[논문 리뷰] Intrinsic Insulating Ground State in Transition Metal Dichalcogenide TiSe2

Daniel Campbell, Chris Eckberg외 9명|arXiv (Cornell University)|2018. 09. 25.

2D Materials and Applications인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 고압 아르곤 기체 성장(최대 180 bar)이 TiSe2에서 본질적인 절연 상태를 안정화시켜 셀레늄 공여 결함을 억제하고, 약 80 K에서 1차 상전이를 보이며 히스테리시스를 보이는 저항과 감소한 실체 농도를 나타낸다. 광전자 방사선 측정은 페르미 표면에서 전자 편의의 소멸을 확인하여 이전에 외부 금속 기여로 가려졌던 엑시톤적 절연체 상태에 대한 직접적 증거를 제공한다.

ABSTRACT

The transition metal dichalcogenide TiSe$_2$ has received significant research attention over the past four decades. Different studies have presented ways to suppress the 200~K charge density wave transition, vary low temperature resistivity by several orders of magnitude, and stabilize magnetism or superconductivity. Here we give the results of a new synthesis technique whereby samples were grown in a high pressure environment with up to 180~bar of argon gas. Above 100~K, properties are nearly unchanged from previous reports, but a hysteretic resistance region that begins around 80~K, accompanied by insulating low temperature behavior, is distinct from anything previously observed. An accompanying decrease in carrier concentration is seen in Hall effect measurements, and photoemission data show a removal of an electron pocket from the Fermi surface in an insulating sample. We conclude that high inert gas pressure synthesis accesses an underlying nonmetallic ground state in a material long speculated to be an excitonic insulator.

연구 동기 및 목표

• 기존의 샘플에서 외부 금속 기여로 가려져 있던 이전에 드러나지 않았던 본질적인 절연 기저 상태에 접근하기 위해.
• 고관성 기체 압력 성장이 셀레늄 공여 결함을 억제하고 TiSe2에서 금속성 실체 농도를 감소시키는지 조사하기 위해.
• 관측된 저온 절연 거동이 외부 결함이 아닌 진정한 전하 정렬, 엑시톤적 절연체 상태에서 기인하는지 확인하기 위해.
• 각도 분해 광전자 방사선 분광법(ARPES)을 사용하여 전자 구조의 변화를 조사하고, 이와 운반 및 홀 측정 결과를 연계하기 위해.

제안 방법

• 고압 아르곤 기체(10–180 bar)를 밀폐된 오븐에서 결정 성장 중 사용하여, 기존의 I2 또는 Se를 사용한 화학 기체 이동(CVT) 기법을 대체하였다.
• 단일 및 다결정 TiSe2 샘플을 관성 기체인 아르곤의 압력 하에서 합성하였으며, X선 회절을 통해 격자 상수를 측정하여 단위 세포 부피의 감소를 확인하였다.
• 운반 및 홀 측정을 실온에서 2 K까지 수행하여 저항도 및 실체 농도 변화를 추적하였다.
• 각도 분해 광전자 방사선 분광법(ARPES)을 사용하여 페르미 표면을 매핑하고 절연성 샘플에서 전자 편의 소멸 여부를 검출하였다.
• 심크로트론 X선 회절 및 전자 현미경을 사용하여 결정 구조와 결함 농도(특히 셀레늄 공여 결함)를 분석하였다.
• 기존의 CVT 성장 샘플과의 비교를 통해 압력 성장이 전자적 성질에 미치는 영향을 분리하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고압 아르곤 성장이 TiSe2에서 셀레늄 공여 결함을 억제하고 외부 금속 기여를 감소시키는가?
• RQ2 고압 성장 조건에서 약 80 K에서 1차 상전이를 보이는 전하 밀도파 전이가 기존 샘플의 200 K CDW와는 다를 수 있는가?
• RQ3 압력 성장된 TiSe2에서 관측된 절연 기저 상태가 도핑이나 결함 상태가 아닌 본질적인 상태인가?
• RQ4 ARPES 데이터에서 전자 편의 소멸이 절연 거동의 시작과 감소한 실체 농도와 관련이 있는가?
• RQ5 관측된 전이가 이론적 및 실험적 연구에서 제안된 바와 같이 진정한 엑시톤적 절연체 상태와 관련이 있는가?

주요 결과

• 압력 성장된 TiSe2는 약 80 K에서 히스테리시스를 보이는 저항 증가를 보이며, 기존 샘플의 200 K CDW와는 다를 수 있는 1차 상전이임을 나타낸다.
• 홀 효과 측정 결과, 100 K 이하에서 실체 농도가 크게 감소하여 절연 거동과 결함 기반 도핑 전도도 감소와 일치한다.
• ARPES 데이터는 절연성 샘플에서 페르미 표면에서 전자 편의가 완전히 소멸한 것을 확인하였으며, 이는 금속성 및 반도체적 대응 샘플에서는 관측된다.
• X선 회절 결과, 압력 성장 샘플에서 더 작은 격자 상수를 보여 단위 세포 부피 감소와 함께 셀레늄 공여 결함 농도 감소를 나타낸다.
• 절연 상태는 화학 도핑에 의해 유도된 것이 아니며, 삽입된 원자 부재와 고온에서 표준 TiSe2와 일치하는 구조적 및 자기적 성질을 통해 확인되었다.
• 결과는 고압 방법이 이전에 숨겨져 있던 저온 전하 정렬 상을 드러내며, TiSe2에 진정한 엑시톤적 절연체 기저 상태 존재를 뒷받침한다.