[논문 리뷰] Interplay of magnetic states and hyperfine fields of iron dimers on MgO(001)

Sufyan Shehada, Manuel dos Santos Dias외 2명|arXiv (Cornell University)|2022. 02. 01.

Physics of Superconductivity and Magnetism참고 문헌 69인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 MgO(001) 상에서 철 이원자에서의 자화 상태와 원자 간 거리가 초미세 상호작용(HFI)을 어떻게 제어하는지 조사한다. 특히 페르미 접촉 항목에 초점을 맞춘다. 처음으로 원자간 거리가 짧을 경우 반자성 결합이 HFI를 강화시키며, 거리가 길어질수록 자성 정렬이 우세해진다. 저자들은 다원자 체계에서 HFI가 일정하지 않은 점을 고려해 확장된 초미세-헤이젠베르크 해밀토니안을 제안하며, 철 원자 위치 조절과 자화 상태 전환을 통해 원자 스케일에서 HFI를 제어할 수 있음을 보여준다.

ABSTRACT

Individual nuclear spin states can have very long lifetimes and could be useful as qubits. Progress in this direction was achieved on MgO/Ag(001) via detection of the hyperfine interaction (HFI) of Fe, Ti and Cu adatoms using scanning tunneling microscopy (STM). Previously, we systematically quantified from first-principles the HFI for the whole series of 3d transition adatoms (Sc-Cu) deposited on various ultra-thin insulators, establishing the trends of the computed HFI with respect to the filling of the magnetic s- and d-orbitals of the adatoms and on the bonding with the substrate. Here we explore the case of dimers by investigating the correlation between the HFI and the magnetic state of free standing Fe dimers, single Fe adatoms and dimers deposited on a bilayer of MgO(001). We find that the magnitude of the HFI can be controlled by switching the magnetic state of the dimers. For short Fe- Fe distances, the antiferromagnetic state enhances the HFI with respect to that of the ferromagnetic state. By increasing the distance between the magnetic atoms, a transition towards the opposite behavior is observed. Furthermore, we demonstrate the ability to substantially modify the HFI by atomic control of the location of the adatoms on the substrate. Our results establish the limits of applicability of the usual hyperfine hamiltonian and we propose an extension based on multiple scattering processes.

연구 동기 및 목표

• MgO(001) 상의 철 이원자에서의 자화 상태(자성 대 반자성)가 초미세 상호작용(HFI), 특히 페르미 접촉 항목에 미치는 영향을 이해하는 것.
• 원자 간 거리가 HFI 크기와 그 자화 정렬에 따른 의존성에 미치는 영향을 조사하는 것.
• 기질 상의 첨가 원자 위치가 국소 전자 구조를 통해 초미세 상호작용을 조절하는 역할을 분석하는 것.
• 다원자 자성 나노구조에서 표준 초미세 해밀토니안의 타당성을 도전하고, 확장된 모델을 제안하는 것.
• 미래의 양자 정보 처리 응용을 위한 원자 스케일에서 HFI를 제어하기 위한 이론적 기반을 제공하는 것.

제안 방법

• 전자 구조와 스핀 밀도를 계산하기 위해 Quantum Espresso 코드를 사용한 스핀 균형 DFT를 적용하였다.
• 핵에서의 스핀 균형 s-전자 밀도 ρs(R)를 사용하여 표현식 a = (2P/3)ρs(R)에 따라 페르미 접촉 항목을 계산하였다.
• 총 스핀 모멘트 Si와 일치하는 방향의 효과적 교환-상관 자기장 Bxc_i(r)를 포함한 코흐-샴 해밀토니안을 사용하여 자화 상태를 모델링하였다.
• 다중산산 Green의 함수 형식을 적용하여 스핀 밀도와 초미세 결합을 유도하였으며, 인접 원자 기여도를 포함하였다.
• HFI 계수를 스핀 모멘트의 내적 곱(Si · Sj)에 비례하도록 하는 확장된 초미세-헤이젠베르크 해밀토니안을 유도하였으며, 비국소 효과를 반영하였다.
• 핵 위치에 스핀 밀도를 투영하여 페르미 접촉 기여도를 추출하고, 자화 정렬에 따른 각도 의존성을 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Fe 이원자에서의 자화 상태(자성 대 반자성)는 MgO(001) 상에서 초미세 상호작용의 크기에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 이원자 내 Fe 원자 간의 원자 간 거리가 서로 다른 자화 상태에서 초미세 상호작용의 상대 강도에 미치는 영향은 어떠한가?
• RQ3 MgO(001) 표면 상에서 Fe 첨가 원자의 원자 위치를 제어함으로써 초미세 상호작용을 얼마나 조절할 수 있는가?
• RQ4 다원자 자성 나노구조에서 표준 초미세 해밀토니안은 여전히 타당한가, 아니면 고차항 효과가 필요한가?
• RQ5 스핀 모멘트 의존성을 포함한 수정된 초미세-헤이젠베르크 해밀토니안은 관측된 HFI 행동을 정확히 기술할 수 있는가?

주요 결과

• 짧은 Fe-Fe 거리에서 반자성 상태는 자성 상태 대비 페르미 접촉 항목을 최대 30% 향상시킨다.
• 더 큰 원자 간 거리에서는 자성 상태에서 초미세 상호작용이 더 강력하여, 자화 상태 의존성의 전환 현상이 나타난다.
• 초미세 상호작용은 MgO(001) 상에서 첨가 원자의 결합 위치에 매우 민감하며, 가장 가까운 인접 표면 원자에 따라 페르미 접촉 항목이 최대 25% 변화할 수 있다.
• 표준 초미세 해밀토니안은 다원자 체계에서 HFI가 일정하지 않은 점을 설명하지 못하며, 결합 강도가 스핀 모멘트의 상대적 방향에 따라 달라지기 때문이다.
• HFI 계수를 Si · Sj에 비례하도록 하는 확장된 초미세-헤이젠베르크 해밀토니안을 제안하였으며, 다중산산 이론에 기반하고 있고, 다양한 자화 구성에서의 각도 의존성과 일관된다.
• 페르미 접촉 항목은 원자 조작(예: 위치 제어 또는 자화 상태 전환)을 통해 공학적으로 조절 가능하여, 단일 원자 시스템에서 큐비트 제어의 길을 열어준다.