[논문 리뷰] Interplay of orientational order and roughness in simulated thin film growth of anisotropically interacting particles

E. Empting, Nicolas Bader외 1명|arXiv (Cornell University)|2021. 12. 08.

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한 줄 요약

이 연구는 정방형 격자에서 운동적 몬테카를로 시뮬레이션을 사용하여 상호작용의 방향 의존성에 의해 영향을 받는 이방성 입자에서의 정렬 순서와 표면 거칠기의 공진화를 조사한다. 상호작용의 이방성이 증가함에 따라 처음에는 평형에 가까운 정렬 순서가 유도되고, 그 후 효과적인 에르리히-슈베르 역장에 의해 유도되는 비평형 거칠기 전이가 발생하여 눕혀진 상태의 영역이 핵형성되고 성장함으로써 필름의 거칠기가 크게 증가한다.

ABSTRACT

Roughness and orientational order in thin films of anisotropic particles are investigated using kinetic Monte Carlo simulations on a cubic lattice. Anisotropic next-neighbor interactions between the lattice particles were chosen to mimic the effects of shape anisotropy in the interactions of disc- or rod-like molecules with van-der-Waals attractions. Increasing anisotropy leads first to a preferred orientation in the film (which is close to the corresponding equilibrium transition) while the qualitative mode of roughness evolution (known from isotropic systems) does not change. At strong anisotropies, an effective step-edge (Ehrlich-Schwoebel) barrier appears and a non-equilibrium roughening effect is found, accompanied by re-ordering in the film which can be interpreted as the nucleation and growth of domains of lying-down discs or rods. The information on order and roughness is combined into a diagram of dynamic growth modes.

연구 동기 및 목표

• 이방성 입자에서의 정렬 순서와 표면 거칠기 간의 상호작용을 이해하기 위해.
• 디스크나 막대 모양 분자의 형태 이방성과 유사한 상호작용 이방성이 성장 형태와 거칠기 변화에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 순서와 거칠기의 공진화 분석을 통해 표준 등방성 필름 성장 영역을 초월한 동적 성장 모드를 규명하기 위해.
• 효과적인 단계 경계 장벽과 영역 형성에 의해 비평형 거칠기 전이가 발생하는 조건을 규명하기 위해.

제안 방법

• 공극 형성을 방지하기 위해 단순 정방형 격자에서 고체-위-고체(SOS) 제약 조건을 적용한 운동적 몬테카를로(kMC) 시뮬레이션을 사용하였다.
• 이방성 근접 이웃 상호작용을 도입하여, 정렬된 입자들은 축 방향으로 상호작용 강도 −η·ǫ를 가지며, 정렬되지 않은 쌍은 −ǫ의 강도를 가진다.
• 입자는 고정된 정렬 방향(x, y, 또는 z)을 가지며, 한 격자 위치에만 존재할 수 있도록 하는 격자 기반 모델을 사용하여 효율적인 시뮬레이션을 구현하였다.
• 파라미터 공간을 탐색하기 위해 이방성 파라미터 η, 기질 상호작용 강도 ǫsub, 침착 속도 D, 그리고 회전 확산도 Drot를 변화시켰다.
• 주요 관측량으로는 표면 거칠기 σf(층 높이의 표준편차를 통해 계산), 정렬 순서 파라미터 ζf, 그리고 섬유 길이 분포를 추적하였다.
• z-섬유 길이 분포의 폭 급격한 변화와 거칠기 성장 행동의 변화를 통해 비평형 전이를 식별하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 상호작용 이방성이 증가함에 따라 이방성 입자 필름에서 정렬 순서가 발생하는 시점은 어떻게 변화하는가?
• RQ2 이전에 등방성 시스템에서 관찰된 바와 같이 거칠기 변화의 정성적 모드가 이방성 상호작용 조건에서도 그대로 유지되는가?
• RQ3 어느 정도의 이방성 수준에서 비평형 거칠기 전이가 발생하며, 무엇이 이 전이를 유도하는가?
• RQ4 디스크형과 막대형 상호작용 이방성 조건에서 형태학적 특징(예: 섬유형 대 벽형 영역)은 어떻게 다를까?

주요 결과

• 작은 이방성 조건(η ≈ 1.6)에서는 평형 전이와 매우 유사한 정렬 순서 전이가 발생하며, 이는 거칠기 변화 방식에 영향을 주지 않는다.
• 강한 이방성 조건(η > 2.6)에서는 비평형 거칠기 전이가 발생하여 표면 거칠기 σf가 급격히 증가하고 z-섬유 길이 분포가 넓어진다.
• 이 거칠기 전이는 x- 및 y-방향으로 정렬된 입자들이 형성하는 확장되고 밀도 높은 영역(눕혀진 막대형 입자)의 형성에 의해 유도되며, 이들은 긴 섬유가 아닌 벽 형태의 세그먼트로 성장한다.
• 표면 거칠기 σf는 디스크형 경우와 유사한 수준에 도달하지만, 섬유 성장 대신 영역 형성에 의해 이뤄진다.
• 막대형 상호작용 조건에서는 순서 파라미터 ζf가 0에서 1로 증가하다가 고값 η에서 감소함을 보여, 비평형 상태에서 눕혀진 구조로의 재정렬이 일어남을 시사한다.
• 거칠기 전이의 전이점 ηtrans는 ǫ 및 D 값에 관계없이 안정적이며, 이는 이방성에 의해 유도되는 보편적인 비평형 행동을 나타낸다.