구조 안정성에 크게 영향을 미치며, 최적 거리 0 모델 대비 끝에 부착된 사슬 모델이 더 잘 미세구조를 유지한다.
• 교차결합의 확률 분포가 외부 자기장 노출 중 초기 미세구조 유지 정도에 영향을 미친다.
• 타원체 형상 젤의 변형은 5% 미만이므로 관성 텐서 기반 타원체 근사화 방법의 타당성이 입증된다.