[논문 리뷰] Intrinsic energy flow in laser-excited 3$d$ ferromagnets

Daniela Zahn, Florian Jakobs외 7명|arXiv (Cornell University)|2021. 10. 01.

Force Microscopy Techniques and Applications인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 피코초 레이저 자극을 받은 3d 페로자성체인 코발트와 철에서 전자, 자성 및 격자 서브시스템 간의 내재된 에너지 흐름을 정량적으로 평가하기 위해 피코초 전자 衍생, 밀도함수이론(DFT) 기반의 ab initio 계산 및 에너지 보존 원리에 기반한 원자적 스핀 동역학(ASD) 시뮬레이션을 통합한다. 연구는 첫 500페타초 이내에 스핀 시스템이 주요 열수확체로 작용하며, 자화 동역학이 에너지 전달을 통해 격자 동역학에 상당한 영향을 미친다는 것을 입증한다. 또한 ASD 시뮬레이션은 코발트와 철을 포함한 세 가지 원소 3d 페로자성체에 대해 일관되고 정량적인 기술을 제공한다.

ABSTRACT

Ultrafast magnetization dynamics are governed by energy flow between electronic, magnetic, and lattice degrees of freedom. A quantitative understanding of these dynamics must be based on a model that agrees with experimental results for all three subsystems. However, ultrafast dynamics of the lattice remain largely unexplored experimentally. Here, we combine femtosecond electron diffraction experiments of the lattice dynamics with energy-conserving atomistic spin dynamics (ASD) simulations and ab-initio calculations to study the intrinsic energy flow in the 3d ferromagnets cobalt (Co) and iron (Fe). The simulations yield a good description of experimental data, in particular an excellent description of our experimental results for the lattice dynamics. We find that the lattice dynamics are influenced significantly by the magnetization dynamics due to the energy cost of demagnetization. Our results highlight the role of the spin system as the dominant heat sink in the first hundreds of femtoseconds. Together with previous findings for nickel [Zahn et al., Phys. Rev. Research 3, 023032 (2021)], our work demonstrates that energy-conserving ASD simulations provide a general and consistent description of the laser-induced dynamics in all three elemental 3d ferromagnets.

연구 동기 및 목표

• 피코초 레이저 자극 이후 3d 페로자성체에서 전자, 자성 및 격자 자유도 간의 내재된 에너지 흐름을 정량적으로 기술하는 것.
• 특히 Co와 Fe에서 초고속 격자 동역학에 대한 실험적 데이터 부족 문제를 해결하는 것.
• 이전에 Ni에 대해 검증된 에너지 보존 원리에 기반한 원자적 스핀 동역학(ASD) 시뮬레이션의 결과가 Co와 Fe에서도 정량적으로 적용 가능한지 테스트하는 것.
• 에너지 전달, 특히 전자-격자 결합 경로를 통해 자화 동역학이 격자 동역학에 미치는 영향을 조사하는 것.
• 기존 문헌에서 보고된 전자-격자 결합 매개변수의 모순을 제거하기 위해 이를 ab initio로 유도하고 실험과 비교 검증하는 것.

제안 방법

• 피코초 전자 衍생(FED)을 수행하여 Co와 Fe 박막에서 피코초 이내 해상도로 직접 격자 동역학을 측정한다.
• 스핀 균형 밀도함수이론(DFT)을 사용해 전자-격자 결합 매개변수 Gep 및 전자와 격자의 열용량을 처음부터 계산한다.
• 열적 평형을 가정하지 않고 스핀 진동을 추적하는 에너지 보존 원리에 기반한 원자적 스핀 동역학(ASD) 시뮬레이션을 적용하여 비열적 스핀 동역학을 정확하게 모델링한다.
• 스핀 시스템의 에너지 교환 여부에 따라 ASD 시뮬레이션을 비교함으로써 자화 동역학이 격자 반응에 미치는 영향을 분리한다.
• 실험적 FED 데이터를 기준으로 ASD 시뮬레이션을 검증하고 일관된 에너지 흐름 매개변수를 추출한다.
• ab initio DFT 결과를 바탕으로 얻은 Gep 및 열용량을 ASD 프레임워크에 통합하여 모든 서브시스템 간의 에너지 보존을 확보한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 자화 동역학은 Co와 Fe와 같은 3d 페로자성체에서 초고속 격자 반응에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 레이저 자극 후 첫 100–500 fs 동안 스핀 시스템이 얼마나 주요 열수확체로 작용하는가?
• RQ3 에너지 보존 원리에 기반한 원자적 스핀 동역학(ASD) 시뮬레이션은 Co와 Fe에서 전자, 스핀, 격자 간의 결합된 동역학을 Ni와 마찬가지로 정량적으로 기술할 수 있는가?
• RQ4 전자-격자 결합은 전자 시스템에서 격자로의 에너지 전달을 어떻게 매개하는가? 기존 문헌의 값과 비교해보면 어떠한가?
• RQ5 스핀 시스템을 동적 에너지 수확체로 간주할 때와 두 온도 모델(TTM)에서처럼 열 reservoir로 간주할 때 격자 동역학은 어떻게 다를까?

주요 결과

• 에너지 보존 원리에 기반한 원자적 스핀 동역학(ASD) 시뮬레이션은 코발트와 철에서 실험적으로 측정된 격자 동역학을 뛰어난 정량적 정확도로 기술한다.
• 레이저 자극 후 첫 몇 페타초 이내에 스핀 시스템이 주요 열수확체로 작용하며, 초기 전자 에너지의 상당 부분을 흡수한다.
• 자화 동역학은 탈자화에 따른 에너지 비용으로 인해 격자 동역학에 상당한 영향을 미치며, 스핀 시스템의 에너지 교환을 무시한 모델에 비해 격자 팽창 속도가 뚜렷하게 느려지는 현상을 보인다.
• ab initio DFT 계산을 통해 유도된 Co와 Fe의 전자-격자 결합 매개변수 Gep는 실험 데이터와 일치하며 이전 문헌에서 보고된 값의 모순을 해결한다.
• ASD 모델은 기존의 두 온도 모델(TTM)보다 격자 동역학을 더 정확하게 기술하며, 정확한 모델링을 위해서는 비열적 스핀 동역학을 포함시켜야 한다는 점을 확인한다.
• 본 연구는 에너지 보존 원리에 기반한 ASD 시뮬레이션이 니켈, 코발트, 철을 포함한 모든 원소 3d 페로자성체에서 레이저 유도 초고속 동역학을 기술하는 일반적이고 일관된 프레임워크를 제공함을 확립한다.